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Spectroscopie d'émission d'un plasma crée par des décharge couronne dans l'hélium / Emission spectroscopy of a plasma created by corona discharge in helium

Nguyen, Thi Hai Van 03 February 2015 (has links)
La spectroscopie d’émission est un outil puissant pour obtenir des informations sur lesprocessus microscopiques dans un plasma de décharge hors-équilibre (décharge couronne)dans des milieux denses tels que le gaz supercritique à haute pression et les liquides. Lesobservations spectroscopiques de la lumière émise à partir d'une zone d'ionisation créée parune décharge entre une pointe fine et un plan sont utilisées pour caractériser l'environnementlocal des atomes ou des molécules émettrices. Les caractéristiques spectrales observablesétant sensibles à l'environnement immédiat de l'espèce émettrice, rend la spectroscopieoptique très utile pour l'étude du plasma hors-équilibre en fonction des paramètres du milieu(pression et température).Dans ce travail, nous avons étudié les caractéristiques courant-tension et lacomposition spectrale d’un cryoplasma initié par une décharge couronne dans l'hélium liquideet gazeux à des températures cryogéniques. Ces expériences ont été effectuées pour un certainnombre de températures fixes de 300 K à 4,2 K dans une plage de pression de 0,1 à 10 MPa.Ces conditions couvrent une large région des états thermodynamiques de la matière avec unedensité d'environ 1019 cm-3 pour le gaz à une densité de 2*1022 cm-3 pour le liquide. / Fluorescence spectroscopy is a powerful tool to obtain information on microscopicprocesses in non-equilibrium discharge plasma (corona) in dense media such as high pressuresupercritical gas and even liquids. Spectroscopic observations of the light emitted from anionization zone near a tip electrode can be used to determine structural information of thelocal environment of the emitting atoms or molecules. The spectral features observable aresensitive to the immediate surroundings of the emitting species, which makes emissionspectroscopy very useful for study of the cold nonequilibrium plasma varying the pressureand the temperature.In this work, we have studied the current-voltage characteristics and spectralcomposition of helium cryoplasma initiated with a corona discharge in gaseous and liquidhelium. A cryoplasma has been realized in laboratory conditions using corona discharge ingaseous and liquid Helium at cryogenic temperatures of the matter. Experiments were carriedout at a number of fixed temperatures from 300 K down to 4.2 K within the pressure range0.1÷10 MPa. The conditions covered a wide region of thermodynamic states of the mattersuch as from a gas with density of ~1019 cm-3 up to liquid Helium with density of 2*1022cm-3.
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Caractérisation expérimentale et optimisation d'une source plasma à pression atmosphérique couplée à un spectromètre de masse à temps de vol / Experimental characterization and optimization of an atmospheric pressure plasma jet source coupled with a time-of-flight mass spectrometer

Chauvet, Laura 08 June 2016 (has links)
Depuis le début des années 2000, de nouvelles sources plasma à pression atmosphérique ont été développées. Ces dernière permettent la propagation d'un jet de plasma froid (plasma hors équilibre thermodynamique) à l'air. Du fait de leurs intéressantes propriétés (en terme d'espèces réactives, de basse température et de leurs facultés à s'étendre dans l'air), ils sont étudiés dans une large gamme d'applications parmi lesquelles la médecine, la décontamination, la synthèse de nanoparticules ou encore la chimie analytique. Certains jets sont générés par des sources basées sur des configurations de décharges à barrières diélectriques (DBD), c'est le cas de cette étude. Ce travail propose la caractérisation expérimentale d'un jet de plasma ayant comme objectif d'être couplé à un spectromètre de masse à temps de vol (TOF-MS) dans le cadre d'une application à la chimie analytique dans les conditions ambiantes. La source se compose d'un diélectrique, dans lequel le gaz de décharge est injecté, entouré par deux électrodes alimentées par un signal de tension alternatif carré. Les diagnostics utilisés lors de la caractérisation de la décharge sont principalement optiques. Il s'agit de spectroscopie d'émission optique ainsi que d'imagerie réalisée avec une caméra ICCD, dans un premier temps employée sans filtre puis avec des filtres passe-bandes. Le spectromètre de masse a également été utilisé comme outil de diagnostic afin d'identifier les ions créés par l'interaction du plasma dans l'air. Le jet a été étudié pour différentes conditions de tensions appliquées et de débits de gaz, et ce pour deux gaz de décharge, le néon et l'hélium. Les mécanismes de propagation du jet dans l'air ont été étudiés indépendamment pour les deux alternances de la tension, mettant en évidence la propagation de streamers, respectivement positif et négatif, ainsi que la présence d'un canal ionisé persistant d'un streamer à l'autre. Les distributions spatio-temporelles des émissions des principales espèces radiatives ont été étudiées lors de la propagation de chacun des streamers permettant d'observer et d'identifier plusieurs mécanismes intervenant dans le peuplement des états supérieurs de ces espèces. Ces résultats ont révélé que les mécanismes mis en jeu diffèrent pour certaines espèces en fonction de l'alternance de la tension. Il est également apparu que les mécanismes intervenant dans les décharges initiées avec le néon ou l'hélium étaient globalement semblables mais différaient tout de même légèrement du fait de la différence d'énergie entre les états métastables du néon et de l'hélium. Afin d'évaluer les capacités d'ionisation de la source dans le cadre de son application à la chimie analytique dans les conditions ambiantes, les ions créés par le plasma dans l'air ont été détectés et identifiés à l'aide du TOF-MS puis différents échantillons volatils ont été testés. Les résultats ont mis en évidence que le jet initié avec le néon est aussi efficace que celui initié avec l'hélium pour ioniser ces échantillons. Une étude semi-quantitative d'un des échantillons volatils a également été réalisée. / Since the beginning of the 2000's, new atmospheric pressure plasma sources have been developed. They allow the propagation of a cold plasma jet or plasma plume in open air (non-equilibrium plasma jets). Their particular properties (in terms of reactive species, low temperature and ability to extend in open air) make them useful tools in a large range of research fields such as biomedicine, decontamination and sterilization, nanomaterial synthesis and analytical chemistry. Among the plasma jet sources, some are based on a dielectric barrier discharge (DBD) configuration, which is the case of this study. This work proposes the experimental characterization of a plasma jet developed with the aim to be coupled with a Time-Of-Flight Mass Spectrometer (TOF-MS) in order to perform ambient chemical analysis. The source consists of a dielectric body surrounded by two electrodes. The source is fed by a discharge gas (helium or neon) and powered by a square alternative voltage. The main diagnostics are optical emission spectroscopy and imaging with an ICCD camera. The mass spectrometer has also been used as a diagnostic tool to identify the ions created by the jet interacting with the species present in ambient air. The jet has been studied for two gases, neon and helium, with different experimental conditions of flow rates and applied voltages. The mechanisms of the jet propagation in open air have been studied for both half periods of the voltage (positive and negative), where the passage between positive and negative streamers transited through a remnant ionized channel. The spatial and temporal distributions of the main radiative species were investigated independently for each streamer allowing the observation and identification of mechanisms responsible of the populating of the upper level of observed emissions. It was shown that the mechanisms differ according to the half period studied and also the type of gases (neon and helium) due to the difference between the energies of their metastable states. In order to lay the groundwork in ambient analytical chemistry with the plasma source, its ionization capability was evaluated. Firstly, the ions created by the jet in open air were identified and analyzed with the TOF-MS, secondly the analysis was performed with different volatile samples. The results highlighted that the jet initiated with neon as discharge gas is able to ionize as well as the jet initiated with helium. A semi quantitative study of one of the volatile samples has also been realized.
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Thermalisation and Relaxation of Quantum Systems / Thermalisation et relaxation des systèmes quantiques

Wald, Sascha Sebastian 28 September 2017 (has links)
Cette thèse traite la dynamique hors équilibre des systèmes quantiques ouverts couplés à un réservoir externe. Un modèle spécifique exactement soluble, le modèle sphérique, sert comme exemple paradigmatique. Ce modèle se résout exactement en toute dimension spatiale et pour des interactions très générales. Malgré sa simplicité technique, ce modèle est intéressant car ni son comportement critique d’équilibre ni celui hors équilibre est du genre champ moyen. La présentation débute avec une revue sur la mécanique statistique des transitions de phases classique et quantique, et sur les propriétés du modèle sphérique. Sa dynamique quantique ne se décrit point à l’aide d’une équation de Langevin phénoménologique. Une description plus complète à l’aide de la théorie de l’équation de Lindblad est nécessaire. Les équations de Lindblad décrivent la relaxation d’un système quantique vers son état d’équilibre. En tant que premier exemple, le diagramme de phases dynamique d’un seul spin sphérique quantique est étudié. Réinterprétant cette solution en tant qu’une approximation champ moyen d’un problème de N corps, le diagramme de phases quantique est établi et un effet « congeler en réchauffant » quantique est démontré. Ensuite, le formalisme de Lindblad est généralisé au modèle sphérique quantique de N particules: primo, la forme précise de l’équation de Lindblad est obtenue des conditions que (i) l’état quantique d’équilibre exacte est une solution stationnaire de l’équation de Lindblad et (ii) dans le limite classique, l’équation Langevin de mouvement est retrouvée. Secundo, le modèle sphérique permet la réduction exacte du problème de N particules à une seule équation intégro-différentielle pour le paramètre sphérique. Tertio, en résolvant pour le comportement asymptotique des temps longs de cette équation, nous démontrons que dans la limite semi-classique, la dynamique quantique effective redevient équivalente à une dynamique classique, à une renormalisation quantique de la température T près. Quarto, pour une trempe quantique profonde dans la phase ordonnée, nous démontrons que la dynamique quantique dépend d’une manière non triviale de la dimension spatiale. L’émergence du comportement d’échelle dynamique et des corrections logarithmiques est discutée en détail. Les outils mathématiques de cette analyse sont des nouveaux résultats sur le comportement asymptotique de certaines fonctions hypergéométriques confluentes en deux variables / This study deals with the dynamic properties of open quantum systems far from equilibrium in d dimensions. The focus is on a special, exactly solvable model, the spherical model (SM), which is technically simple. The analysis is of interest, since the critical behaviour in and far from equilibrium not of mean-field type. We begin with a résumé of the statistical mechanics of phase transitions and treat especially the quantum version of the SM. The quantum dynamics (QD) of the model cannot be described by phenomenological Langevin equation and must be formulated with Lindblad equations.First we examine the dynamic phase diagram of a single spherical quantum spin and interpret the solution as a mean-field approximation of the N-body problem. Hereby, we find a quantum mechanical ‘freezing by heating’ effect. After that, we extend the formalism to the N-body problem, determining first the form of the Lindblad equation from consistency conditions. The SM then allows the reduction to a single integro-differential equation whose asymptotic solution shows, that the effective QD in the semi-classical limit is fully classical. For a deep quench in the ordered phase, we show that the QD strongly and non-trivially depends on d and derive the dynamic scaling behaviour and its corrections. The mathematical tools for this analysis are new results on the asymptotic behaviour of certain confluent hypergeometric functions in two variables
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Équation d'état et transition liquide-cristal dans une suspension granulaire confinée / Equation of state and crystallization in a confined granular suspension

Sakaï, Nariaki 05 December 2017 (has links)
Les comportements thermiques d'une suspension granulaire en deux dimensions maintenue dans un état stationnaire hors équilibre ont été étudiés expérimentalement. L'analyse de la distribution spatiale des particules a montré qu’il existe une équation d’état reliant la densité de particules et deux autres quantités mesurables que nous interprétons comme une température et une pression granulaire. Cette équation d’état révèle l’existence d’interactions interactions attractives entre les particules. De plus, la dépendance de cette température aux différentes quantités physiques du problème montre qu'il existe deux régimes de fluctuations, que nous interprétons comme des régimes inertiels et visqueux. Dans ce dernier régime, la suspension se comporte de manière additive : il n'existe pas de corrélations à longue portée sur les fluctuations de densité, ce qui est étonnant dans une suspension où les corrélations de vitesses sont connues pour être à longue portée. Deuxièmement, le système exhibe une transition de phase ordre/désordre caractérisée par de grandes fluctuations et des hétérogénéités qui émergent proche du point critique. Ces hétérogénéités sont constituées d'amas de particules localement cristallisées dans une phase fluide désordonnée. L'analyse de la morphologie de ces structures révèlent une invariance d'échelle et a permis d'extraire plusieurs exposants critiques à l'aide d'outils de la théorie de la percolation. Troisièmement, la puissance injectée pour maintenir le système dans un état stationnaire hors équilibre peut être relié simplement à certaines quantités physiques de la suspension, et montre que l'injection de l'énergie se fait de la même manière quelque soit la phase ou le régime de fluctuations de la suspension. / The thermal-like behavior of a two-dimensional granular suspension maintained in an out-of equilibrium steady state is experimentally studied. We uncovered a state equation relating the density of particles and two measureable quantities that we interpret as a pressure and a temperature. The comparison of the equation of state to the hard disks one shows that there is attractive interaction between particles. The dependency of the temperature to the physical quantities of our suspension shows two regimes of fluctuations that we interpret as a viscous and an inertial regime. In the viscous regime, the system is additive: there is no long range correlation on fluctuations of density, which is surprising in a suspension where velocity correlations are usually known to be long ranged. Second, the system is subjected to liquid-to-crystal phase transition characterized by large fluctuations and heterogeneities that rise near the critical point. Heterogeneities are made of many locally crystallized patches of particles surrounded by a disordered fluid phase. The analysis of their morphologies shows scale invariance and allowed to extract several critical exponents using tools of percolation theory. Third, the energy flux which goes through the suspension in order to keep the system in a out of equilibrium steady state can be expressed simply with respect to physical quantities of the system, and shows that the way we inject energy is independent from the phase or the fluctuations regime of the system.
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Température effective d'un système hors équilibre : fluctuations thermiques d'un microlevier soumis à un flux de chaleur / Effective temperature of an out of equilibirum system : thermal fluctuations of a strongly heated cantilever

Geitner, Mickaël 23 October 2015 (has links)
A l’aide d’un interféromètre différentiel à quadrature de phase nous mesurons les fluctuations thermiques de la déflexion d’un micro-levier. Il est alors possible de déduire différentes propriétés mécaniques du levier telles que raideur, fréquences de résonance, facteurs de qualité etc. Dans un tel système, la précision maximale sur les mesures est limitée par le bruit de grenaille des photodiodes (shot-noise). Afin d’augmenter le rapport signal sur bruit, nous augmentons l’intensité lumineuse du laser de mesure, diminuant ainsi le bruit de fond des spectres de fluctuations thermique. En revanche, l’augmentation de l’intensité du laser a pour effet de décaler vers les basses fréquences les résonances du levier. Une première partie de ce travail de thèse a pour objectif la compréhension de ce phénomène. Ainsi, nous associons le décalage en fréquence à un échauffement du levier par le laser de l’interféromètre et au flux de chaleur associé le long du levier. Nous développons alors un modèle permettant de relier cet effet à la température de l’extrémité du levier en se basant sur un profil de température linéaire. Une seconde partie de ce travail vise à mesurer la température effective d’un levier à l’aide d’une extension du théorème fluctuation-dissipation. Nous montrons que les fluctuations de ce système hors équilibre sont plus faibles que celles attendues compte tenu du profil de température. Nous cherchons alors à identifier l’origine de ce déficit de fluctuations. Dans une dernière partie nous estimons les profils de température sur des leviers en faisant varier leurs paramètres géométriques ou leur coefficient d’absorption, ainsi que la position du laser chauffant le levier. / Thanks to a home made quadrature phase differential interferometer, we measure the thermal fluctuations ofa cantilever. It is then possible to infer various mechanical properties such as eigenfrequencies, stiffness,quality factor, etc. In such system, the maximal precision on the measure is limited by the shotnoise of thephotodiodes. To increase the signal-noise ratio we raise the light intensity of the laser, lowering thebackground noise. Doing so, the cantilever eigen frequencies shifts to lower values. A fisrt part of this thesiswork has for objective the understanding of this phenomenon. Thus, we associate this frequency shift with aheating of the cantilever by the laser. We develop a model linking this effect to the temperature at the freeend of the cantilever assuming a linear temperature profile.A second part of this thesis leads us to estimate the effective temperature of a cantilever using thefluctuation-dissipation theorem. We show that the fluctuations of our out of equilibrium system are lower thanthe fluctuations expected at equilibrium.In the last part, we estimate the temperature profiles on cantilevers by varying their geometry, absorptioncoefficient and laser position.
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Propriétés critiques des modèles de dimères, de chaînes de spin et d’interfaces / Critical Properties of Dimers, Spin Chains and Interface Models

Allegra, Nicolas 29 September 2015 (has links)
L’étude réalisée dans cette thèse porte sur les phénomènes critiques classiques et quantiques. En effet, les phénomènes critiques et les transitions de phases sont devenus des sujets fondamentaux en physique statistique moderne et en théorie des champs et nous proposons dans cette thèse d’étudier certains modèles qui présentent un comportement critique, à la fois à l’équilibre et hors de l’équilibre. Dans la première partie de la thèse, certaines propriétés du modèle de dimères à deux dimensions sont étudiées. Ce modèle a été largement étudié dans les communautés de physique statistique et de mathématiques et un grand nombre d’applications en physique de la matière condensée existent. Ici, nous proposons de mettre l’accent sur des solutions exactes du modèle et d’utiliser l’invariance conforme afin d’avoir une compréhension profonde de ce modèle en présence de monomères et/ou en présence de bords. Les mêmes types d’outils sont ensuite utilisés pour explorer un autre phénomène important apparaissant dans les modèles de dimères et de chaînes de spin : le cercle arctique. Le but étant de trouver une description adéquate en termes de théorie des champs de ce phénomène, en utilisant des calculs exacts ainsi que de l’analyse asymptotique. La deuxième partie de la thèse concerne les phénomènes critiques hors de l’équilibre dans le contexte des modèles de croissance d’interfaces. Ce domaine de recherche est très important de nos jours, principalement en raison de la découverte de l’équation Kardar-Parisi-Zhang et de ses relations avec les ensembles de matrices aléatoires. La phénoménologie de ces modèles en présence des bords est analysée via des solutions exactes et des simulations numériques, on montre alors que des comportements surprenants apparaissent proches des bords / The study carried in this thesis concerns classical and quantum critical phenomena. Indeed, critical behaviors and phase transitions are fundamental topics in modern statistical physics and field theory and we propose in this thesis to study some models which exhibit such behaviors both at equilibrium and out of equilibrium. In the first part of the thesis, some properties of the two-dimensional dimer model are studied. This model has been studied extensively in the statistical physics and mathematical communities and a lot of applications in condensed matter physics exist. Here we propose to focus on exact solutions of the model and conformal invariance in order to have a deep understanding of this model in presence of monomers, and/or boundaries. The same kind of tools are then used to explore another important phenomenon appearing in dimer models and spin chains: the arctic circle. The goal was to find a proper field theoretical description of this phenomenon using exact solutions and asymptotic analysis. The second part of the thesis concerns out of equilibrium critical phenomena in the context of interface growth models. This field of research is very important nowadays, mainly because of the Kardar-Parisi-Zhang equation and its relations with random matrix ensembles. The phenomenology of these models in presence of boundaries is studied via exact solutions and numerical simulations, we show that surprising behaviors appear close to the boundaries
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Modélisation tridimensionnelle multibandes du transport quantique dans les transistors à nanofil

Pons, Nicolas 08 June 2011 (has links)
L’amélioration des performances du transistor MOS passe par la réduction de ses dimensions. Dans quelques années, la longueur de grille des dispositifs va descendre en dessous de 10 nm. A cette échelle, les effets quantiques deviennent prépondérants et dégradent considérablement les performances électriques des transistors à simple grille. Le transistor à nanofil avec grille enrobante est une architecture alternative intéressante pour augmenter le contrôle électrostatique du canal de conduction. Malgré les améliorations apportées par cette architecture, le courant à l’état bloqué reste perturbé par l’effet tunnel dans la direction source-drain. Afin de réduire ce courant sans réduire celui à l’état passant, nous avons étudié l’impact d’un rétrécissement local de la section transverse du canal coté drain (architecture notch-MOSFET). Pour cela, nous avons développé un simulateur 3D basé sur le formalisme des fonctions de Green hors équilibre couplé de façon auto-cohérente avec l’équation de Poisson. Ces calculs sont effectués dans l’approximation de la masse effective. Nous avons ensuite étudié le transport des trous dans les transistors à nanofil de type p, ainsi que l’influence d’une impureté ionisée dans le canal de ces dispositifs. La complexité de la bande de valence a nécessité la mise en œuvre d’un modèle k∙p à 6 bandes inclus dans le simulateur 3D évoqué précédemment. / Performances improvement of MOS transistors involves reduction of its dimensions. In a few years, the gate length of devices will reach sub-10 nm regime. At this scale, quantum effects become preponderant and considerably degrade electric performances of simple-gate transistors. The Gate-all-around nanowire transistor is an interesting alternative architecture to improve electrostatic control of the conduction channel. Despite the improvements made thanks to this architecture, the OFF-current remains disturbed by tunneling effect in source-drain direction. In order to decrease this current without decreasing the ON-current, we have studied the impact of local narrowing of transverse cross-section in drain side of the channel (notch-MOSFET architecture). To this purpose, we have developed a 3D simulator based on Non-equilibrium Green function formalism coupled self-consistently with Poisson equation. These simulations are performed in the effective mass approximation. Then we have studied holes transport in p-type nanowire transistors and the influence of an ionized impurity in the channel of these devices. The valence band complexity required six-band k∙p model development include into previously mentioned 3D simulator.
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Intrication et dynamique de trempe dans les chaînes de spins quantiques / Entanglement and quench dynamics in quantum spin chains

Wendenbaum, Pierre 08 December 2014 (has links)
L'étude menée dans cette thèse concerne la dynamique de systèmes quantiques hors de l'équilibre, et plus particulièrement leurs propriétés d'intrication. En effet, l'intrication est devenue un concept fondamental dans la physique moderne, grâce notamment au développement de l'information quantique. Nous avons dans un premier temps étudié la dynamique d'un modèle de bosons sur réseau après la trempe de leur potentiel de confinement. Dans la limite de coeur dur, nous avons développé une théorie hydrodynamique qui reproduit parfaitement les différents comportements observés. Nous nous sommes ensuite intéressés à la dynamique de deux spins défauts couplés à une chaîne d'Ising. Dans un premier temps, ces défauts ont été préparés dans un état séparable. Nous avons dans ce cas établi une formule donnant l'évolution temporelle de la matrice de densité réduite, qui nous a permis d'avoir accès à l'intrication créée par l'intermédiaire du couplage à la chaîne. Puis, nous avons considéré le cas de deux spins défauts initialement intriqués, et nous avons étudié l'influence d'un environnement hors de l'équilibre sur leurs propriétés de désintrication. Finalement, la dernière partie de cette thèse est consacrée à l'étude d'un système couplé à un environnement décrit par le processus d'interactions répétées. Nous avons étudié la relaxation du système dans deux régimes temporels différents. Pour des temps courts, l'état est bien décrit par un état stationnaire hors équilibre, dans lequel nous avons mis en évidence les propriétés d’échelle de certaines observables. Enfin, pour des temps longs, le système atteint un état stationnaire d'équilibre composé d'un produit d'états de Bell / The study carried in this thesis concerns the dynamics of out-Of-Equilibrium quantum systems, and more particularly their entanglement properties. Indeed, entanglement became a fundamental concept in modern physics, especially with the development of quantum information. We have in a first part studied the dynamics of a model of bosons on a lattice after the quench of their trapping potential. In the hard-Core limit, we developed an hydrodynamical theory which perfectly reproduced the observed behavior. Then, we have looked at the dynamics of two defect spins coupled to an Ising chain. When these defects have been prepared into a separable state, we have established a formula giving the evolution of the reduced density matrix, allowing us to have access to the entanglement create through the coupling to the chain. We considered then the case of two initially entangled defect spins, and we studied the influence of a non-Equilibrium environment on the disentanglement properties. Finally, the last part of this thesis is devoted to the study of a system coupled to an environment by means of the repeated interactions process. We studied the relaxation of the system in two different time regimes. For short times, the state is well described by a non-Equilibrium-Steady-State, in which we highlighted the scaling properties of some observables. For long times, the system reaches an equilibrium steady state made of a product of Bell states
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Synthèses et études physico-chimiques de matériaux à base de moteurs moléculaires rotatifs photoactivables / Synthesis and physico-chemical studies of materials on light-driven rotery molecular motors

Colard-Itté, Jean-Rémy 29 October 2018 (has links)
Ce manuscrit décrit la synthèse d’un moteur moléculaire rotatif photoactivable. Il est montré que la molécule cible peut être intégrée dans un réseau de chaînes PEG, et que l’irradiation UV du matériau obtenu mène à sa contraction à macroscopique. Ces mouvements moléculaires collectifs permettent donc de convertir de l’énergie lumineuse pour produire un travail mécanique de huit ordres de grandeur au-delà de leur échelle. Une combinaison d’études de rhéologie et de diffusion de neutron a permis de définir les paramètres de formation de gels pour obtenir une contraction maximale, mais aussi l’observation expérimentale que la rotation des moteurs initie des enroulements de chaînes PEG, ce qui est responsable de la contraction du matériau. De plus, la synthèse d’une unité modulatrice et son intégration dans ces matériaux sont décrites. Les gels résultants présentent des propriétés de contraction réversibles et le caractère hors-équilibre de l’ensemble du système est ensuite discuté. / This manuscript describes the gram-scale synthesis of a light-driven rotary molecular motor. It is shown that the target molecule can be integrated into a PEG chains network, and that the UV irradiation of the obtained material leads to its macroscopic contraction. These collective molecular movements are then able to convert light energy to produce a mechanical work of eight orders of magnitude beyond their scale. A combination of rheology and small angle neutron scattering studies defined the of gel formation parameters to obtain maximum contraction, but also the experimental observation that motor rotation initiates PEG chain windings, which is responsible of the contraction of the material.In addition, the synthesis of a modulator unit and its integration into these materials is described. The resulting gels present reversible contraction properties and the out-of-equilibrium behavior of the entire system is then discussed.
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Dynamique structurelle ultra-rapide lors de la transition solide-plasma dense et tiède produite par laser / Ultrafast structural dynamics during the laser-driven solid-warm dense plasma transition

Leguay, Pierre-Marie 19 December 2013 (has links)
La matière dense et tiède (WDM pour Warm Dense Matter) est caractérisée par des températures proches de celle de Fermi et des densités proches du solide. Cette thèse présente des études expérimentales de la WDM éventuellement hors équilibre électron-ion, à l'aide de la spectroscopie d'absorption X près des seuils (XANES) résolue en temps. Nous avons développé un dispositif expérimental de XANES résolu en temps, basé sur un spectromètre à deux cristaux de Bragg, qui permet d'obtenir d'une part le signal émis par la source X utilisée, et d'autre part le signal transmis à travers un échantillon fin d'aluminium. La comparaison de ces deux grandeurs permet de mesurer l'absorption absolue de l'échantillon. L'échantillon est excité par un faisceau laser ultra-bref afin d'atteindre les conditions thermodynamiques attendues.Le dépôt laser étant réalisé sur les électrons de l'échantillon, les ions restent froids pendant l'interaction. L'équilibration thermique qui suit a une durée attendue de l'ordre de quelques picosecondes. Lors d'une première expérience, nous avons étudié la dynamique des transitions de phase subies par une feuille d'aluminium de 100 nm d'épaisseur, chauffée par un laser de 120 fs, avec un flux relativement élevé (6 J/cm²). La transition solide-liquide a lieu sur une échelle de temps plus faible que la résolution (environ 3 ps). La transition liquide-vapeur atomique a lieu après une vingtaine de picosecondes, en accord avec des simulations hydrodynamiques. Afin d'observer plus précisément la transition solide-liquide, nous avons réalisé une seconde expérience avec des flux plus faibles (< 1J/cm²). La feuille d'aluminium reste dans un état localement structuré aux temps longs. L'observation de la diminution progressive des modulations XANES, correspondant à une perte partielle d'ordre local, permet de déterminer la dynamique de l'augmentation de la température ionique. La comparaison des résultats expérimentaux avec des simulations hydrodynamiques, et de dynamique moléculaire quantique, a montré que le XANES est un diagnostic pertinent de la température ionique pendant et au delà de la fusion, permettant de suivre l'équilibration thermique électrons-ions. Nous avons constaté un temps caractéristique de l'équilibration significativement plus long qu'attendu, ce qui questionne la détermination du taux de collisions électrons-ions dans le régime dense et tiède. Ce même diagnostic a été exploité lors de deux expériences où nous avons étudié la silice comprimée par un choc laser jusqu'à des densités atteignant plus de deux fois celle du solide. Nous avons ainsi pu suivre l'évolution des structures électronique et ionique de la silice. Pour obtenir une meilleure résolution temporelle, nous avons réalisé deux autres expériences en utilisant une source X bêtatron et un laser X à électrons libres. La faisabilité d'expériences de XANES avec des résolutions femtosecondes a ainsi été démontrée. / Warm Dense Matter (WDM) is characterized by temperatures near the Fermi one and densities close to the solid. Experimental studies of WDM eventually out of electron-ion equilibrium are presented in this thesis with the help of time-resolved X-ray Absorption Near Edge Spectroscopy(XANES).We have developed a time-resolved XANES set-up, based on a two-Bragg-crystals spectrometer, allowing to record in one hand the X-ray source emitted signal, and in the other hand the transmitted one through a thin aluminum sample. The absolute absorption of the sample is measured comparing these two signals. The aluminum sample is heated by an ultrafast laser beam in order to reach the required thermodynamical conditions. Note that the energy is deposited on the electrons, whereas the ions keep cold during the interaction. The thermal equilibration follows with an expected picosecond time scale. We performed a first experiment with the aim of studying the phase transitions undergone by a 100 nm depth aluminum foil, heated with a 120fs laser with a high fluence (6 J/cm²). The solid-liquid transition occurs on a time-scale shorter than the experimental resolution (about 3 ps). Le liquid-vapor transition occurs after about 20 ps, consistent with hydrodynamical simulations. In order to study more precisely the solid-liquid transition, we performed a second experiment with the same set-up but lower laser fluences (< 1 J/cm²). The aluminum foil stays in a locally-structured state even after long delays. The dynamics of the ionic temperature increase can be followed watching the progressive lessening of XANES modulations, corresponding to a partial decrease of the local order. Then one can reach the thermal electron-ion equilibration dynamics. The comparison of experimental data with hydrodynamics and quantum molecular dynamics simulations have revealed the relevance of XANES measurements in order to follow the ionic temperature during and above melting. The precision of the measurements allow to notice a significantly longer equilibration time-scale than expected, questioning the electron-ion collision rate determination in the warm dense regime. The same diagnostic has been operated during two experiments in order to study laser-shock compressed silica up to densities doubling the solid one. We have been able to follow the evolution of the electronic and ionic structures of silica. In order to reach a shorter time resolution, we performed experiments with two other X-ray sources : betatron and a X-ray free electron laser. The feasibility of femtosecond time-resolved XANES experiments have been demonstrated.

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