Ce travail de thèse est une contribution à l'étude du rayonnement UVX cohérent produit par génération des harmoniques d'ordre élevé d'une impulsion laser intense focalisée dans un gaz rare. <br />Dans une première partie, nous présentons une étude approfondie de l'optimisation du flux harmonique produit soit dans une fibre creuse soit dans un jet. Dans chacun des cas, nous déterminons les facteurs limitant l'émission : accord de phase, absorption, ionisation, défocalisation. La comparaison des profils d'émission avec les simulations démontre le rôle crucial de la phase du dipôle atomique pour la génération dans une fibre. L'optimisation dans un jet conduit à des efficacités de conversion allant de 10-5 à 50nm (1010 ph/imp) à 10-7 à 15nm (5.107 ph/imp). <br />Dans une deuxième partie, nous étudions la focalisation du rayonnement harmonique par une lentille de Bragg-Fresnel, qui permet une focalisation efficace hors axe, sans aberration. Nous mesurons pour l'harmonique 39 une tache focale de l'ordre de 2µm. Compte tenu du flux élevé et de la courte durée (femtoseconde) des harmoniques, des éclairements élevés dans l'UVX peuvent être atteints.<br />Finalement, nous présentons les premières expériences de diagnostic de plasma par interférométrie UVX utilisant le rayonnement harmonique. Une technique originale est développée à partir de 2 sources harmoniques mutuellement cohérentes séparées spatialement. L'analogue temporel de l'interférométrie spatiale, qui utilise 2 impulsions harmoniques séparées en temps, est également démontré. Cette interférométrie fréquentielle a permis le premier diagnostic UVX de l'évolution temporelle d'un plasma avec une résolution femtoseconde. Une extension du schéma de 2 à 4 impulsions permet de mesurer avec une sensibilité extrême un déphasage équivalent à une demi-période harmonique, soit des écarts temporels à l'échelle attoseconde (1as=10-18s).

Imager des objets non-périodiques à une échelle nanométrique et à une échelle femto seconde est un vrai challenge à notre époque. Les techniques d'imagerie " sans lentille " sont des moyens puissants pour répondre à ce besoin. En utilisant des sources ultrarapide (~fs) et cohérente (ex. laser à électron libre ou harmoniques d'ordres élevés), ces techniques nous permettent de reconstruire des objets à partir de leur figure de diffraction, remplaçant les optiques conventionnelles du système d'imagerie par un algorithme informatique. Dans ce travail de thèse, je présent des expériences d'imageries en utilisant un rayonnement extrême-UV (15~40 nm) produit par la génération d'harmoniques d'ordre élevé d'un laser infrarouge puissant. Ce manuscrit est constitué d'une introduction, un chapitre de background théorique, trois chapitres de travail de thèse et une conclusion générale avec perspectives. La première partie du travail de thèse porte sur les développements et caractérisations de la ligne de lumière avec l'objectif de générer maximum de photons harmoniques cohérents avec un front d'onde plat. La deuxième partie est consacrée aux expériences et analyses de trois techniques d'imageries " sans lentille " : Imagerie par diffraction cohérente (CDI), Holographie par la transformée de Fourier (FTH) et Holographie avec références étendues (HERALDO). Ces derniers nous permettent de reconstruire des objets avec une résolution spatiale de 78 nm dans le cas de CDI et de 112 nm dans le cas de HERALDO, tous les deux avec une résolution temporaire de 20 fs. La troisième partie est une première application physique de l'imagerie sur la ligne harmonique. Il s'agit des études statiques et dynamiques de nano-domaines magnétique avec une résolution spatiale sub-100 nm à l'échelle femto seconde. Perspective des techniques d'imagerie 3D et développement potentiel de la ligne d'harmoniques sont présentés à la fin.

Cette étude concerne le développement d'une méthode Galerkin discontinue d'ordre élevé en domaine temporel (DGTD), flexible et efficace, pour la résolution des équations de Maxwell instationnaires sur des maillages simplexes destructurés et reposant sur des schémas d'intégration en temps explicites. Les composantes du champ électromagnétique sont approximées localement par des méthodes d'interpolation polynomiale et la continuité entre éléments adjacents est renforcée de façon faible par un schéma centré pour le calcul du flux numérique à travers les interfaces du maillage. L'objectif de cette thèse est de remplir deux objectifs complémentaires. D'une part, améliorer la flexibilité de l'approximation polynomiale en vue du développement de méthodes DGTD p-adaptatives par l'étude de différentes méthodes d'interpolation polynomiale. Plusieurs aspects tels que la nature nodale ou modale de l'ensemble des fonctions de bases associées, leur éventuelle structure hiérarchique, le conditionnement des matrices élémentaires à inverser, les propriétés spectrales de l'interpolation ou la simplicité de programmation sont étudiés. D'autre part, augmenter l'efficacité de l'approximation temporelle sur des maillages localement raffinés en utilisant une stratégie de pas de temps local. Nous développerons finalement dans cette étude une méthodologie de calcul haute performance pour exploiter la localité et le parallélisme inhérents aux méthodes DGTD combinés aux capacités de calcul sur carte graphique. La combinaison de ces caractéristiques modernes résulte en une amélioration importante de l'efficacité et en une réduction significative du temps de calcul.

Cette thèse est scindée en deux parties. Dans un premier temps, nous présentons deux schémas volumes finis pour la discrétisation des problèmes de diffusion-convection-réaction sur les surfaces mouvantes. Le premier schéma présente une extension du schéma volumes finis avec flux à deux points sur les surfaces mouvantes. Le deuxième développe une méthode de type O-méthode. Cette dernière consiste à construire à partir des inconnus au centre des mailles, des solutions linéaires autour des nœuds de maillage qui intègrent la continuité des flux aux interfaces de mailles. La méthode permet aussi la construction des décentrages amont d'ordre 2 et ainsi, offre au procédé l'ordre 2 de convergence sur tout maillage non dégénéré. Ensuite, nous modélisons l'écoulement du couplage filme mince-surfactant (surface active agent) sur les surfaces mouvantes et simulons à l'aide des schémas volumes finis précédemment définis. Ici, l'utilisation du calcul tensoriel et de la méthode d'approximation par la lubrification permettent de réduire les équations de Navier-Stokes caractérisant le mouvement du filme mince en dimension 3 en un système d'équations définies sur la surface courbe mouvante dont l'inconnu est la hauteur du fluide. Le surfactant supposé insoluble est modélisé par une équation de diffusion convection à la l'interface fluid-air. Nous simulons l'ensemble en utilisant une méthode dite de capture d'interface (Interface tracking method) dérivée des volumes finis définis plus haut. Plusieurs exemples illustrent à suffisance l'efficacité et la précision des différentes méthodes.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'e et d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par e et tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10^-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas su sante pour induire des e ets non-linéaires (transitions à deux photons). Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du J lors de la génération dans l'argon. - Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en ré exion, et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le pro l d'intensité est radialement constant (faisceaux at top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé. - Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ).

Dans cette thèse, la dynamique de photodissociation de l'azoture de chlore (ClN3) est étudiée dans le domaine temporel par imagerie de vecteur vitesse des photofragments, spécialement du chlore et de N3. Cette imagerie résolue à l'échelle femtoseconde permet d'extraire les temps de dissociation, l'établissement temporel de la balance d'énergie de la réaction ainsi que la conservation des moments. Cette étude a permis de différencier deux domaines d'énergie: l'un menant à la formation d'un fragment N3 linéaire (étude autour de 4.5 eV d'excitation électronique) et le plus intéressant aboutissant à la formation d'un fragment N3 cyclique (autour de 6 eV). Dans une seconde étude, la dynamique de relaxation électronique du tétrathiafulvalène (C6H4S4-TTF) est étudiée autour de 4 eV par spectroscopie de masse résolue en temps ainsi que par spectroscopie de photoélectron. Les seuils d'ionisation dissociative sont extraits d'une détection en coïncidence entre les photoélectrons de seuil et les fragments ionisés réalisée sur rayonnement synchrotron. Les deux dernières expériences sont basées sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans l'XUV d'une impulsion femtoseconde à 800 nm ou à 400 nm. Dans la première expérience, les harmoniques sont couplées à un imageur de vecteur vitesse en tant que rayonnement secondaire VUV. Par imagerie de photoélectron résolue en temps, nous avons révélé ainsi les dynamiques de relaxation des états de Rydberg initiée par une impulsion femtoseconde XUV à 15.5 eV dans l'argon et à 9.3 eV dans l'acétylène. Dans la seconde expérience, couramment nommée spectroscopie attoseconde, les harmoniques constituent le signal pompe sonde. Deux types de spectroscopie attoseconde ont été réalisés pour étudier la dynamique vibrationnelle de SF6: une expérience en réseau transitoire créé par deux impulsions pompe Raman avec une impulsion sonde intense générant les harmoniques à partir du réseau d'excitation et une expérience d'interférence de deux rayonnement XUV en champ lointain créés par deux impulsions sonde intenses.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas suffisante pour induire des effets non-linéaires (transitions à deux photons).Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du µJ lors de la génération dans l'argon.- Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en réflexion et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le profil d'intensité est radialement constant (faisceaux flat top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé.- Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé.Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ). / The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon conveniently described by a three steps model : subject to a strong laser field irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser field and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted as attosecond pulses (1 as = 10-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not sufficient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation to access non-linear physics in this wavelength domain.To achieve these results, significant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique fitted to high energy pulses.This thesis is therefore divided into three parts:- The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti: sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to XUV pulse energies of the order of μJ in the case of generation in argon.- The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on reflection optics and the interferences of two beams. It can produce, in the focal region, beams with a radially constant intensity over a large volume (flat top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process.- The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation.These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ).

Ce rapport résume mes activités de recherche depuis l'obtention de mon doctorat. Je me suis penché sur le problème fondamental de l'estimation de signaux sources à partir de l'observation de mesures corrompues de ces signaux, dans des scénarios où les données mesurées peuvent être considérées comme une transformation linéaire inconnue des sources. Deux problèmes classiques de ce type sont la déconvolution ou égalisation de canaux introduisant des distorsions linéaires, et la séparation de sources dans des mélanges linéaires. L'approche dite aveugle essaie d'exploiter un moindre nombre d'hypothèses sur le problème à résoudre : celles-ci se réduisent typiquement à l'indépendance statistique des sources et l'inversibilité du canal ou de la matrice de mélange caractérisant le milieu de propagation. Malgré les avantages qui ont suscité l'intérêt pour ces techniques depuis les années soixante-dix, les critères aveugles présentent aussi quelques inconvénients importants, tels que l'existence d'ambiguïtés dans l'estimation, la présence d'extrema locaux associés à des solutions parasites, et un coût de calcul élevé souvent lié à une convergence lente. Ma recherche s'est consacrée à la conception de nouvelles techniques d'estimation de signal visant à pallier aux inconvénients de l'approche aveugle et donc à améliorer ses performances. Une attention particulière a été portée sur deux applications dans les télécommunications et le génie biomédical : l'égalisation et la séparation de sources dans des canaux de communications numériques, et l'extraction de l'activité auriculaire à partir des enregistrements de surface chez les patients souffrant de fibrillation auriculaire. La plupart des techniques proposées peuvent être considérées comme étant semi-aveugles, dans le sens où elles visent à exploiter des informations a priori sur le problème étudié autres que l'indépendance des sources ; par exemple, l'existence de symboles pilotes dans les systèmes de communications ou des propriétés spécifiques de la source atriale dans la fibrillation auriculaire. Dans les télécommunications, les approches que j'ai explorées incluent des solutions algébriques aux fonctions de contraste basées sur la modulation numérique, la combinaison de contrastes aveugles et supervisés dans des critères semi-aveugles, et une technique d'optimisation itérative basée sur un pas d'adaptation calculé algébriquement. Nos efforts visant à extraire le signal atrial dans des enregistrements de fibrillation auriculaire nous ont permis non seulement de dégager de nouvelles fonctions de contraste basées sur les statistiques de second ordre et d'ordre élevé incorporant l'information a priori sur les statistiques des sources, mais aussi d'aboutir à de nouveaux résultats d'impact clinique et physiologique sur ce trouble cardiaque encore mal compris. Ce rapport se conclut en proposant quelques perspectives pour la continuation de ces travaux. Ces recherches ont été menées en collaboration avec un nombre de collègues en France et à l'étranger, et ont également compris le co-encadrement de plusieurs doctorants. Les contributions qui en ont découlé ont donné lieu à plus de soixante publications dans des journaux, des conférences et des ouvrages collectifs à caractère international. Quelques-unes de ces publications sont jointes à ce document.

Grâce à ses propriétés (cohérence, brillance, durée), le rayonnement XUV femtoseconde produit par génération d'harmoniques d'ordre élevé est utilisé comme un processus de sonde pour l'étude de dynamiques atomiques et moléculaires, avec une bonne résolution spatiale et temporelle (femtoseconde voire attoseconde). Ainsi, des dynamiques rotationnelles ont été résolues sur des petits systèmes moléculaires (N2, CO2). Les travaux de cette thèse ont consisté à étendre les méthodes de spectroscopie harmoniques et les appliquer à des systèmes moléculaires complexes d'intérêt femtochimique. Parmi elles, nous présenterons la génération d'harmoniques à deux sources, le réseau transitoire d'excitation ou encore la génération d'harmoniques à deux couleurs. Ces techniques nous ont permis de résoudre des dynamiques femtosecondes dans N2O4 et SF6. La HHG est aussi utilisée comme source de rayonnement XUV, en jouant le rôle d'impulsion pompe lors d'expériences de type pompe-sonde. Cette approche a été utilisée pour l'étude du dichroïsme circulaire de photoélectrons de molécules chirales ionisées par un champ XUV harmonique de polarisation quasi circulaire. Nous nous attarderons à détailler la découverte de cette nouvelle source XUV femtoseconde de polarisation quasi circulaire. / High harmonic generation (HHG) spectroscopy has proven to be a promisingtool (like probe in pump-probe experiments) in revealing the atomic and molecular dynamicswith the potential for subangstrom spatial resolution and subfemtosecond temporalresolution. Then, rotational dynamics have been resolved on small molecular systems (N2,CO2). This thesis looks to extending HHG spectroscopy methods to probe the structureand the dynamic of complex molecular systems. We will describe the two sources highharmonic generation, the transient grating of excitation and the two-color high harmonicgeneration. We enable to resolve the femtosecond nuclear dynamics in N2O4 and SF6. HHGis also used like a XUV radiation source, playing the role of pump pulse. This approach hasbeen used for the study of photoelectron circular dichroism. An XUV harmonic field witha quasi-circular polarization ionizes chiral molecules. In this manuscript, we will developthis new femtosecond XUV and quasi circular polarization radiation.