Le développement de différentes techniques pour contrôler les degrés de liberté internes et externes des molécules et pour produire (ultra-) froide, piège des moléculaire ensembles ouvrir des voies différentes à la physique et la chimie dans le régime de basse température. Il s'agit notamment de nombreux territoires en physique comme, phases quantiques de la matière, traitement de l'information quantique, les froides collisions moléculaires, les chimies froides et aussi de divers tests de haute précision pour la physique fondamentale. Cette thèse décrit diverses expériences de guidage et de décélération des faisceaux supersoniques d'atomes paramagnétiques à l’aide de champs magnétique inhomogène dépendent du temps. Ces champs magnétiques inhomogènes ont été utilisés pour exercer une force sur les atomes ou les molécules paramagnétiques, qui résultent de l'effet Zeeman. Le principe du ralentisseur Zeeman nouvellement développé est de produire un déplacement tridimensionnel du piège magnétique, à la vitesse initiale du faisceau. Le contrôle de la dépendance temporelle du champ magnétique nous permet de contrôler la vitesse du piège magnétique co-mobile, procurant ainsi une décélération d'une classe de vitesse du faisceau supersonique. Le piège magnétique co- mobile est déduit à partir d'une onde magnétique mobile, offrant un minimum de distorsion du piège lors de sa propagation. Les propriétés transverses du piège sont réglables grâce à un champ magnétique transversal quadrupolaire, qui peut être ajusté indépendamment des propriétés de vitesses et l'accélération du piège. Une grande part du travail de thèse a été consacrée à la conception, la réalisation et la construction du montage expérimental, consistant en un jet supersonique et en un dispositif complexe de bobines pour réaliser l’onde magnétique progressive, formant un piège magnétique mobile. Le jet froid pulsé d'atomes métastables est produit par expansion supersonique à travers une valve refroidie à l'azote liquide, excités dans l'état métastable par une décharge électrique. Nous avons guidé le jet d'argon au travers d’un tube capillaire le guidage et la décélération ont été démontrés. Le piège magnétique mobile est formé par la combinaison d'un champ magnétique quadrupolaire et d'un champ magnétique axial modulé spécialement. Le champ quadrupolaire est continu et un gradient de champ est dirigé seulement dans la direction transverse du jet. Le circuit plan produit une onde magnétique sinusoïdale avec un gradient de champ dans la direction axiale. Avec l'électronique fabriquée au laboratoire, ou peut produire une onde magnétique progressive d'amplitude 0.69T (avec un courant AC de 300A) et de fréquence 40 kHz. On obtient ainsi une onde qui se déplace à une vitesse de 464m/s. Plusieurs expériences de principe ont été réalisées en utilisant le jet froid pulsé d'argon métastable. Nous avons étudié les propriétés de guidage du quadrupole pour divers courants et pour différents atomes (hélium et argon) et comparé les résultats aux prédictions théoriques de simulations numériques. Le jet d'argon métastable a été guidé en 3D à des vitesses variées (464m/s, 400m/s, 392m/s) avec un décélérateur de 28cm de long. La température observée du paquet guidé est de 100mK. L'expérience de décélération a été réalisée avec le jet d'argon métastable depuis la vitesse de 400m/s jusqu’à 370m/s et depuis la vitesse de 392m/s jusqu’à 365m/s. Les résultats expérimentaux sont comparés avec les simulations numériques. / The development of various techniques to control both the internal and external degrees of freedom of molecules and to produce (ultra-) cold, trapped molecular ensembles open various avenues to physics and chemistry in the low temperature regime. These include many territories in physics like, quantum phases of matter, quantum information processing, cold molecular scattering, cold chemistry and also various high precision tests for fundamental physics.This thesis describes various guiding and deceleration experiments of supersonic beams of paramagnetic atoms using inhomogeneous time-dependent magnetic fields. Inhomogeneous magnetic fields have been used to exert a force on paramagnetic atoms or molecules, which derives from the Zeeman effect. The principle of the newly developed Zeeman decelerator is to produce a moving tridimensional magnetic trap, which moves at the initial velocity of the beam. The control of the time dependence of the magnetic field allows us to control the velocity of the so-called co-moving magnetic trap, thereby affording for a deceleration of a velocity class of the supersonic beam. The co-moving magnetic trap is inferred from a moving magnetic wave, offering a minimal distortion of the trap during its propagation. The transverse properties of the trap are tunable through a transverse quadrupolar magnetic field, which can be adjusted independently of the velocity and acceleration properties of the trap.Much of this thesis was devoted to the design, development and construction of the experimental setup consisting of a supersonic beam and complex coils to achieve a traveling magnetic wave. Using home-made electronics operating 300A AC currents at frequencies up to 40 kHz, the coils can produce a magnetic wave of amplitude 0.7T, moving at a controllable velocity up to 464m/s. Several proof-of-principle experiments have been carried out using a pulsed, cold beam of metastable atoms, excited in metastable states by an electric discharge during the supersonic expansion. We have studied the guiding properties of the quadrupolar magnetic field alone on two atomic beams (metastable helium and argon) and compared with the theoretical prediction of tridimensional numerical simulations. A supersonic beam of metastable argon atoms has been trapped in a co-moving trap at a constant velocity (464m/s, 400m/s, and 392m/s) using a 28cm-long prototype decelerator. The temperature of the guided beam packet is observed to be 100mK. Finally, Zeeman deceleration experiments have been done on metastable argon beams with an initial velocity of 400m/s, decelerated to various final velocities (392m/s, 370m/, and 365m/s). The experimental results are compared with tridimensional numerical simulations.Keywords: Supersonic beams, metastable atoms, cold molecules, atoms in inhomogeneous magnetic fields, transverse magnetic guide, co-moving magnetic trap, tridimensional guiding, Zeeman deceleration.

Ce travail porte sur l’étude et la réalisation d’une nouvelle technique de décélération d’un jet supersonique de particules paramagnétiques en utilisant une onde de champ magnétique progressive co-mobile. Cette technique repose sur une méthode de ralentissement basée sur les forces de type Stern Gerlach agissant sur un système paramagnétique en mouvement en présence d’un champ magnétique co-propageant. Cette méthode très innovatrice a l’avantage de pouvoir s’appliquer à une grande palette d’espèces ouvrant ainsi de nouvelles possibilités d’applications. On décrit une approche théorique adaptée qui permet de faire un lien direct entre la théorie, la programmation des paramètres expérimentaux, les résultats obtenus et ce d’une manière systématique, rationnelle et prédictive.Ce mémoire est composé de trois parties. La première porte sur les forces décélératrices et le calcul des différentes forces, de type Stern Gerlach, utilisées dans nos expériences. Les formules établies dans cette partie sont essentielles pour l’interprétation des résultats expérimentaux. La deuxième partie porte sur le dispositif expérimental : le jet supersonique pré-refroidi, la zone d’interaction et la détection. On donne le détail de la réalisation des circuits créant les champs magnétiques nécessaires au guidage et à la décélération du jet. La troisième partie porte sur les résultats des expériences réalisées et leur interprétation directement à partir des équations du mouvement de l’effet Stern Gerlach. Des simulations sont présentées pour étayer les interprétations. On présente les résultats de décélération obtenus récemment sur l’argon et le néon métastables. Ces résultats valident clairement l’importance de l’ajout d’un champ magnétique uniforme qui définit un axe de quantification adiabatique global pour toutes les particules du jet et permet le découplage entre la précession des moments magnétiques et l’action des forces de gradient. Ces résultats mettent en évidence, aussi, l’effet de polarisation du jet qui dépend du sens relatif du champ magnétique uniforme ajouté par rapport à l’onde de champ magnétique progressive.Enfin, la compréhension et le contrôle de la dynamique du piégeage à une vitesse donnée, de l’accélération et de la décélération nécessitent le découplage entre les effets transverses et les effets longitudinaux de l’onde. Ces derniers sont clairement visibles quand le champ magnétique uniforme ajouté vient limiter les effets transverses de l’onde de champ magnétiques progressive. Les perspectives pour ce nouveau décélérateur Zeeman Stern Gerlach sont grandes. Un premier résultat de piégeage du di-azote métastable à 560m/s est présenté et ceci ouvre la voie pour décélérer les molécules paramagnétiques en jet supersonique pulsé. La décélération des radicaux libres et des neutrons est aussi envisageable. / This work focuses on the study and implementation of a new technique of deceleration of a supersonic beam of paramagnetic particles using a co-moving progressive wave of magnetic field. This technique relies on a method of slowing based on Stern-Gerlach forces acting on a paramagnetic system in motion in the presence of a co-propagating magnetic field. This highly innovative approach has the advantage of being applicable to a wide range of species and opens up new opportunities. A suitable theoretical approach is followed, that allows for a direct link between theory, programming of experimental parameters, and experimental results in a systematic, rational and predictive manner.This thesis is composed of three parts. The first concerns the calculation of the various Stern Gerlach forces used in our experiments to decelerate the paramagnetic particles. Formulas established in this section are essential for the interpretation of experimental results. The second part is devoted to the experimental device: the creation of the cooled supersonic beam, interaction zone and detection. A separate chapter is devoted to the detailed description of the different setups of coils used to create the magnetic fields necessary to guide and to decelerate the particles of the beam.The third part is devoted to the experimental results and their direct interpretation using the equations of motion in Stern Gerlach forces. Simulations are presented to embody the interpretations. We present results about the deceleration of metastable argon and neon atoms. These results validate the significance of the addition of a uniform magnetic field defining a global adiabatic quantization axis for all the particles in the beam. This realizes the decoupling between the precession of the magnetic moments and Stern Gerlach forces. The results demonstrate the polarization effect of the beam that depends on the direction of the added uniform magnetic field relative to the progressive wave of the magnetic field.Finally, the understanding and control of the dynamics of trapping at a given speed, acceleration and deceleration require decoupling between the transverse and longitudinal effects of the wave. These effects are clearly visible when the added uniform magnetic field limits the transverse effects of the progressive wave of magnetic field. The outlooks for the new Zeeman Stern Gerlach decelerator are numerous. A first result of trapping di-nitrogen metastable at 560m/s is presented and the road is open to decelerate paramagnetic molecules in pulsed supersonic jet. Deceleration free radicals and neutrons are also possible.

Les molécules aromatiques protonées jouent un rôle important dans les réactions de substitution électrophile aromatique, et dans différents processus biologiques. Ces molécules sont présentes aussi dans d’autres milieux tels que les flammes de combustion, les plasmas de divers hydrocarbures, les ionosphères planétaires (Titan) et le milieu interstellaire. Les molécules protonées sont très stables car elles ont des couches électroniques complètes mais elles sont en général très sensibles à leur environnement local car elles sont chargées : une étude en phase gazeuse est nécessaire pour déterminer leurs propriétés intrinsèques. Jusqu’à présent, très peu de chose était connu sur les molécules protonées isolées en phase gazeuse, seulement quelques résultats étaient disponibles. Ce manque de données venait de la difficulté de générer des molécules protonées en phase gazeuse et surtout de les produire à basse température (la protonation est une réaction exothermique). Récemment, des progrès ont permis d’étudier les molécules protonées en phase gazeuse à très basse température, en particulier par le développement des sources ioniques couplées avec des techniques d'expansion de jet supersonique. Grâce à cette technique on a enregistré le spectre photo fragmentation de l’état fondamental vers le premier état excité (S1←S0) de différentes molécules aromatiques protonées en phase gazeuse. Les molécules que nous avons étudiées peuvent être regroupées en quatre familles : Les molécules polycycliques aromatiques protonées linéaires (benzène, naphtalène, anthracène, tétracène, pentacène). Les molécules polycycliques aromatiques protonées non linéaires (fluorène, phénanthrène, pyrène). Les molécules protonées contenant un hétéro atome (benzaldéhyde, salicylaldéhyde, 1-naphthol et 2-naphthol, indole, aniline). Les agrégats protonés (dimère de benzène, naphtalène (H2O)n, n=1,2,3. naphtalène (NH3)n, n=1,2,3, benzaldéhyde (Ar , N2)). Dans les spectres enregistrés presque toutes les transitions électroniques S1←S0 sont décalées vers le rouge (basse énergie) par rapport à celui des molécules parentes neutres. Ce décalage est dû au caractère transfert de charge du premier état excité. Certains spectres sont résolus vibrationnellement, alors que pour d'autres molécules le spectre ne présente pas de progression vibrationnelle à cause d’un dynamique très rapide de l’état excité menant par des intersections coniques à l’état fondamental. Les spectres d’absorption des molécules protonées sont plus riches en vibrations par comparaison avec les molécules neutre. Cela reflète le changement relativement important de géométrie de l’état excité dû à son caractère transfert de charge. Les résultats expérimentaux ont été complétés par des calculs ab-initio qui ont permis de localiser la transition électronique, déterminer la structure géométrique et électronique, les modes de vibration et, pour certaines de ces molécules, la dynamique de l’état excité. Les calculs sont en général en très bon accord avec les expériences. / Protonated aromatic molecules play an important role in electrophilic aromatic substitution reactions, fundamental reactions in organic chemistry and in various biological processes. The interstellar medium is another environment which is likely to contain the protonated aromatic molecules, that’s because these molecules are stable chemically since they are close shell electronic structure. These molecules were also identified in others environments such as combustion flames, plasmas of various hydrocarbons and the upper atmosphere of Titan. Protonated molecules are usually very sensitive to their local environment; a gas phase study is required to determine their intrinsic properties. Until now, very little is known about the isolated protonated molecules, only a few results are available in the literature. This lack of data is due to the difficulties of the production and the cooling of these molecules in gas phase. The technical progress we have done has enabled the study of protonated molecules in the gas phase at very low temperatures, using an ion sources, supersonic jet and the laser induced photofragmentation techniques. Using this technique, we have recorded many electronic spectra (S1←S0) of different protonated molecules. We can regroup the studied molecules into four: Linear protonated polycyclic aromatic molecules (benzene, naphthalene, anthracene, tetracene, pentacene). Nonlinear protonated polycyclic aromatic molecules (fluorene, phenanthrene, pyrene). Protonated molecules containing an hetero atom (benzaldehyde, salicylaldehyde, 1-naphthol and 2-naphthol, indole, aniline). Protonated cluster (dimer of benzene, naphthalene (H2O)n, n = 1,2,3. Naphthalene (NH3)n, n = 1,2,3, benzaldehyde (Ar, N2)). Most of those spectra are red-shifted compare to the spectrums of neutral parent molecules. This red-shift is due to charge transfer character of the first excited state. Some spectra are vibrationally resolved, while for other molecules the spectrum do not shows any vibrational progression. This behaviour is explained by the dynamic of the excited state, this dynamic being usually is very fast, sometimes leading to the ground state through a conical intersection. The spectra of protonated molecules are very active vibrationally in comparison with neutral molecules, many vibrational modes forbidden for neutral molecule becomes active for the protonated one (Franck-Condon factor is not zero). This is reflecting the charge transfer character of the excited state. The experimental results were complemented by ab-initio calculations, which have allowed determining the electronic transition, the geometric and electronic structure of the molecule, the vibrational modes, and for some of these molecules the dynamics of excited state. Calculations are generally in very good agreement with experiments.

À l'allumage d'un lanceur spatial équipé de moteurs à propergol solide (MPS), une onde de souffle (ODS), caractérisée par un pic de grande amplitude et une large dépression, est générée pendant le transitoire de montée en pression. Puis le jet supersonique chaud rayonne un bruit de jet (BDJ) intense riche en composantes hautes fréquences. Cette thèse a été consacrée à la mise au point de méthodologies de simulation de ces phénomènes à l'aide de la plateforme de calcul CEDRE, en se comparant à des mesures expérimentales réalisées sur un petit MPS. Les phénomènes sont reproduits à l'aide de simulations aux grandes échelles (SGE). Les choix numériques (maillages, schémas) sont effectués à partir de cas-tests de validation. La méthodologie retenue pour l'ODS repose sur une approche directe simulant la génération et le transport de l'onde jusqu'aux capteurs expérimentaux. Ce calcul, qui estime aussi le transfert radiatif du jet, permet l'interprétation physique des phénomènes générateurs de l'ODS (effet piston du jet se développant). La prise en compte de la post combustion dans les premiers instants se révèle être un facteur de premier ordre concernant l'amplitude de l'ODS et son interaction avec le jet. Une approche hybride est adoptée pour le BDJ, chaînant une SGE du champ proche à la résolution des équations de Ffowcs Williams & Hawkings (FWH). Le bon accord du champ aérodynamique avec les mesures de la littérature incite à appliquer cette méthode au calcul de l'ODS. Finalement, celle-ci met en évidence le caractère fortement non-linéaire de l'ODS qui ne peut donc être rayonnée par FWH, et une interaction modèrée avec le jet, plus conforme aux observations expérimentales.

Lors d’un vol hypersonique (Mach 6, 20 km d’altitude) la couche limite se développant sur l’avant-corps d’un véhicule hypersonique est laminaire. Cet état cause un désamorçage du moteur (statoréacteur) assurant la propulsion du véhicule. Pour pallier ce problème, il faut forcer la transition de la couche limite á l’aide d’un dispositif de contrôle dont l’effet est permanent (passif) ou modulable (actif) pendant le vol. Dans ce travail, nous analysons l’efficacité d’un dispositif actif d’injection d’air á la paroi pour forcer la transition de la couche limite sur un avant-corps générique. L’interaction jet d’air/couche limite est simulée numériquement avec une approche aux grandes échelles (LES). Une étude paramétrique sur la pression d’injection permet de quantifier l’efficacité du jet á déstabiliser la couche limite. L’influence des conditions de vol (altitude, Mach) sur la transition est également étudiée. Une analyse des résultats de simulation par Décomposition en Modes Dynamiques (DMD) est menée pour comprendre quels sont les modes dynamiques responsables de la transition et les mécanismes sous-jacents. Des essais dans la soufflerie silencieuse de l’université de Purdue (BAM6QT) ont été effectués pour tester expérimentalement l’efficacité des dispositifs passifs (rugosité isolée en forme de losange) et actifs (mono-injection d’air) pour faire transitionner la couche limite. Une peinture thermo-sensible et des capteurs de pression (PCB, Kulite) ont été utilisés pour déterminer la nature de la couche limite. Les résultats de ce travail montrent qu’une injection sonique suffit pour forcer la couche limite. On observe des essais, que pour une même hauteur de pénétration, les rugosités isolées sont moins efficaces que les jets (mono injection) pour déstabiliser la couche limite. / During a hypersonic flight (Mach 6, 20 km altitude), the boundary layer developing on the forebody of a vehicle is laminar. This state may destabilize the scramjet engine propelling the vehicle. To overcome this problem during the flight, the boundary layer transition has to be forced using a control device whose effect is fixed (passive) or adjustable (active). In this work, we analyze the efficiency of a jet in crossflow in forcing the boundary layer transition on a generic forebody. The flow is computed with a Large Eddy Simulations (LES) approach. A parametric study of the injection pressure allows the efficiency of the jet in tripping the boundary layer to be quantified. The influence of flight conditions (Mach, altitude) on the transition is also studied. Dynamic Mode Decomposition (DMD) is applied to the simulation results to determine the transition leading to dynamic modes and to understand underlying transition mechanisms. Experiments in the Purdue University quiet wind tunnel (BAM6QT) were performed to quantify the efficiency of a passive transition device (diamond roughnesses) and an active transition device (single air jet) in tripping the boundary layer. A thermo-sensitive paint and pressure transducers (Kulite, PCB) were used to determine the state of the boundary layer on the generic forebody. Experimental and numerical results show a sonic injection is sufficient to induce transition. We observe from the experiments that for the same penetration height, a single roughness is less efficient than a single air jet in destabilizing the boundary layer.

The role of clusters in planetary atmospheres and the interstellar medium is potentially important. Investigating such a role requires basic experimental information, however lacking. The goal of this thesis was to develop an efficient experimental set-up to produce clusters in the laboratory in concentrations large enough to allow their high resolution spectra to be recorded, thus providing the necessary data allowing the physico-chemical properties of the clusters to be studied.<p>The study of this subject however suffers from the lack of basic experimental data. The goal is therefore to produce clusters in the laboratory in concentration large enough to record their high resolution spectrum. This is the initial aim of the present thesis.<p>During this work, we have built and extensively tested a new experimental set-up called FANTASIO (``Fourier trANsform, Tunable diode and quadrupole mAss spectrometers interfaced to a Supersonic expansIOn'). With the help of this new device, various experiments on jet-cooled species have been performed.<p>The cartography of the supersonic expansion was established, using the mass spectrometer as a moving pressure probe. This enabled us to characterize the geometrical properties of the supersonic jet produced by circular and slit nozzles and to determine the position of the virtual nozzle. The effect of the axisymmetric expansion geometry on the R(0) lineshape in the nu_3 band of N_2O, recorded by FTIR, was also investigated.<p>The rotational temperature of the jet-cooled molecules was determined to be a few K by measuring the intensity of lines in spectra recorded by FTIR spectroscopy.<p>Vibrational energy transfer occuring in the expansion between N_2O molecules and different collision partners was investigated on the nu_2+nu_3-nu_2 band of N_2O, again using FTIR spectroscopy. The trend of these transfers was found to be related to the energy difference between the v_2=1 level of N_2O and the closest vibrational state in the collision partner, with the largest population.<p>The sensitivity of the set-up was enhanced by a factor of 5 by increasing the absorption path length, using a multipass system. A procedure to remove the residual gas contribution from the IR spectra was developped, based on the mass spectrometer. Thanks to this sensitivity increase, broadband absorption features of clusters were observed for a C_2H_2-Ar mixture in circular and slit expansions.<p>The optical sensitivity of FANTASIO was again increased by the implementation of the CW-CRDS system. The enhancement over FTIR was calculated to be over a factor 750. Thanks to this drastic improvement, spectral signatures of various clusters were recorded, such as C_2H_2-Ar, C_2H_2 multimers, C_2H_2-N_2O and C_2H_2-CO_2, at high resolution.<p>The role of clustering in generating unusual line shapes of acetylene in an axisymmetric expansion was investigated. We demonstrated that C_2H_2 aggregates produced in the expansion are responsible for central dips observed in the monomer absorption. These acetylene clusters thus appear to be formed in the centre of the expansion, while, unexpectedly, acetylene-Ar complexes are formed at the edge of the conical expansion.<p>Various research prospects were explored during this thesis thanks to the FANTASIO device, opening new research directions. FANTASIO is today operational and defines a useful tool to achieve the study of small clusters by infrared spectroscopy./<p><p>Le rôle des agrégats dans les atmosphères planétaires et dans le milieu interstellaire est potentiellement important. Cependant, les études sur ce sujet souffrent du manque de données expérimentales. Le but de cette thèse était de développer un dispositif expérimental efficace pour produire au laboratoire des agrégats en quantité suffisante pour permettre l'enregistrement de leur spectre infrarouge à haute résolution et donc l'étude de leurs propriétés physico-chimiques.<p>Durant ce travail, nous avons construit et testé un nouveau dispositif expérimental appelé FANTASIO, basé sur un jet supersonique couplé à un spectromètre de masse, un spectromètre à transformée de Fourier et un système CRDS. Grâce à cet appareillage, différentes expériences sur des molécules à basse température ont été menées.<p>L'expansion supersonique a été cartographiée en utilisant le spectromètre de masse comme une sonde de pression mobile. Cette cartographie nous a permis d'établir les propriétés géométriques des jets supersoniques produits par les orifices circulaire et de type fente, et de déterminer la position de l'orifice virtuel. L'effet de la géométrie de l'expansion sphérique sur le profil de la raie R(0) de la bande nu_3 de N_2O, enregistré par FTIR, a aussi été étudié.<p>Une température rotationnelle de quelques K a été déterminée pour les molécules refroidies en jet supersonique par mesure de la distribution d'intensité de raies dans les spectres enregistrés par FTIR.<p>Le transfert d'énergie vibrationnelle entre des molécules de N_2O et différents partenaires collisionnels a été étudié en analysant l'intensité de la bande nu_2+nu_3-nu_2 de N_2O, enregistré également par spectroscopie FTIR. Il a été trouvé que la tendance de ces transferts est liée à la différence d'énergie entre le niveau v_2=1 de N_2O et l'état vibrationnel le plus proche et le plus peuplé du partenaire collisionnel.<p>La sensibilité du dispositif a été augmentée d'un facteur 5 dû à l'allongement du chemin d'absorption, grâce à l'utilisation d'un système multipassage. Une procédure basée sur l'utilisation du spectromètre de masse et visant à enlever la contribution du gaz chaud résiduel dans les spectres infrarouges a été mise au point. Grâce à cette augmentation de sensibilité, des structures d'absorption non résolues d'agrégats ont été observées dans des expansions en trou et en fente d'un mélange de C_2H_2-Ar.<p>La sensibilité optique de FANTASIO a encore été augmentée par l'ajout au dispositif d'un système CW-CRDS. L'amélioration par rapport au spectromètre à transformée de Fourier a été calculée comme étant supérieure à un facteur 750. Grâce à cette importante amélioration, les signatures spectrales de divers agrégats, tels que C_2H_2-Ar, des multimères de C_2H_2, C_2H_2-N_2O et C_2H_2-CO_2, ont été enregistrées à haute résolution.<p>Le rôle de l'agrégation dans la génération de profils de raie inhabituels dans une expansion en trou de l'acétylène a été étudié. Nous avons démontré que les agrégats de C_2H_2 produits dans le jet supersonique sont responsables des creux observés dans le profil d'absorption du monomère. Ces agrégats apparaissent donc comme étant formés au centre de l'expansion, tandis que, de manière inattendue, les agrégats de C_2H_2-Ar sont formés aux bords de l'expansion conique.<p>Plusieurs idées de recherche ont été explorées durant cette thèse grâce au dispositif FANTASIO, ouvrant de nouvelles directions de recherche. FANTASIO est aujourd'hui opérationnel et se présente comme un outil utile dans l'étude des petits agrégats par spectroscopie infrarouge. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les recherches sur les instationnarités des Interactions Ondes de Choc Couches Limites (IOCCL) turbulentes ont permis une description détaillée de celles-ci tant expérimentalement que numériquement . Ceci a conduit à plusieurs schémas susceptibles d'expliquer les respirations à basses fréquences observées dans de tels écoulements. Les configurations avec des conditions amont laminaires ou transitionnelles ont été moins étudiées.Dans le cadre du programme Européen TFAST, un important effort a été mené afin de développer des dispositifs expérimentaux, conjointement à des simulations numériques, permettant une étude détaillée de ces configurations. Dans le cadre de cette thèse, on a mis en place une configuration de réflexion d'onde de choc sur une couche limite laminaire pour un nombre de Mach de 1.68. L'utilisation des métrologies classiques (Anémométrie Laser Doppler, Anémométrie Fil Chaud), adaptées à ces conditions expérimentales particulières, a permis de décrire les propriétés spatio-temporelles de ces écoulements. Le champ moyen a été caractérisé et comparé aux théories classique et aux résultats obtenus dans différentes souffleries.Un schéma décrivant le mécanisme de transition à la turbulence au sein de l'interaction a été développé. Sa sensibilité aux conditions amont a été étudiée en plaçant des perturbations en amont de l'interaction. Dans tous les cas, des instationnarités convectives (haute fréquence) et stationnaires (basse fréquence) ont été observées et comparées à celles existantes pour les configurations amont turbulentes. Une gamme intermédiaire d'instationnarités convectives (moyenne fréquence) a été mise en évidence et caractérisée. / Research dedicated to the study of the unsteadiness of turbulent Shock Wave Boundary Layer Interaction (SWBLI) has allowed a detailed description of this kind of interaction both experimentally and numerically. Several scenario were proposed to explain the low frequency unsteadiness observed in separated SWBLI. Nevertheless, the literature on this kind of flow involving either upstream laminar or transitional conditions is quite reduce. Within the framework of the European TFAST program, an important effort was made to develop experimental devices, in conjunction with numerical simulations, allowing a detailed study of these laminar or transitional configurations. In particular, within the framework of this thesis, a shock wave reflection configuration on a laminar boundary layer was set-up, with a nominal free stream Mach number of 1.68. Using classical metrology (Laser Doppler Anemometry, Hot WireAnemometry) that have been adapted to these particular experimental conditions, we have been able to describe the spatio-temporal properties of the interaction. The mean field has been characterized and compared with the classical theories and the results obtained in other configurations.A model describing the transition mechanisms to turbulence within the interaction has been developed. Its sensitivity to upstream conditions was studied by placing perturbations upstream of the interaction. In all cases, convective (high frequency) and stationary (low frequency) unsteadiness were observed and compared with those existing for upstream turbulent configurations. An intermediate range of convective unsteadiness (medium frequency) has been demonstrated and characterized.

Lors d’un lancement spatial, le bruit des jets supersoniques chauds, générés par les moteurs-fusées au décollage et en interaction avec le pas de tir, est dommageable pour le lanceur et en particulier sa charge utile. Par conséquent, les acteurs du spatial cherchent à renforcer leur compréhension et leur maîtrise de cette ambiance acoustique, entre autres grâce à des méthodes et outils numériques. Toutefois, ils ne disposent pas d’une approche numérique globale capable de prendre en compte simultanément la génération fidèle du bruit, la propagation acoustique non-linéaire, les effets d’installation complexes et les géométries réalistes, pourtant inhérents aux applications spatiales. Dans cette optique, cette étude consiste à mettre en place et valider une méthodologie de simulation numérique par couplage fort Navier-Stokes − Euler, puis à l’appliquer à des cas réalistes de bruit de jet supersonique. L’objectif est d’affiner les capacités de prévision et de contribuer à la compréhension des mécanismes de génération de bruit dans de tels jets. Le solveur Navier-Stokes repose sur une méthode LES sur maillage non-structuré et le solveur acoustique sur une méthode de Galerkine discontinue d’ordre élevé sur maillage non-structuré. La méthodologie est tout d’abord évaluée sur des cas académiques visant à valider la simulation par couplage fort. Après des calculs préliminaires, la méthodologie est appliquée à la simulation du bruit d’un jet libre supersonique à Mach 3.1. Une méthode de déclenchement géométrique de la turbulence est implémentée sous la forme d’une marche à la paroi de la tuyère. La simulation aboutit à des estimations du bruit très proches des mesures réalisées au banc MARTEL et met en évidence des effets non-linéaires significatifs ainsi qu’un mécanisme singulier de rayonnement des ondes de Mach. Dans une démarche de progression vers des cas toujours plus réalistes, l’ensemble de l’approche numérique est finalement adaptée avec succès à la simulation du bruit d’un jet en présence d’un carneau. À terme, elle pourra être étendue à des configurations multi-jets réactifs, avec injection d’eau, voire à l’échelle 1. / During a space launch, the noise from hot supersonic jets, generated by rocket engines at liftoff and interacting with the launch pad, is harmful to the launcher and in particular its payload. Consequently, space actors are seeking to strengthen their understanding and control of this acoustic environment through numerical methods and tools, among the others. However, they do not dispose of a comprehensive numerical strategy that can simultaneously take into account accurate noise generation, nonlinear acoustic propagation, complex installation effects and realistic geometries, which are inherent to space applications. For this purpose, the present study consists in setting up and validating a numerical simulation methodology using a Navier-Stokes − Euler two-way coupling approach, then applying it to realistic cases of supersonic jet noise in order to improve prediction capabilities and contribute to the understanding of the noise generation mechanisms in such jets. The Navier-Stokes solver is based on an LES method on unstructured mesh and the acoustic solver on a high-order discontinuous Galerkin method on unstructured mesh. The methodology is first assessed on academic cases to validate the use of the two-way coupling. After preliminary computations, the methodology is applied to the simulation of the noise from a supersonic free jet at Mach 3.1. A geometric turbulence tripping method is implemented via a step at the nozzle wall. The computation leads to noise predictions very close to the experimental measurements performed at the MARTEL test bench and highlights significant nonlinear effects as well as a quite particular Mach waves radiation mechanism. Targeting even more realistic cases, the entire numerical approach is finally successfully adapted to the simulation of the noise from a supersonic jet configuration including a flame trench. In the future, it may be extended to configurations with clustered reactive jets, water injection devices or even at full scale.

Ce travail porte sur la dynamique intramoléculaire des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques soumis aux conditions du milieu interstellaire (PAH isolé rotationnellement froid mais vibrationnellement excité). Des études théoriques et expérimentales ont été menées sur leur deux voies de relaxation: émission IR ou fragmentation. Le spectre d'absorption IR a été obtenu par dynamique moléculaire couplée à une méthode semi-classique Adiabatic Switching. La dynamique a été réalisée sur une surface de potentiel semi-empirique Tight-Binding dans le but de simuler tous types de PAHs pouvant dépasser une centaine de carbones (systèmes encore inaccessibles aux expériences et aux calculs ab-inito). Une paramétrisation du potentiel adaptée aux PAHs a été développée ainsi qu'un modèle donnant la densité d'états anharmonique quantique. La simulation spectrale reproduit les grandes tendances en fonction des variables pertinentes en astrophysique: rôle de l'ionisation fort changement de l'allure du spectre et de l'intensité totale absolue), et de la température (décalage vers le rouge, élargissement et modification des intensités des bandes), effet d'anharmonicité (énergie de point zéro, fréquences), et de structure (compacité, cycle pentagonal et taille). La cinétique de fragmentation (induite par absorption séquentielle de photons) d'un hydrogène du cation fluorène (ionisation REMPI) a été étudiée à l'aide d'un jet supersonique et d'un spectromètre de masse. Cette méthode expérimentale originale a permis de déterminer la section efficace absolue d'absorption, d'analyser son atténuation avec le nombre de photons absorbés et l'évolution de la constante de dissociation dans un domaine d'énergie relativement large. Une attention particulière a été portée sur les techniques d'analyse des données. (la loi de Poisson, matrice de branchement, la loi cinétique, matrice d'évolution, simulation de la forme de signaux du spectromètre). Un ajustement libre de la variation de cette constante est proche de celui du modèle statistique PTD mais très différent à basse énergie du modèle RRK. L'énergie d'activation obtenue par ces deux modèles est compatible avec celle déduite du potentiel Tight-Binding.