Le sujet de cette thèse est l'interférométrie X à réseaux: une technique d’imagerie développée pour la première fois il y a quelques années et qui donne des images de phase et de diffusion (small angle X-ray scattering) de haute sensibilité. Cette technique a un potentiel considérable pour la visualisation du structures qui absorbent faiblement les rayons X, et pour la détection de détails plus petits que la résolution du détecteur, par exemple les fissures et les fibres. Des structures de ce type ne peuvent pas être visualisées avec l’imagerie conventionnelle à rayons X en absorption. Dans le cadre des travaux sur cette thèse, un interféromètre à réseau à rayons X pour radiographie et tomographie multimodale a été installé à la ligne de lumière ID19 de l‘European Synchrotron Radiation Facility à Grenoble, France. L’excellente performance de cet instrument a été démontrée sur une grande variété d'échantillons de tissus biologiques mous, sur des échantillons paléontologiques, et sur des tissus osseux. Une autre partie des ce travail porte sur des améliorations de la technique d’imagerie elle-même. La première des ces améliorations consiste en un développement de méthodes avancées pour la tomographie avec réseaux. Ces méthodes peuvent réduire considérablement la dose livrée à l’échantillon durant les mesures nécessaires pour la reconstruction tomographique tout en préservant la qualité d’image. Un autre résultat majeur dans le cadre de ce travail est la conception, la mise en oeuvre et la démonstration d’un interféromètre à réseau à deux dimensions (2D). Cet appareil utilise des réseaux bidimentionnels au lieu de réseaux linéaires. L’interféromètre 2D produit des cartes d'angles de réfraction et des images de type champ sombre dans plusieurs directions du plan d’image et améliore considérablement la qualité des radiographies à réseau. Le champ d’application de l’interféromètre 2D n’est pas limité à l'imagerie par rayons X, puisque le nouveau dispositif peut aussi être particulièrement utile pour la caractérisation de composantes optiques de haute précision, tel que démontré par des expériences de métrologie à la longueur d'onde d'utilisationsur des lentilles réfractives pour rayons X. / The subject of this thesis is X-ray grating interferometry: an imaging technique first demonstrated a few years ago, which yields high-sensitivity phase and dark-field (small angle X-ray scattering) images of the investigated specimen. It bears tremendous potential for the visualization of low-absorbing features, and for the detection of details smaller than the resolution of the imaging system, such as cracks and fibers. Structures of this type cannot be visualized with conventional absorption X-ray imaging. As a part of this thesis work, an X-ray grating interferometer for multimodal radiography and tomography was installed at the beamline ID19 of the European Synchrotron Radiation Facility in Grenoble, France. The excellent performance of this instrument has been demonstrated on a large variety of soft-tissue biological samples, on paleontological specimens, and on osseous tissues. Another part of the present work concerns improvements of the imaging technique itself. The first of these improvements consists in the development of advanced schemes for grating-based tomography. These schemes can substantially reduce the dose delivered to the sample during a grating-based tomography scan, while preserving the image quality. Another major achievement of this thesis is the design, implementation and demonstration of a two-dimensional (2D) grating interferometer. This device uses gratings structured in two dimensions rather than line gratings. The 2D interferometer gives refraction angle and dark-field signals in multiple directions of the image plane and significantly improves the quality of the grating-based radiographies. The application range of the 2D interferometer is not restricted to X-ray imaging; the new device may also be particularly useful for high-precision optics characterization, as is shown by in-situ at-wavelength investigations of X-ray refractive lenses.

Das Thema der vorgelegten Dissertation ist der quasi-isochrone Betrieb der Metrology Light Source zur Erzeugung kurzer Elektronenpakete mit der damit verbundenen Emission von kohärenter Sychrotronstrahlung. Die Metrology Light Source wurde schon in der Planungsphase auf den quasi-isochronen Betrieb ausgelegt. Es stehen Quadrupol-, Sextupol- und Oktupolmagnete zur Verfügung, um die drei führenden Ordnungen des sogenannten momentum compaction factors zu kontrollieren. Der Schwerpunkte der Arbeit ist nichtlineare, longitudinale Strahldynamik, insbesondere die sogenannten "alpha-buckets". Der Vergleich zwischen analytischen Ansätzen, numerischen Simulation und experimentellen Daten wird vorgestellt und diskutiert. Desweiteren wurde die Stromlimitierung durch die Bursting-Instabilität an der Metrology Light Source untersucht. Der Großteil der Messungen ist dabei an der Metrology Light Source durchgeführt worden mit komplementären Messungen am Elektronenspeicherring BESSY II. / The subject of this thesis is the operation of an electron storage ring at a low momentum compaction to generate short electron bunches as a source for coherent synchrotron radiation. For this purpose the Metrology Light Source is ideally suited, as it is the first light source designed with the ability to adjust the three leading orders of the momentum compaction factor by quadrupole, sextupole and octupole magnets. Therefore, new opportunities to shape the longitudinal phase space arise. Focus will be put on beam dynamics dominated by nonlinear momentum compaction, in particular the generation of a new bucket type "alpha-buckets" and possible applications. Relation of analytical theory, numerical simulations and experimental data will be presented and discussed. In addition, the current limitation due to the bursting instability at the Metrology Light Source bunches will be investigated. The majority of measurements were conducted at the Metrology Light Source complemented by measurements at the BESSY II storage ring.

La spectroscopie par transformée de Fourier est l’outil multiplexe de mesure de spectres à haute résolution le plus utilisé dans l’infrarouge. Son extension au domaine Térahertz se révèle de grand intérêt pour la spectroscopie de molécules présentes dans le milieu interstellaire, mais se heurte à différents obstacles : en particulier, aucune source large bande n'est suffisamment intense et stable pour ces applications. Cette thèse présente des développements instrumentaux basés sur l’exploitation du rayonnement synchrotron cohérent (CSR) sur la ligne AILES du synchrotron SOLEIL, optimisée pour l'infrarouge lointain. Les conditions de production du CSR sont étudiées pour les besoins des analyses spectroscopiques à haute résolution ; les performances de cette source sont caractérisées et comparées à celles du rayonnement incohérent. La mise en place d'un système de double détection permet une correction de l'effet des instabilités de la source et une augmentation conséquente du rapport signal-sur-bruit. Ces développements sont appliqués à la mesure de spectres de rotation pure ; une modélisation améliorée du spectre dans l'état fondamental de la molécule de propynal a ainsi pu être faite, prouvant la complémentarité de la source étudiée vis-à-vis des sources micro-onde ou infrarouge classiques. / Fourier Transform spectroscopy is the most used multiplex tool for high-resolution measurements in the infrared range. Its extension to the Terahertz domain is of great interest for spectroscopic studies of interstellar molecules. This application is however hampered by the lack of dedicated, broadband sources with a sufficient intensity and stability. In this work, Coherent Synchrotron Radiation (CSR) was used as a source for molecular spectroscopy at high resolution on the AILES infrared and Terahertz beamline of SOLEIL synchrotron. The beamline being optimized for far-infrared, we could characterize the properties of CSR and compare them to the incoherent synchrotron radiation. A double detection system allowed to correct the effect of the source-related instabilities, hence to significantly increase the signal-to-noise ratio. Pure rotational spectra were measured using these developments. The case of the propynal molecule, for which a refined set of rotational and centrifugal distortion constants was calculated, proves the complementarity between CSR and the classical microwave or infrared sources.

Les composés à commutation électronique constituent une large famille de systèmes particulièrement prometteuse, notamment pour le stockage de l’information à l’échelle moléculaire. Parmi ces composés, les analogues du bleu de Prusse cobalt-fer (ABP AxCoFe) sont des polymères inorganiques formés d’enchaînements Co-N≡C-Fe pouvant présenter deux états électroniques CoII(HS)-N≡C-FeIII(BS) et CoIII(BS)-N≡C-FeII(BS) (HS : haut spin ; BS : bas spin) aux propriétés structurales et électroniques bien distinctes. La transition électronique entre ces deux états peut être contrôlée de manière réversible par une grande variété de paramètres chimique (insertion de cations alcalins) et physiques (température, pression, irradiation). Ces propriétés de photo-commutation sont particulièrement intéressantes pour le développement de mémoires optiques à l’échelle moléculaire.Afin de comprendre les propriétés électroniques des ABP AxCoFe, nous nous sommes intéressés à l’interaction entre les centres métalliques via le pont cyanure dans l’enchaînement Co-N≡C-Fe, aussi bien sur un plan expérimental (mise en œuvre de techniques d’analyse reposant sur l’utilisation du rayonnement synchrotron) que théorique (modélisation ab initio de type post-Hartree-Fock). Nous avons également étudié la nature de l’interaction, démontrée expérimentalement, entre les cations alcalins et le réseau bimétallique formé par les enchaînements Co-N≡C-Fe. Finalement, la pertinence du modèle à deux états, habituellement utilisé pour rendre compte des propriétés électroniques des systèmes commutables, est discutée, avec la mise en évidence de multistabilités au sein des ABP AxCoFe. Ce travail propose ainsi une étude la plus complète possible des phénomènes électroniques rencontrés dans ces systèmes. / Electronically switchable compounds constitute a wide family of very promising systems, especially in the field of data storage at a molecular scale. Amongst these compounds, cobalt-iron Prussian blue analogues (AxCoFe PBAs) are inorganic polymers based on Co-N≡C-Fe linkages that may exhibit two CoII(HS)-N≡C-FeIII(LS) and CoIII(LS)-N≡C-FeII(LS) (HS: high spin; LS: low spin) electronic states with very different structural and electronic properties. Electronic transition in between these two states can be reversibly controlled by a large variety of both chemical (insertion of alkali cations) and physical (temperature, pressure, irradiation) parameters. These photo switching properties are extremely appealing for the development of optical memory devices at the molecular scale.In order to understand the electronic properties of AxCoFe PBAs, the interaction occurring between the metallic centres through the cyanide bridge in the Co-N≡C-Fe linkages was investigated both at an experimental (use of synchrotron-radiation-based analytic techniques) and a theoretical (post-Hartree-Fock ab initio modelling) levels. The nature of the experimentally-demonstrated interaction between the alkali cations and the bimetallic network, made of the Co-N≡C-Fe linkages, was also studied. Finally, the relevance of the two-state model, usually invoked to account for the electronic properties of switchable systems, is discussed, as multistabilities are evidenced in PBAs. This work therefore offers study of the electronic phenomena occurring in such systems as comprehensive as possible.

Dans ce travail de thèse, la photoionisation en couche K d’ions multichargés a été étudiée ainsi que la photoionisation en couche de valence d’ions atomiques et de petits ions moléculaires. Les sections efficaces de photoionisation en couche K ont été mesurées pour les ions de la série iso-nucléaire de l’azote, de N+ à N4+, en utilisant le montage de faisceaux ion-photon colinéaires, et la photoionisation en couche de valence des ions Xe+ et Kr+ et des petits ions moléculaires CO2+ et N2+ en utilisant à la fois la technique de faisceaux colinéaires et un piége à ions . Toutes les expériences ont utilisé le rayonnement synchrotron émis par l’anneau de stockage SOLEIL à Saint-Aubin, France. La combinaison des deux techniques permet la mesure sur une échelle absolue des sections efficaces de photoionisation des ions dans l'état fondamental pur.Les sections efficaces expérimentales de photoionisation en couche K sont comparées aux résultats théoriques existants utilisant différentes méthodes : Multi-Configuration Dirac–Fock (MCDF), R-matrice et la Constante d’Ecran par Unité de charge Nucléaire (SCUNC). L’interaction entre l’expérience et la théorie a permis l’identification et la caractérisation des résonances 1s→2p et 1s→3p observées dans les spectres. Les sections efficaces expérimentales de photoionisation en couche de valence mesurées pour les ions Xe+ et Kr+ ont été comparées aux résultats de calculs MCDF obtenus pour le processus de photoionisation directe.La qualité des mesures absolues de section efficace utilisant la technique de faisceaux colinéaires est fortement dépendante de la performance de la source d’ions ECR (Electron Cyclotron Resonance). Afin d'améliorer le courant d'ions dans la région d'interaction, différents systèmes d'extraction des ions à deux et trois électrodes ont été simulés en utilisant les programmes ECRopt et IGUN. / In this thesis work, the K-shell photoionization of multi-charged ions has been studied as well as the valence photoionization of atomic and small molecular ions. The K-shell photoionization cross sections were measured for nitrogen iso-nuclear series, from N+ to N4+ ions using the ion–photon merged beam technique and the valence photoionization cross sections for Xe+ and Kr+ ions and the small molecular ions CO_2^+ and N_2^+ using both the merged beam and ion trap techniques at the SOLEIL synchrotron radiation facility in Saint–Aubin, France. Combination of the two techniques allows for the measurement of the pure ground state ionization cross section on an absolute scale.The experimental K-shell photoionization cross sections are compared with theoretical results obtained from the multi-configuration Dirac–Fock (MCDF), R-matrix and the Screening Constant by Unit Nuclear Charge (SCUNC) methods. The interplay between experiment and theory enables the identification and characterization of the strong 1s→2p and 1s→3p resonances observed in the spectra. The experimental valence photoionization cross sections for Xe+ and Kr+ ions are compared with MCDF calculations results obtained for the direct photoionization process. The quality of the absolute cross section measurements using the merged beam techniques is strongly dependent on the performance of Electron Cyclotron Resonance Ion Source (ECRIS). In order to improve the current of ions in the interaction region, the ions extraction system and transport was simulated by using IGUN program and ECRopt.

Dans les tokamaks, Sous l'application champ de électrique, les électrons sont accélérés et en même temps, ils subissent une force de friction due aux collisions avec les autres particules du plasma. Cependant, une fraction de la population totale d'électrons peuvent surmonter la force de friction et atteindre une vitesse proche de la vitesse lumière. Ces électrons relativistes sont découplés du plasma et sont appelés électrons runaway (ER). Ils peuvent apparaître lors des différentes phases d'une décharge de plasma. Par exemple, dans la phase de démarrage ou alors pendant les disruptions, au cours desquelles une fraction importante du courant plasma peut être convertie en ER ayant une énergie pouvant atteindre quelques dizaines de MeV. Les ER créés pendant la phase de perturbation peuvent causer des dommages aux premiers composants murs si un dépôt localisé de forte puissance se produit. ITER étant un tokamak de grande taille et un projet coûteux, la génération d'ER n'est pas souhaitable. La viabilité de la machine nécessite que les ER soient détectés en temps réel. La thèse fournit une étude détaillée dans cette direction pour le développement des deux principaux diagnostics sur ITER impliqués dans les mesures de paramètres pour les ER, à savoir, le moniteur de rayons X durs qui détecte le rayonnement de bremsstrahlung et les caméras visibles et infrarouges qui détectent le rayonnement synchrotron. Une solution de conception unique a été proposée pour le moniteur HXRM et est développée ici et optimisée. Pour les caméras, une modélisation des signaux est effectuée pour la première fois. Pour ce faire, un code de calcul a été développé et validé sur différents tokamaks. / In tokamaks, under the application of the electric field, a small fraction of the total electrons population can overcome collisional drag force and attain high velocity close to the speed of light. These relativistic electrons are called Runaway-Electrons (REs). The REs can occur during different phases of a plasma discharge. REs created during the disruptions phase can form a high energetic RE-beam that poses a risk to damage the first wall components if localized high power deposition takes place. ITER being a large size tokamak and an expensive project, generation of REs is not desirable during any phases of a plasma discharge. Detection of these REs and measurements of its parameters are important for the tokamak operation. Hence, RE diagnostics have to be in place to aid the commissioning of the disruption mitigation system and also for the post-event analysis to improve the reliability of RE avoidance. The present thesis gives a detailed study in this direction for the development of the two principal ITER Diagnostics involved in RE parameter measurements, namely the Hard X-Ray Monitor (HXRM) that detects bremsstrahlung radiation and the Visible and Infrared Cameras that detect synchrotron radiation. A unique design solution has been given for the HXRM and is developed, R&D tests were performed and optimized in line with this understanding. For the cameras, it is predicted for the first time which images and signal intensity can be expected. To achieve this, a simple but comprehensive code has been developed and validated on tokamaks that can predict RE parameters and corresponding diagnostic signals which may have further uses also in the context of RE avoidance.

Les travaux présentés dans ce manuscrit traitent des mécanismes de croissance associés au dépôt de nanofils d’oxyde de zinc (ZnO) en bain chimique. Cette technique de croissance, attractive de par sa facilité de mise en œuvre et son coût limité, consiste à immerger un substrat dans une solution de précurseurs portée à basse température (typiquement 90°) pendant quelques heures. Le dépôt préalable d’une fine couche de ZnO fortement texturée est nécessaire à l’obtention de la morphologie nanofils et il est donc nécessaire de maîtriser le processus de croissance associé. Dans un souci de cohérence, la méthode sol-gel dite de trempage consistant à immerger le substrat dans une solution de précurseurs avant de recuire la couche ainsi déposée est ici adoptée. Le ZnO, sous sa morphologie nanofils, est actuellement fortement étudié du fait de son fort potentiel applicatif. Typiquement, il peut être utilisé en tant que brique de basse dans la réalisation de cellules solaires de types Grätzel ou à absorbeur extrêmement fin. Dans ce contexte, il est nécessaire que les nanostructures élaborées présentent des propriétés physiques attractives et ces dernières doivent donc être finement caractérisées. Dans un premier temps, l’influence des paramètres expérimentaux associés au processus de trempage sur les propriétés morphologiques et structurales de films minces de ZnO déposés via ce processus est quantifiée. Il est montré à cette occasion que dans des conditions extrêmes de recuits, les couches évoluent vers une morphologie de type fil. Fort des conclusions obtenues, les mécanismes régissant la croissance de nanofils de ZnO en bain chimique, et plus particulièrement l’influence de la surface de nucléation sur ces derniers, sont étudiés. La possibilité d’obtenir des nanofils localisés et parfaitement alignés à travers la réalisation de masques est démontrée. L’ensemble des nanostructures élaborées (couches et nanofils) sont caractérisées par photoluminescence afin de pouvoir estimer leur qualité structurelle et d’étudier les défauts en présence. Pour finir, une étude plus fondamentale consistant à suivre in situ l’évolution des nanofils au cours de la croissance par rayonnement synchrotron est proposée avec une attention toute particulière aux phénomènes de polarité. / ZnO nanowires are of strong interest in the realization of solar cells based on type-II band alignment. They can be grown by chemical bath deposition, a technique in which the substrate is seeded with ZnO nanoparticles by dip-coating and then placed in a precursor solution heated at 90°C for a couple of hours. In this document, we will discuss the nucleation and growth mechanisms associated with this low cost technique. In particular, we will see how the seed layer morphology can drive the one of the nanowires. Also, advanced characterization by photoluminescence and synchrotron radiation will be performed on the grown nanostructures.

Helmholtz Zentrum Berlin (HZB) baut seit 2011 eine Testanlage Energy Recovery Linac (ERL) Project – BERLinPro. Das Ziel dieses Projektes ist den hohen Strom und hohe Brillanz von dem Elektronenstrahl in einem ERL zu demonstrieren. Die angestrebten Strahlparameter sind vergleichbar mit den Parametern von e.g. zukünftigen ERL-basierten Lichtquellen. Eine von solchen Anlagen ist Femto-Science Factory (FSF), die am HZB konzipiert wurde. FSF ist eine Lichtquelle in Röntgenbereich auf Basis von einem mehrumläufigen ERL mit zweistüfiger Injektion und Energie von einigen GeV. Die Quelle soll Diffraktionslimitiert sein und kurze (Femtosekundenbereich) Lichtpulse erzeugen. Die durchschnittliche und spitzen- Brillanz soll mindesten eine Größenordnung höher liegen als die Brillanz der modernen Speicherring-basierten Lichtquellen. Ein Überblick von BERLinPro und FSF ist gegeben. Eine potentielle Schwäche von ERL besteht in Strahlinstabilitäten, insbesondere regenerative Beam Break Up (BBU). Die Instabilität kann den erreichbaren durchschnittlichen Strom in einem ERL begrenzen. Der Grenzstrom von der BBU für BERLinPro ist berechnet in der Dissertation. Vergleich von zwei Linacs mit zwei verschiedenen supraleitenden Kavitätendesigns ist vorgestellt. Drei Methoden für Strahlstabilisierung (Einfluss von Strahlrotation mit einem Soleniod, Pseudoreflektor, und Tripleten von Quadrupolen in dem Linac auf den Grenzstrom) sind untersucht. Analytische Lösungen für die Twiss-Parameter wurden gefunden für die beste Linacoptik mit und ohne zusätzliche optische Elemente. Zukünftige große ERLs können unterschiedliche Beschleunigungsschemen benutzen. Diese Dissertation vergleicht drei Schemas: unmittelbare Injektion in einen 6 GeV Linac; zweistufige Injektion in einen 6 GeV Linac; und zweistufige Injektion in einen mehrumläufigen Beschleuniger mit geteiltem Hauptlinac in zwei 1 GeV Linacs. Der Basis für den Vergleich ist die Vollkostenanalyse sowie erreichbarer Grenzstrom von den Instabilitäten. / In January 2011 Helmholtz-Zentrum Berlin officially started the realization of the Berlin Energy Recovery Linac (ERL) Project – BERLinPro. The goal of this compact ERL is to develop the accelerator physics and technology required to accelerate a high-current (100 mA) low emittance beam. The parameters are desired for future large scale facilities based on ERLs, e.g. ERL-based synchrotron light sources. One of such large scale facilities is in the design phase at Helmholtz-Zentrum Berlin. This facility is called Femto-Science Factory (FSF). It is a GeV-scale multi-turn ERL-based light source. This light source will operate in the diffraction limited regime for X-rays and offer a short length of a light pulse in the femtosecond region. The average and peak brightness will be at least an order of magnitude higher than achievable from storage rings. In this work an overview of these two projects is given. One potential weakness of the Energy Recovery Linacs is a regenerative form of BBU – transverse beam break up instability. This instability can limit a beam current. In this work the threshold current of the BBU instability was calculated for BERLinPro. The comparison of two linacs based on different types of superconducting cavities is made. Different methods of BBU suppression are investigated (e.g. the influence of solenoid, pseudo-reflector and quadruple triplets in the linac structure on the BBU threshold). Analytic solutions of the Twiss parameters are used to find the best optic in the linac with and without external focusing are presented. Large scale ERL facilities can be realized on different schemes of beam acceleration. This dissertation compares a direct injection scheme with acceleration in a 6 GeV linac, a two-stage injection with acceleration in a 6 GeV linac and a multi-turn (3-turn) scheme with a two-stage injection and two main 1 GeV linacs. The key points of the comparison were total costs and BBU instability. Linac optic solutions are presented.

<p>Fullerenes have been shown to constitute a prototypical building block for truly nanometer-sized devices and exotic nanounit-based materials, e.g., high-temperature superconductors. This makes the detailed understanding of fullerene electronic states in compounds and at interfaces of primary importance, since the high symmetry of the molecule greatly </p><p>simplifies the starting point of the analysis. Carbon nanotubes, which combine one macroscopic with two nanoscopic dimensions, are perhaps of even greater practical interest.</p><p>Angle-dependent electron spectroscopies have been employed in the present work to study these materials, characterizing their structure, bonding, and electronic states. For solid C₆₀, the photoelectron angular distribution has been found to be essentially that of the free molecule, modified by solid state scattering; a similar distribution is found for K₃C_60.</p><p>The surface and bulk electronic structure of K₃C₆₀ has been identified by angle-dependent core and valence photoelectron spectroscopy (PES) and x-ray emission spectroscopy. An insulating surface layer has been identified for this high-temperature superconductor.</p><p>Angle-dependent valence PES is used to investigate the electronic states of C₆₀/Al(110). Electron correlations are found to be the origin of the splitting observed in the molecular orbitals, which is quite sensitive to the molecular orientation. The components of the highest occupied molecular orbital are differentiated according to their overlap with the substrate.</p><p>A rigid shift of valence- and core-levels has been observed even for ionic and covalent C₆₀compounds, reflecting the efficient static polarizability screening of the molecule. </p><p>The alignment of multi-walled carbon nanotubes has been investigated by x-ray absorption spectroscopy, using the spectral intensity ratio of π*- and *-resonances. Core level combined with valence PES shows that the degree of defect structure varies from position to position on the sample. Valence photoelectron spectra of defect-free sample spots closely resembles the total DOS of graphite.</p>

Fullerenes have been shown to constitute a prototypical building block for truly nanometer-sized devices and exotic nanounit-based materials, e.g., high-temperature superconductors. This makes the detailed understanding of fullerene electronic states in compounds and at interfaces of primary importance, since the high symmetry of the molecule greatly simplifies the starting point of the analysis. Carbon nanotubes, which combine one macroscopic with two nanoscopic dimensions, are perhaps of even greater practical interest. Angle-dependent electron spectroscopies have been employed in the present work to study these materials, characterizing their structure, bonding, and electronic states. For solid C60, the photoelectron angular distribution has been found to be essentially that of the free molecule, modified by solid state scattering; a similar distribution is found for K3C60. The surface and bulk electronic structure of K3C60 has been identified by angle-dependent core and valence photoelectron spectroscopy (PES) and x-ray emission spectroscopy. An insulating surface layer has been identified for this high-temperature superconductor. Angle-dependent valence PES is used to investigate the electronic states of C60/Al(110). Electron correlations are found to be the origin of the splitting observed in the molecular orbitals, which is quite sensitive to the molecular orientation. The components of the highest occupied molecular orbital are differentiated according to their overlap with the substrate. A rigid shift of valence- and core-levels has been observed even for ionic and covalent C60 compounds, reflecting the efficient static polarizability screening of the molecule. The alignment of multi-walled carbon nanotubes has been investigated by x-ray absorption spectroscopy, using the spectral intensity ratio of π*- and *-resonances. Core level combined with valence PES shows that the degree of defect structure varies from position to position on the sample. Valence photoelectron spectra of defect-free sample spots closely resembles the total DOS of graphite.