Dans les piles à combustible à électrolyte solide, l’interface électrode/électrolyte appelée la couche limite triphasée est le site de la réaction électrochimique permettant aux piles à combustible de fournir de la puissance. Le présent travail propose une approche tomographique par faisceau d’ions focalisés pour mesurer la longueur de la couche limite triphasée. Les images sont ensuite capturées par microscopie à balayage électronique et sont transformées en matrices binaires pour le traitement Matlab. Un algorithme, basé sur la théorie de Hoshen-Kopelman, a ensuite été appliqué pour mesurer la longueur de la couche limite triphasée et le pourcentage de connectivité. Cet algorithme a été appliqué sur un empilement de 80 images obtenues par tomographie d’une cathode réelle obtenu par sérigraphie. Le résultat obtenu est de 0,0142 voxels/voxels[indice supérieur 3], ce qui équivaut à 207,2 nm/nm[indice supérieur 3] selon le calcul en fonction de la longueur caractéristique d’un voxel. Une courbe de calibration a été produite afin de transformer la valeur de la longueur de la couche limite triphasée en valeur de résistance au transfert de charges par l’entremise du spectre d’impédance, mesurée à partir d’un système de microélectrodes à motifs.

Nous avons travaillé sur le développement d’un instrument de mesure de la luminescence induite par un faisceau d’ions lourds (nucléons  12) et d’énergie de l’ordre du MeV/nucléons. Basé sur une méthode de comptage de photons uniques obtenus par coïncidences, le dispositif permet d’obtenir sur 16 voies à la fois un spectre en énergie dans le domaine proche UV-visible-proche IR (185-920 nm) et la réponse temporelle sur la gamme ns-µs, avec un échantillonnage de 100 ps. Des mesures en température peuvent être réalisées depuis la température ambiante jusqu’à 30K.Ce travail met particulièrement l’accent sur les méthodes d’extraction des données : Une fois montrée la nécessité de déconvoluer les signaux, on s’intéresse dans un premier temps à évaluer différents profils instrumentaux modélisés et reconstruit à partir de mesures. A cet effet, un travail de caractérisation temporelle de chaque constituant du dispositif est mené. Puis ces profils instrumentaux sont utilisés dans deux méthodes de déconvolution par moindres carrés d’abord puis par maximum d’entropie ensuite.Deux matériaux types sont testés : Le Titanate de Strontium pour l’étude de la dynamique de l’excitation électronique, et un scintillateur plastique commercial, le BC400, pour l’étude du vieillissement et de la baisse des performances en fonction de la fluence. Dans les deux cas on a pu mettre en évidence la présence d’une composante ultra rapide de constante de temps subnanoseconde. / We developed an instrument for measuring the luminescence induced by a heavy ion beam (nucleons  12) and energy in the range of MeV / nucleon. Based on a single photon counting method obtained by coincidences, the device can provide in the same run a 16-channel energy spectrum in the UV-visible- IR region (185-920 nm) and a time-resolved response in the range of ns up to µs for each channel. Temperature measurements can be performed from room temperature down to 30K.This work places particular emphasis on data extraction methods: Once the need to deconvolve the signals demonstrated the evaluation of different instrument profiles (simulated and reconstructed from measurements) leads to a systematic temporal characterization of each component of the device. Then, these instrumental profiles are used in two deconvolution methods: least squares first followed by maximum entropy method.Two typical materials are tested: the Strontium Titanate for the study of the dynamics of the electronic excitation, and a commercial scintillator, the BC400, for the study of the aging and the decrease of performances with fluence. In both cases, we have been able to highlight the presence of an ultrafast component of subnanosecond time constant.

Environ 50% des patients recevant un traitement contre le cancer bénéficient de la radiothérapie. La radiothérapie conventionnelle consiste à utiliser des rayons X de haute énergie capables de traverser les tissus et de traiter des tumeurs situées en profondeur de façon non-invasive. Malheureusement, les rayons X ne font pas la distinction entre les tumeurs et les tissus sains, qui peuvent donc être endommagés. Cette non-sélectivité est à l’origine de graves effets secondaires, voire du développement de cancers secondaires. Par conséquent, l’amplification des effets radiatifs au sein de la tumeur par rapport aux tissus environnants représente un défi majeur.L’hadronthérapie (traitement par faisceaux de protons ou d’ions carbone) est considérée comme l’une des techniques les plus prometteuses car, contrairement aux rayons X, la quantité d’énergie déposée atteint son maximum en fin de trajectoire. Lorsque le faisceau est réglé de manière à ce que ce maximum atteigne la tumeur, aucun dommage n’est causé aux tissus situés au-delà. Un autre avantage majeur est que les ions lourds sont plus efficaces pour traiter les tumeurs radiorésistantes. L’utilisation de cette technique est cependant restreinte du fait des dommages – plus faibles mais néanmoins significatifs – causés aux tissus normaux situés sur la trajectoire du faisceau d’ions en amont de la tumeur. Afin d’améliorer les performances de l’hadronthérapie, l’équipe a développé à l’ISMO une nouvelle stratégie combinant l’utilisation de nanoparticules (NPs) métalliques avec l’irradiation par faisceaux d’ions. L’utilisation de NPs a pour but non seulement d’amplifier les effets des rayonnements dans la tumeur mais également d’améliorer l'imagerie médicale à l’aide des mêmes agents (théranostic). Les NPs possèdent une chimie de surface permettant leur fonctionnalisation avec des ligands capable d’améliorer la biocompatibilité, la stabilité ainsi que la circulation sanguine et l’accumulation dans la tumeur. L’équipe a déjà démontré que les petites NPs d’or et de platine (≈ 3 nm) avaient la capacité d’amplifier les effets causés par les faisceaux d’ions carbone médicaux en présence d’oxygène. Cependant, les tumeurs radiorésistantes sont susceptibles de contenir des régions hypoxiques. Il est donc urgent de quantifier et de caractériser l’influence de l’oxygène sur l’effet radio-amplificateur. Le but de ma thèse était d’étudier l’influence de l’oxygène lors d’irradiations par des faisceaux d’ions médicaux en présence de NPs d’or et de platine. Pour cela, deux lignes de cellules cancéreuses humaines radiorésistantes ont été testées: HeLa (col de l’utérus) et BxPC-3 (pancréas). Plusieurs techniques d’irradiation ont été utilisées : des faisceaux d’ions carbone et hélium générés par « passive scattering » et des faisceaux d’ions carbone générés par « pencil beam scanning ». Les principaux résultats de cette étude sont les suivants. En condition oxique (concentration d’O₂ = 20%), une amplification des effets radiatifs a été observée pour les deux types de NPs (à concentration de métal égale). Ce phénomène se réduit à mesure que la concentration d’oxygène diminue mais reste significatif jusqu’à 0.5%. Aucune différence significative n’a été observée entre les deux lignes cellulaires. Il est intéressant de noter que la dépendance à l’oxygène varie en fonction de la technique d’irradiation utilisée. Une tentative d’explication de l’influence de l’oxygène par des processus moléculaires est proposée. Des perspectives de développements ultérieurs sont suggérées. / About 50% of the cancer patients who are treated benefit from radiation therapy. Conventional radiotherapy consists of high energy X-rays traveling through the tissues, so that deeply sited tumors are treated in a non-invasive way. Unfortunately, X-rays are not tumor selective and healthy tissues may be damaged. This lack of selectivity is responsible for severe side effects and/or secondary cancers. Hence, improving the differential of radiation effects between the tumor and surrounding tissues remains a major challenge. Particle therapy (treatment by protons or carbon ion beams) is considered as one of the most promising technique because, by opposition to X-rays, the energy deposition of ions is maximum at the end of their tracks. When the beam is tuned so that the maximum reaches the tumor, there is no damage induced in tissues siting after the tumor. Another important added value is that heavy ions are more efficient to treat radioresistant tumors. The use of this modality is however restricted by the low but significant damage that is induced to normal tissues located at the entrance of the track prior to reaching the tumor. To improve the performance of particle therapy, a new strategy based on the combination of high-Z nanoparticles with ion beam radiation has been developed by the group at ISMO. This approach aims at using nano-agents not only to increase radiation effects in the tumor but also to improve medical imaging with the same agent (theranostic). Nanoparticles present a remarkable surface chemistry, which allows functionalization with ligands able to improve biocompatibility, stability as well as blood circulation and accumulation in tumors. The group already demonstrated the efficiency of small (≈ 3 nm) gold and platinum nanoparticles to amplify the effects of medical carbon ions in normoxic conditions (in the presence of oxygen). However, radioresistant tumors may host hypoxic regions. It is thus urgent to quantify and characterize the influence of oxygen on the radio-enhancement effect. The goal of my thesis was to study the influence of oxygen on medical ion radiation effects in the presence of gold and platinum nanoparticles. This was performed using two radioresistant human cancer cell lines: HeLa (uterine cervix) and BxPC-3 (pancreas). Different radiation modalities were used: carbon and helium ion beams delivered by a passive scattering delivery system and carbon ion beams delivered by a pencil beam scanning system. The major results of this work are the following. In oxic conditions (O₂ concentration = 20%), an enhancement of ion radiation effects was observed for the two nanoparticles (at the same concentration in metal). This effect decreased with the oxygen concentration but remained significant for a concentration of 0.5%. No significant difference was found between the cell lines. Interestingly, the oxygen-dependence varied with the type of radiation. An attempt to explain the effect of oxygen by molecular processes is proposed. Perspectives of further developments are suggested.

Le but de ce travail de thèse est d’étudier les moyens de lithographie haute résolution pour la fabrication de résonateurs à ondes élastiques de surface, et de l’illustrer à travers la réalisation de sources de fréquences fonctionnant au-delà du GigaHertz. Dans un premier temps nous abordons les différents dispositifs fondés sur les ondes élastiques de surface puis les sources de fréquence (instabilités caractéristiques) et fixons les objectifs de l’étude au travers notamment d’un état de l’art. Dans un second temps, nous présentons les moyens de lithographie étudiés dans le cadre de ce travail, à savoir la lithographie électronique, la gravure par faisceau d’ions focalisés, la lithographie UV par projection et la lithographie par nano-impression. Pour chacune d’entre elles, nous détaillons le principe de fonctionnement et montrons, notamment grâce à des simulations, leur intérêt et leurs limitations. Ensuite, nous présentons la fabrication et la caractérisation de résonateurs sur différents types de substrats ayant des propriétés innovantes par rapport à nos applications. Le PZT élaboré par épitaxie, présentant des coefficients de couplage élevés (plusieurs pourcents) couplés à une granulométrie fine et une orientation cristalline selon l’axe 001. Le diamant, qui permet d’atteindre des vitesses de phase de l’ordre de 10000 m.s-1, soit une vitesse deux fois supérieure à celles des ondes transverses sur substrat de quartz, quartz que nous avons également étudié afin de rechercher de nouveaux points de fonctionnement à haute fréquence. Pour chaque matériau, nous identifions un ou plusieurs moyen(s) de lithographie qui nous permettent de fabriquer les résonateurs. Les étapes de conception, de fabrication et de caractérisation sont décrites en détail. La dernière partie du manuscrit consiste à exposer les caractéristiques des oscillateurs fondés sur les résonateurs à haut produit Qf ainsi fabriqués (Qf > 5.1012). Nous reportons les résultats obtenus à des fréquences de 1,5 GHz (sur quartz) et à 3 GHz (sur diamant nanocristallin). Le bruit de phase à 10 kHz de la porteuse est compris entre -100 et -110 dBc.Hz-1, et le bruit plancher est de -160 dBc.Hz-1. Nous concluons en donnant des pistes afin d’améliorer ces caractéristiques / The purpose of this thesis is to study high-resolution lithography for the fabrication of surface acoustic wave resonators, and to illustrate this technology through the realization of frequency sources operating beyond the Gigahertz. At first, we detail several devices based on surface acoustic waves and frequency sources (instability characteristics) and set the goals of the study in particular through a state of the art. In a second step, we present the lithography methods studied in this work : electron beam lithography, focused ion beam, UV lithography (stepper) and nano-imprint lithography. For each, we detail the operating principle and show, in particular through simulations, their interest and limitations. Then, we present the fabrication and characterization of resonators on different types of substrates with innovative properties compared to our applications. The epitaxial PZT exhibits high coupling coefficients (several percent) coupled with a fine particle size and crystal orientation along the axis 001. The diamond, which achieves phase velocities of about 10000 m.s-1, twice higher than those of STW waves on quartz substrate, quartz that we have also studied in order to search new operating points at high frequency. For each material, we identify one or more lithography methods that allow to manufacture the resonators. Design, fabrication and characterization steps are described in detail. The last part of the manuscript describes the characteristics of oscillators based on high Qf resonators (Qf > 5.1012). We report the results for operating frequencies of 1.5 GHz (on quartz) and 3 GHz (on nanocrystalline diamond). The phase noise at 10 kHz from the carrier is between -100 and -110 dBc.Hz-1, and the noise floor is -160 dBc.Hz-1. We conclude by giving ideas to improve these characteristics

Dans cette thèse, nous avons développé et étudié des miroirs absorbants saturables ultra-rapides, pour des applications au traitement de signaux optiques à très haut débit et la génération d’impulsions laser ultra-courtes à 1.55 µm. Dans une première partie, nous avons développé un miroir absorbant saturable ultra-rapide basé sur le semi-conducteur In₀.₅₃Ga₀.₄₇As soumis à une implantation ionique à température élevée de 300 °C. Des ions Fe ont été utilisés car il a été démontré que les niveaux Fe²⁺/Fe³⁺ peuvent agir comme des centres de recombinaison efficaces pour les électrons et les trous dans In₀.₅₃Ga₀.₄₇As. Nous avons étudié la durée de vie des porteurs en fonction de la dose ionique, la température et le temps de recuit. A part la durée de vie rapide, les caractéristiques de réflectivité non-linéaire, telles que l’absorption linéaire, la profondeur de modulation, les pertes non saturables ont été étudiées dans différentes conditions de recuit. Après un recuit à 600 °C pendant 15 s, un échantillon présentant une grande amplitude de modulation de 53,9 % et une durée de vie de porteurs de 2 ps a été obtenu. Dans une seconde partie, la gravure par faisceau d’ions focalisés (FIB) a été utilisée pour fabriquer une structure en biseau ultrafin sur de l’InP cristallin, pour réaliser un dispositif photonique multi-longueur d’onde à cavité verticale. Les procédures de balayage FIB et les paramètres appropriés ont été utilisés pour contrôler le re-dépôt du matériau cible et pour minimiser la rugosité de surface de la zone gravée. Le rendement de pulvérisation de la cible en InP cristallin a été déterminé en étudiant la relation entre la profondeur de gravure et la dose ionique. En appliquant les conditions de rendement optimales, nous avons obtenu une structure en biseau ultrafin dont la profondeur de gravure est précisément ajustée de 25 nm à 55 nm, avec une pente horizontale de 1:13000. La caractérisation optique de ce dispositif en biseau a confirmé le comportement multi-longueur d’onde de notre dispositif et montré que les pertes optiques induites par le procédé de gravure FIB sont négligeables. Dans une troisième partie, nous avons démontré que la réponse optique non-linéaire du graphène est augmentée de manière résonnante quand une monocouche de graphène est incluse dans une microcavité verticale comportant un miroir supérieur. Une couche mince de Si₃N₄ a été déposée selon un procédé de dépôt par PECVD spécialement développé pour agir comme couche de protection préalable avant le dépôt du miroir supérieur proprement dit, permettant ainsi de préserver les propriétés optiques du graphène. En incluant une monocouche de graphène dans une microcavité appropriée, une profondeur de modulation de 14,9 % a été obtenue pour une fluence incidente de 108 µJ/cm². Cette profondeur de modulation est beaucoup plus élevée que la valeur maximale de 2 % obtenue dans les travaux antérieurs. De plus un temps de recouvrement aussi bref que 0,7 ps a été obtenu. / In this thesis, we focus on the development of ultrafast saturable absorber mirrors for applications to ultra-high speed optical signal processing and ultrashort laser pulse generation at 1.55 μm. In the first part, we have developed an ultrafast In₀.₅₃Ga₀.₄₇As -based semiconductor saturable absorber mirror by heavy ion implantation at the elevated temperature of 300 ºC. Fe ion has been employed as the implant since it has been shown that Fe²⁺/Fe³⁺ level can act as efficient recombination centers for electrons and holes in In₀.₅₃Ga₀.₄₇As. We studied the carrier lifetime of Fe-implanted sample as a function of ion dose, temperature and annealing time. Apart from the fast carrier lifetime, the characteristics of nonlinear reflectivity for the Fe-implanted sample, such as linear absorption, modulation depth, nonsaturable loss, have are also been investigated under different annealing temperature. Under annealing at 600 ºC for 15 s, the Fe-implanted sample with a big modulation depth of 53.9 % and a fast carrier lifetime of 2 ps has been achieved. In the second part, focused ion beam milling has been applied to fabricate an ultra-thin taper structure on crystalline indium phosphide to realize a multi-wavelength vertical cavity photonic device. The appropriate FIB scanning procedures and operating parameters were used to control the target material re-deposition and to minimize the surface roughness of the milled area. The sputtering yield of crystalline indium phosphide target was determined by investigating the relationship between milling depth and ion dose. By applying the optimal experimentally obtained yield and related dose range, we have fabricated an ultra-thin taper structure whose etch depths are precisely and progressively tapered from 25 nm to 55 nm, with a horizontal slope of about 1:13000. The optical characterization of this tapered device confirms the expected multi-wavelength behavior of our device and shows that the optical losses induced by the FIB milling process are negligible. In the third part, we demonstrate that the nonlinear optical response of graphene is resonantly enhanced by incorporating monolayer graphene into a vertical microcavity with a top mirror. A thin Si₃N₄ layer was deposited by a developed PECVD process to act as a protective layer before subsequent top mirror deposition, which allowed preserving the optical properties of graphene. Combining monolayer graphene with a microcavity, a modulation depth of 14.9 % was achieved at an input energy fluence of 108 µJ/cm². This modulation depth is much higher than the value of about 2 % in other works. At the same time, an ultrafast recovery time of 0.7 ps is retained.

Dans les nouvelles centrales nucléaires dites 4ème génération, comme d’ailleurs les anciennes, le dioxyde d’uranium devra opérer dans des milieux hostiles de températures et d’irradiation avec la présence des produits de fission (PF) et des particules alpha (α). Le fonctionnement dans ces conditions extrêmes induira des déplacements d’atomes et dégradera les propriétés thermiques et mécaniques du combustible UO2. La compréhension du comportement des défauts lacunaires, des PF et de l’hélium est cruciale pour prévoir le comportement du dioxyde d’uranium au sein de ces futures installations nucléaires. La première partie de cette thèse est consacrée à l’étude des défauts lacunaires induits par l’implantation de krypton et d’iode (quelques MeV) dans l’UO2 polycristallin et leurs stades de recuits. L’analyse par spectroscopie d’annihilation de positons (PAS) a permis de mettre en évidence la création de défauts de Schottky VU-2VO dans le cas des implantations iode et la formation de clusters lacunaires contenant du gaz pour les implantations krypton. L’évolution en température de ces défauts générés dépend des paramètres d’implantation (nature des ions, énergie, fluence). Cette étude a montré les rôles importants que peuvent jouer les défauts lacunaires et la présence des gaz de fission dans l’évolution du matériau UO2. Ensuite, nous nous sommes intéressés à l’étude et à la caractérisation, par PAS et les techniques d’analyse par faisceau d’ions (NRA/C et RBS/C), du comportement de l’hélium dans l’UO2. Les mesures de NRA/C et RBS/C révèlent une localisation d’une grande fraction d’hélium dans les sites interstitiels octaédriques de la matrice UO2. La localisation de l’hélium reste stable dans ces sites pour T< 600°C, évoluent légèrement entre 600 et 700°C et devient aléatoire à 800°C. Les mesures PAS mettent en évidence trois stades d’évolution des défauts lacunaires : la recombinaison par migration des interstitiels d’oxygène, l’agglomération des défauts entre 600 et 800°C et leur dissociation et élimination lorsque la température augmente. Ces résultats suggèrent que le transport d'hélium est assisté par les défauts lacunaires. / In the new fourth generation nuclear plants, as in the old ones, uranium dioxide must operate in hostile environments of temperature and irradiation with the presence of fission products (FP) and alpha particles (α). Operation in these extreme conditions will induce atoms displacements and degrade the thermal and mechanical properties of UO2 fuel. Understanding the behavior of induced vacancy defects, FP and helium is crucial to predict the uranium dioxide behavior in the future nuclear reactors. The first part of this thesis is dedicated to the study of vacancy defects induced by krypton and iodine implantation (a few MeV) in the UO2 polycrystalline and of their evolution under annealing. Analysis by positron annihilation spectroscopy (PAS) has highlighted the creation of Schottky defects VU-2VO in the case of iodine implantations and formation of vacancy clusters containing the gas for krypton implantation. The temperature evolution of these defects depends on the implantation parameters (nature of the ion energy, fluence). This study showed the important roles that can play vacancy defects and the presence of fission gases in the evolution of UO2 material. Then we were interested in the study of the helium behavior in UO2 its location and migration, agglomeration and interaction with vacancy defects by using PAS and ion beam analysis (NRA/C and RBS/C). The NRA/C and RBS/C characterizations showed a localization of a large helium fraction in the octahedral interstitial sites of the UO2 matrix. The helium location in these sites remains stable for T <600°C, changing slightly between 600 and 700°C and becomes random at 800°C. Positron annihilation spectroscopy reveals three stages of vacancy defects evolution : The recombination with oxygen interstitial migration, defects agglomeration between 600 and 800°C and their dissociation and elimination when the temperature increases. These results suggest that the He transport is assisted by the vacancy defects.

L’intercalation de métaux dans le graphite a été réalisée pour la première fois en 1926. Depuis cette découverte, de nombreux composés binaires et ternaires ont été synthétisés. Au cours de ce travail, la méthode solide-liquide en milieu alliage fondu à base d’alcalin a d’abord été utilisée afin d’intercaler l’or dans le graphite à l’aide du potassium. Puis, l’intercalation du calcium dans des matériaux B-C-N de structure graphitique a été réalisée par le biais du lithium. La diffraction des rayons X, l’analyse par faisceau d’ions, la microscopie électronique ainsi que les techniques spectroscopiques associées ont été mises en œuvre pour caractériser ces nouveaux composés. Dans le cas du système graphite-potassium-or, trois nouveaux composés ternaires de premier stade et de distances interplanaires très différentes (1311, 953 et 500 pm) ont pu être synthétisés. Le composé K1,3Au1,5C4 a été isolé de façon reproductible et présente selon l’axe c une séquence d’empilement K-Au-Au-Au-K pour l’insérat. L’étude du mécanisme d’intercalation menant à ce composé a mis en évidence un intermédiaire réactionnel de formule K1,6Au0,7C4 dont le feuillet inséré est tricouche. Le troisième composé, KAu0,7C4, constitué de deux couches mixtes or-potassium, s’est quant à lui révélé métastable. Parallèlement, l’intercalation d’un alliage Li-Ca dans le matériau B-C-N a été réalisée avec succès. L’analyse par faisceau d’ions de l’hôte a permis de doser sur un même échantillon la teneur en bore, carbone et azote, conduisant à une formule B2C5N. Les mesures effectuées sur le matériau intercalé montrent la préservation du réseau hôte et l’insertion de 0,6 atome de lithium par atome de calcium / Since the discovery in 1926 of the first graphite intercalation compounds containing alkali metals, numerous binary and ternary compounds have been synthesized. In this work, solid-liquid method in alkali metal based molten alloys has been employed to intercalate gold into graphite using potassium as an intercalation vector for opening the van der Waals’s gaps and decreasing the reaction temperature. Then, lithium has been used to assist the intercalation of calcium into B-C-N compounds. X-ray diffraction, ion beam analysis, electron microscopy and associated spectroscopy techniques have been performed to characterize the as-prepared compounds. In the case of graphite-potassium-gold system, three novel ternary first stage intercalation compounds with very different repeat distances (1311, 953 and 500 pm) have been synthesized. The K1.3Au1.5C4 compound, isolated in a reproducible fashion, presents a K-Au-Au-Au-K c-axis stacking sequence for the intercalated sheets. The study of its intercalation mechanism evidenced an intermediate product which chemical formula is K1.6Au0.7C4, with three-layered intercalated sheets. The third compound KAu0.7C4 is metastable and contains in each van der Waals‘s gap two successive layers containing a mixture of gold and potassium. Elsewhere, the intercalation of a Li-Ca alloy into B-C-N host material has been successfully carried out. The ion beam analysis of the pristine B-C-N lead to determine on a same sample the amount of boron, carbon and nitrogen with the corresponding B2C5N formula. The experiments realized on the intercalated compound showed the preservation of the host lattice and the intercalation of 0.6 lithium per calcium atom

Cette thèse a pour objectif d’apporter des informations quantitatives sur la mobilité de l’hélium dans des céramiques nucléaires avancées comme TiC, TiN et ZrC, soumises à des traitements thermiques ou bien en présence de dommages d’irradiation. L’approche expérimentale développée au cours de ce travail est basée sur l’implantation ionique d’ions d’hélium-3 de 3 MeV en profondeur dans les trois matériaux précédemment cités et sur la mesure du profil de concentration en profondeur de l’isotope 3He au moyen d’une réaction nucléaire spécifique induite par des deutérons, 3He(d, p0)4He. La microscopie électronique à transmission et la spectrométrie Raman sont couplées à l’analyse par réaction nucléaire.Parmi les principaux résultats obtenus :- aucun relâchement d’hélium n’est observé à température ambiante pour les trois composés. Les valeurs d’énergie d’activation associée au relâchement d’hélium après un recuit thermique dans l’intervalle 1100 – 1600°C sont comprises entre 0,77 et 1,2 eV et semblent étroitement liées à la microstructure initiale du composé (stoéchiométrie et taille de grains). La capacité de rétention de l’hélium-3 dans des carbures ou nitrures de métaux de transition soumis à des traitements thermiques en conditions contrôlées croît dans l’ordre ZrC < TiC < TiN.- la formation de blisters n’et observée qu’à la surface de ZrC.- les profils d’implantation d’hélium présentent deux composantes pour les trois matériaux, l’une située au voisinage de la fin de parcours des ions et la seconde plus proche de la surface. Cette dernière résulte probablement du piégeage d’atomes d’hélium par les lacunes natives présentes.- les valeurs obtenues pour le coefficient apparent de diffusion de l’hélium varient dans l’intervalle 3,58E-19 – 5,296E-18 m^2s^-1 pour TiN et 4,20E-18 – 2,59E-17 m^2s^-1 pour TiC.Les valeurs correspondantes obtenues pour l’énergie d’activation sont respectivement de 2,50 eV pour TiC et de 1,05 eV pour TiN. Le mécanisme impliqué repose sur une dissociation des amas atomes d’hélium – lacunes au voisinage de la fin de parcours des ions. Plus en surface, la diffusion est plutôt du type substitutionnel.- l’observation au MET de sections transverses de TiN préparées par la technique FIB révèlent la présence de bulles d’hélium dès recuit à 1100°C et montrent la croissance des bulles avec la température. L’énergie d’activation de croissance des bulles a été estimée à 0,38 eV. A partir de 1400°C, cette croissance résulte vraisemblablement de l’absorption de lacunes par les amas.- la pression interne des bulles a été calculée à l’aide du modèle de Trinkaus, et nous avons montré qu’à partir de 1500°C, cette pression tendait à s’approcher de la valeur du module de cisaillement de TiN (240 GPa) et qu’elle atteignait la pression d’équilibre de 2 GPa à 1600°C.- à 1100°C, il semble que la densité des bulles présentes dans TiN varie linéairement avec la fluence d’implantation. A 1500°C, la taille des bulles est d’autant plus grande que la fluence est faible.- pour ZrC, l’effet de la fluence sur la mobilité de l’hélium est comparable à celui observé pour TiN. A la plus basse fluence, le relâchement d’hélium est très faible. Il croît avec la température de recuit et avec la fluence d’implantation.- la pré-Irradiation des trois composés par des auto-Ions avant implantation d’hélium provoque une augmentation de la dureté au moins =jusqu’à une dose de 27 dpa. Une très faible augmentation du paramètre de maille est alors détectée (≤ 0.5%).- dans le cas de ces matériaux non amorphisables sous irradiation aux ions, le recuit par perte d’énergie électronique ou bien le pré-Endommagement balistique ne jouent a priori aucun rôle sur la mobilité de l’hélium, étudiée sous l’angle d’une activation thermique. / While the current second and third generation nuclear plant designs provides an economically, technically, and publicly acceptable electricity supply in many markets, further advances in nuclear energy system design can broaden the opportunities for the use of nuclear energy. The fourth generation of nuclear reactors is under development. These new reactors are designed with the following objective in mind: sustainability, safety and reliability, economics, proliferation resistance. Out of six Generation IV systems namely, Gas-Cooled Fast Reactor (GFR), Lead-Cooled fast reactor (LFR), Molten Salt Reactor (MSR), Sodium-Cooled Fast Reactor (SFR), Supercritical-Water-Cooled Reactor (SCWR), Very-High-Temperature Reactor (VHTR), this work is dedicated to identify specific fuel type that is compatible with gas-Cooled fast reactor (GFR) in-Core service conditions and could be extended to diagnose potential cladding material for SFR. The French strategy is mainly oriented towards the development of sodium-Cooled fast reactors (SFR) and very slightly focused on GFR. This dissertation is focused on the study of transition metal ceramics which are candidates for fuel coatings in GFR and have been considered as potential cladding materials for SFR. The specific fuel type in GFR should consists of spherical fuel particle made up of UC or UN, surrounded by a ceramic coating which provides structural integrity and containment of fission products. The most promising candidates for ceramic coatings are ZrN, ZrC, TiN, TiC & SiC due to a combination of neutronic performance, thermal properties, chemical behavior, crystal structure, and physical properties. It is obvious that these ceramics would be exposed to energetic fission products from fuel such as heavy ions and neutrons. These high-Energy neutron will knock the atoms in the surrounding materials and can induce (n, α) reactions, thus producing high concentration of helium atoms during and after reactor operation. The helium atoms produced are energetic and can easily penetrate into the surrounding material. Helium atoms are considered to be highly insoluble in previously studied structural nuclear materials. The accumulation of helium into solid matrix, can lead to the formation of bubbles, cavity, swelling, embrittlement etc. Helium can strongly induce grain boundary cavitation that can produce formation of inter-Granular channels, which may serve as pathways for release of radioactive elements to the environment or lead to grain-Boundary weakening and de-Cohesion. Particularly in ceramics, large quantities of helium can also lead to dimensional changes and cracks due to over-Pressurized helium bubbles. Therefore, study of helium behavior in advanced nuclear ceramics under high operating temperatures and extreme radiation conditions predicted for GFRs is viewed as crucial. In this thesis, ion-Implantation technique and material characterization techniques are used to study diffusion of helium in transition metal ceramics under thermal and extreme irradiation environments. Our main aim during this thesis is: 1) To calculate diffusion and migration energies of helium under different experimental conditions by applying theoretical models on experimental data.2) To investigate the role of microstructure such as grain boundaries, native vacancies and porosity on helium accumulation and its evolution after helium accumulation.3) To know the role of helium introduction conditions on helium diffusion. 4) To establish and validate an approach to calculate pressure built by helium gas inside the bubbles and to verify if the pressure approaches mechanical stability limit.

PIXE (Particle Induced X-ray Emission) et PIGE (Particle Induced Gamma-ray Emission) sont des méthodes d’analyse par faisceau d’ions, multiélémentaires et non destructives. Elles sont basées sur la détection des rayons X et gamma caractéristiques émis suite à l’interaction de particules chargées avec la matière. La méthode PIXE permet de quantifier les éléments de numéro atomique Z>11 avec une limite de détection au niveau du μg/g (ppm). Les rayons X émis par les éléments légers (Z<11) sont fortement atténués par la matière, limitant la sensibilité de PIXE pour cette gamme de numéro atomique. Ces éléments peuvent légers être analysés, simultanément, par la méthode PIGE. Un des nombreux avantages de la méthode PIXE/PIGE est sa capacité à pouvoir effectuer différentes analyses (cartographie des concentrations, analyse en profondeur, objets précieux). Il est possible d’analyser des échantillons aussi bien homogènes que non homogènes. La méthode PIXE à haute énergie a été développée au cyclotron ARRONAX avec des faisceaux de particules pouvant atteindre 70 MeV. La technique PIXE à haute énergie permet, notamment, l’analyse d’échantillons épais et limite les risques d’endommagement. Premièrement la plateforme PIXE/PIGE à haute énergie est décrite. Ensuite une étude de la méthode PIGE à haute énergie ainsi que la mise en place d’un protocole de mesure de sections efficaces sont présentées. Pour finir les méthodes mises en place ainsi que les résultats obtenus lors de l’analyse de plusieurs types d’échantillons non homogènes (multicouches et granulaires) sont présentés et discutés. / Particle Induced X-ray Emission (PIXE) and Particle Induced Gamma-ray Emission (PIGE) are multi-elemental and non-destructives techniques. They are based on the detection of characteristic X-ray and gamma emission induced by the interaction of accelerated charged particles with matter. Elements with an atomic number Z> 11 can be quantified reaching a limit of detection in the order of μg/g (ppm). X-rays from light elements are strongly attenuate by matter. Therefore, PIXE shows little sensitivity for lights elements. Those elements are analyzed simultaneously using PIGE. One of the benefits of PIXE/PIGE is its ability to perform analysis with different requirement (elemental concentration mapping, in-depth analysis, valuable objects). Homogeneous and non-homogenous samples can be studied thanks to PIXE/PIGE. High energy PIXE (HEPIXE) has been developed at the ARRONAX cyclotron using particles beams up to 70 MeV. Thus analysis of thick samples is achievable using HEPIXE. Using high energy beams can also reduce the risk of damaging the sample. First of all, the high energy PIXE/PIGE platform develop at ARRONAX is described. Then the results given by high energy PIGE analysis and the experimental procedure for gamma emission cross section measurements are discussed. Finally, the methods developed and the results obtained during the analysis of inhomogeneous samples (multi-layer and granular samples) are presented and discussed.