Les transitions de phase près d'un point critique - dites du second ordre - sont un sujet toujours d'actualité en raison des nombreux phénomènes critiques intéressants tels que la force de Casimir critique, les problèmes de confinements ou les phénomènes hors d'équilibre suivant une trempe au point critique. Cette thèse vise à étudier expérimentalement certains phénomènes engendrés près d'un point critique. La thèse est divisée en deux axes : le premier consiste à développer plusieurs systèmes expérimentaux qui permettront de mesurer essentiellement la viscosité, par l'intermédiaire des fluctuations thermiques à l'échelle micrométrique. Le deuxième axe consiste à trouver et caractériser des mélanges binaires présentant une transition de phase du second ordre dans lesquelles on souhaite faire des mesures. Les enjeux de ces systèmes expérimentaux sont d'avoir une régulation en température précise, une sonde de mesure sensible aux fluctuations thermiques et/ou à des forces de l'ordre du pN, et un échantillon fiable et reproductible présentant un point critique accessible expérimentalement. Nous avons ainsi monté à partir d'un microscope à force atomique (AFM) déjà présent au laboratoire, un système de mesure de viscosité à sonde AFM fibrée. Malgré sa faible efficacité en terme de sonde de mesure métrologique, nous avons pu décrire et développer un modèle de couplage de modes de vibration permettant de comprendre la mécanique de microleviers AFM fibrés. J'ai également développé au laboratoire la mesure de microscopie dynamique différentielle qui permet de faire des mesures à sondes multiples contrairement au premier montage. J'ai discuté de la précision de la mesure dans le cadre de notre objectif d'étude des fluctuations critiques. En ce qui concerne l'échantillon de mesure, nous avons étudié plusieurs mélanges binaires que nous avons caractérisés par des méthodes classiques de turbidité et diffusion statique de la lumière. Cette caractérisation nous a permis de connaître les mélanges binaires pour les utiliser dans un troisième système de mesure : billes micrométriques piégées dans des pinces optiques déjà monté au laboratoire. Nous y avons rajouté un système de régulation thermique fait maison pour être exploité avec les contraintes de la pince optique. Ces tests ont fait apparaître un phénomène inattendu d'oscillations de transition de phase induites par laser. Nous avons développé un modèle pour les décrire. Enfin, des expériences préliminaires - toujours avec les pinces optiques dans les mélanges binaires - nous ont permis d'observer qualitativement des effets de l'approche au point critique par des mesures de viscosité et d'interaction type force de Casimir critique. / Phase transitions near a critical point, or second order phase transitions, are still a recent object of studies because of the large amount of interesting critical phenomena as the critical Casimir force, confinements problems or out of equilibrium phenomena following a quench at the critical point. This thesis experimentally studies phenomena near a critical point. This manuscript is divided in two parts : the first one consists in building several experimental set-up which measure viscosity through thermal fluctuation at micrometric scale. The second part consists in finding and characterize binary mixtures which show a second order phase transition. Preliminary results have been done in these samples. One of the principal points of these experimental set-up are a well regulated temperature, a probe sensitive to thermal fluctuation and/or pN forces and a reproducible binary mixture which presents a critical point easy to reach experimentally. We mounted from an Atomic Force Microscope (AFM) already built in the laboratory, a hanging-fiber probe to measure viscosity of liquids. Despite its weak efficiency as a metrologic probe, we described and developed a mode coupling model which let us understand mechanics of hanging-fiber probes. I also developed in the lab the dynamic differential microscopy technique (DDM) which do measurements with several probes. I discussed about the measure precision with in mind the aim of studying critical fluctuations. For the choice of the sample, we studied several binary mixtures. We characterized them by classical methods as turbidity measurements and static light scattering. These characterizations let us learn about binary mixtures in order to use them in a third experimental set-up : beads trapped in an optical tweezers already built in the lab. We added to it a home-made thermal regulation which can be used with the constraints of optical tweezers. These tests showed an unexpected phenomenon of oscillating phase transition induce by laser. We developed a model to describe it. At last, preliminary experiments with optical tweezers in binary mixtures showed qualitative effects of an approach near a critical point on the viscosity and on interactions between beads as critical Casimir force.

Submitted by Irene Nascimento (irene.kessia@ufpe.br) on 2017-04-17T18:48:07Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Dissertação Mestrado.pdf: 3421668 bytes, checksum: 4a6d6f2568841028e0b66b952f2d15ba (MD5) / Made available in DSpace on 2017-04-17T18:48:07Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Dissertação Mestrado.pdf: 3421668 bytes, checksum: 4a6d6f2568841028e0b66b952f2d15ba (MD5) Previous issue date: 2016-08-30 / Este trabalho é uma extensão de uma modelagem tight−binding de estados de Wannier com interação coulombiana de screening para a descrição de elétrons correlacionados nas camadas de CuO2 do La2CuO4. Na condição de banda semicheia e temperatura T = 0 K, esta modelagem é capaz de predizer um estado fundamental antiferromagnético isolante e um estado excitado paramagnético com pseudo-gap, cuja natureza ainda é debatido na literatura. Esses estados são obtidos no contexto de uma solução auto-consistente tipo Hartree-Fock na modelagem de uma banda efetiva de estados de Wannier, sob condições de quebra de simetria de translações espaciais e efeito de emaranhamento (entanglement) na estrutura espinorial dos estados eletrônicos. No regime dopado com buracos, esses estados ficam degenerados num ponto crítico de concentração de buracos igual a xc = 0.2, resultando em uma transição de fase quântica de segunda ordem para um estado paramagnético. A modelagem dá assim explicação à existência detectada experimentalmente desta transição de fase. Em nosso trabalho generalizamos o termo cinético da modelagem acima mencionada através da inclusão de hopping entre segundos vizinhos, de acordo com observações experimentais. De fato, a inclusão deste novo termo cinético resulta em melhor concordância da previsão da modelagem e as observações experimentais da evolução da superfície de Fermi com dopagem de buracos. Em particular, enquanto na modelagem restrita a primeiros vizinhos não podemos conciliar a transição de fase quântica observada a xc = 0.2 com as características experimentais da evolução da superfície de Fermi, isto torna-se possível com a inclusão do hopping de segundos vizinhos com amplitude sugerida pelos resultados experimentais. / This work is an extension of a tight - binding model of states of Wannier with screened Coulomb interaction to the description of correlated electrons in the layers of CuO2 of the La2CuO4. In condition of half-filled band and temperature T = 0 K, this model is able to predict a antiferromagnetic insulating ground state and a paramagnetic excited state with pseudo-gap, which nature is still debated in the literature. These states are obtained in the context of a self-consistent solution type Hartree-Fock in the model of an effective band of the Wannier states under breaking conditions of symmetry of space translations and entanglement effect in the spinor structure of the electronic states. In scheme doped with holes, these states are degenerate at critical point of hole concentration equal to xc = 0.2, resulting in a quantum phase transition of second order to paramagnetic state. The model thus gives explanation to the existence of this experimentally detected phase transition. In our work we generalize the kinetic term of above mentioned model by inclusion of hopping between seconds neighboring, according to experimental observations. In fact, the inclusion of this new kinetic term results in better agreement of the forecast of the model and experimental observations of the evolution of the Fermi surface with holes doping. In particular, while the model is restricted to the first neighbors can not reconcile quantum phase transition observed at xc = 0.2 with the experimental characteristics of the evolution of the Fermi surface, this becomes possible with the inclusion of hopping between second neighboring with ampliude suggested by experimental results.

Cette thèse s'est développée à l'interface entre physique statistique et traitement statistique du signal, afin d'allier les perspectives de ces deux disciplines sur les problèmes de sommes et maxima de variables aléatoires. Nous avons exploré trois axes d'études qui mènent à s'éloigner des conditions classiques (i.i.d.) : l'importance des événements rares, le couplage avec la taille du système, et la corrélation. Combinés, ces trois axes mènent à des situations dans lesquelles les théorèmes de convergence classiques sont mis en défaut.Pour mieux comprendre l'effet du couplage avec la taille du système, nous avons étudié le comportement de la somme et du maximum de variables aléatoires indépendantes élevées à une puissance dépendante de la taille du signal. Dans le cas du maximum, nous avons mis en évidence l'apparition de lois limites non standards. Dans le cas de la somme, nous nous sommes intéressés au lien entre effet de linéarisation et transition vitreuse en physique statistique. Grâce à ce lien, nous avons pu définir une notion d'ordre critique des moments, montrant que, pour un processus multifractal, celui-ci ne dépend pas de la résolution du signal. Parallèlement, nous avons construit et étudié, théoriquement et numériquement, les performances d'un estimateur de cet ordre critique pour une classe de variables aléatoires indépendantes.Pour mieux cerner l'effet de la corrélation sur le maximum et la somme de variables aléatoires, nous nous sommes inspirés de la physique statistique pour construire une classe de variable aléatoires dont la probabilité jointe peut s'écrire comme un produit de matrices. Après une étude détaillée de ses propriétés statistiques, qui a montré la présence potentielle de corrélation à longue portée, nous avons proposé pour ces variables une méthode de synthèse en réussissant à reformuler le problème en termes de modèles à chaîne de Markov cachée. Enfin, nous concluons sur une analyse en profondeur du comportement limite de leur somme et de leur maximum. / This thesis has grown at the interface between statistical physics and signal processing, combining the perspectives of both disciplines to study the issues of sums and maxima of random variables. Three main axes, venturing beyond the classical (i.i.d) conditions, have been explored: The importance of rare events, the coupling between the behavior of individual random variable and the size of the system, and correlation. Together, these three axes have led us to situations where classical convergence theorems are no longer valid.To improve our understanding of the impact of the coupling with the system size, we have studied the behavior of the sum and the maximum of independent random variables raised to a power depending of the size of the signal. In the case of the maximum, we have brought to light non standard limit laws. In the case of the sum, we have studied the link between linearisation effect and glass transition in statistical physics. Following this link, we have defined a critical moment order such that for a multifractal process, this critical order does not depend on the signal resolution. Similarly, a critical moment estimator has been designed and studied theoretically and numerically for a class of independent random variables.To gain some intuition on the impact of correlation on the maximum or sum of random variables, following insights from statistical physics, we have constructed a class of random variables where the joint distribution probability can be expressed as a matrix product. After a detailed study of its statistical properties, showing that these variables can exhibit long range correlations, we have managed to recast this model into the framework of Hidden Markov Chain models, enabling us to design a synthesis procedure. Finally, we conclude by an in-depth study of the limit behavior of the sum and maximum of these random variables.

L'étude des fluctuations dans les milieux confinés constitue un domaine de recherche très récent, que ce soit du point de vue théorique ou expérimental. Afin d'analyser le rôle du confinement sur les propriétés des fluctuations de densité dans un mélange binaire, nous avons développé un système de mesure d'une grande sensibilité, où l'intensité des fluctuations et leur longueur de corrélation peuvent être amplifiées. L'idée consiste à travailler proche du point critique d'une transition de phase de démixion d'un mélange binaire. En effet, la longueur de corrélation augmente exponentiellement lorsqu'on s'approche de la température Tc du point critique de démixion.Nous avons développé un montage permettant de confiner le mélange entre un échantillon plan et une sphère colloïdale attachée à l'extrémité d'un levier de Microscope à Force Atomique (AFM). D'après les prédictions de Fisher et De Gennes, un effet intéressant émerge lorsque la longueur de corrélation est comparable avec la taille du confinement: les deux surfaces vont soit s'attirer, soit se repousser suivant les préférences d'adsorption des composants du mélange pour chacune des surfaces. On nomme cet effet l'effet Casimir critique, en référence à la force de Casimir électrodynamique qui résulte du confinement des fluctuations quantiques du champ électromagnétique.Durant cette thèse, nous avons mesuré la force de Casimir électrodynamique avec le système de mesure que nous avons développé, d'abord dans une atmosphère d'azote puis dans l'éthanol. Ces mesures prouvent que notre appareil de mesure est assez sensible pour mesurer des forces très faibles de l'ordre de la dizaine de pN. Les forces mesurées sont comparées à la théorie de Lifshitz, où les effets de conductivité finie des surfaces sont considérées. / The study of density fluctuations inside confined liquid systems has received the attention of recent theoretical and experimental papers. In order to analyze the role of confinement on the statistical properties of fluctuations, we developed a highly sensitive system where the intensity of fluctuations, as well as their spatial correlation length can be simply tuned. The idea will be to enhance the role of fluctuations working close to the critical temperature Tc of a second order phase transition in a binary mixture. Indeed, the correlation length dramatically increases when one approaches the critical demixion point.The confinement is obtained by using a sphere-plane geometry with a colloidal particle attached to the cantilever of an Atomic Force Microscope (AFM). When the correlation length is comparable with the distance of confinement, Fisher and De Gennes predicted the existence of an interesting effect: the two surfaces will be submitted to either an attracting or a repelling force, depending on boundary conditions. This effect is called the critical Casimir force in reference to the quantum Casimir force resulting from the confinement of quantum fluctuations of the electromagnetic field.During this thesis, we measured the quantum Casimir force between the sphere and the plate, first in a nitrogen atmosphere and then in ethanol, showing that the developed instrument is sufficiently sensible to measure very weak force, of the same order of magnitude or even weaker than the critical Casimir force. Measurements are compared to Lifshitz theory, taking into account the finite conductivity of surfaces.

La notion de cohérence, intimement liée à celle de dualité onde-corpuscule, joue un rôle central en mécanique quantique. Lorsque la cohérence quantique s'étend sur plusieurs particules au sein d'un système, la description en termes d'objets individuels devient impossible en raison des corrélations quantiques (ou intrication) qui se développent. Dans ce manuscrit, nous étudions les systèmes à l'équilibre, pour lesquels nous montrons que les fluctuations cohérentes viennent s'ajouter aux fluctuations prédites par des identités thermodynamiques valides pour les systèmes classiques. Au zéro absolu, les fluctuations cohérentes sont les seules à subsister, et nous étudions dans ce cas leur lien avec l'entropie d'intrication. Nous montrons en particulier qu'une hypothèse de température effective modulée spatialement rend compte de la structure de l'intrication au sein d'un système à N corps, et montrons comment cette température peut être extraite des corrélations usuelles. Nos résultats permettent par ailleurs une compréhension affinée des transitions de phase quantiques. Nous montrons par exemple que la transition entre un isolant de Mott bosonique et un superfluide donne lieu à une singularité de l'entropie d'intrication induite par les fluctuations d'amplitude de la phase du condensat. Nous identifions enfin une longueur de corrélation pilotant les lois d'échelles des fluctuations cohérentes au sein de l'éventail critique avoisinant une transition de phase quantique du second ordre, et proposons une ouverture vers les potentielles applications métrologiques de ces fluctuations cohérentes exceptionnellement fortes en nous appuyant sur l'exemple du modèle d'Ising. / The notion of coherence, intimately related to the notion of wave-particle duality, plays a central role in quantum mechanics. When quantum coherence extends over several particles inside a system, the description in terms of individual objects becomes impossible, due to the development of quantum correlations (or entanglement). In this manuscript, we focus on equilibrium systems, for which we show that coherent fluctuations add up to the fluctuations predicted by thermodynamic identities, valid for classical systems only. In the ground state, coherent fluctuations are the only ones to subsist, an in this case we study their relationship with entanglement entropy. We show in particular that an hypothesis of effective temperature, spatially modulated, captures the structure of entanglement in a many-body system, and we show how this temperature can be reconstructed from usual correlation functions. Our results also enable for a refined understanding of quantum phase transitions. We show in particular that the phase transition between a bosonic Mott insulator and a superfluid gives rise to a singularity of entanglement entropy induced by amplitude fluctuations of the phase of the condensate. We finally identify a coherence length governing the scaling behaviour of coherent fluctuations inside the quantum critical region in the finite-temperature vicinity of a quantum critical point, and open novel perspectives for the metrological advantage offered by the exceptional coherence which develops close to quantum critical points, based on the example of the quantum Ising model.

Au cours de cette thèse, un modèle LBM MPMC avec échanges thermiques est développé. Des tests d'assimilation de données et des mesures par flot optique sont réalisés en vue d'une validation. Le cadre d'application de cette thèse est celui du mélange d'un fluide cryogénique avec l'eau. Dans une première partie, un travail bibliographique rappelant l'équation de Boltzmann, ses diverses hypothèses et simplifications, ainsi que l'aspect algorithmique de la LBM sont exposés. Une comparaison entre opérateur de collision SRT et MRT est réalisée, et une simulation de phénomènes turbulents à différents nombres de Reynolds est étudiée, notamment avec le benchmark de l'instabilité de Von Karman. Dans une seconde partie, le modèle MPMC de Shan & Cehn est rappelé puis étendu au cas où les échanges thermiques entre composants sont présents. Des validations quantitatives sont faites, notamment avec le benchmark du fluide de Couette à deux phases ou à deux composants, du test de cohérence vis-à-vis de la loi de Laplace, ou encore par rapport à un benchmark faisant intervenir la conduction thermique. Des tests qualitatifs de condensation en milieu multicomposants sont proposés pour valider l'aspect des échanges thermiques entre composants en présence d'une transition de phase. Dans la troisième partie de cette thèse, une méthode de validation par assimilation de données est introduite, avec le filtrage de Kalman d'ensemble. Un test d'estimation d'état d'un fluide di-phasique est réalisé, et la compatibilité du filtrage de Kalman d'ensemble par rapport au modèle LBMMPMC est évaluée. Pour la validation du comportement du modèle d'un point de vue de la présence de deux composants, un fluide de substitution (non-cryogénique) au GNL, le butane, a été choisi pour permettre des observations dans des conditions expérimentales accessibles. Puis, une plateforme expérimentale d'injection de butane liquide dans une colonne d'eau sous pression est présentée. Des images d'ombroscopie issues d'expériences de remontée de butane liquide dans de l'eau sont exposées et un algorithme de calcul de flot optique est appliqué à ces images. Une évaluation qualitative des champs de vitesses obtenus par application de cet algorithme est réalisée. / In this thesis, a LBM MPMC model with heat exchange is developed. Data assimilation tests and optical flow measurements are made in order to validate the model. The application context of this thesis is the mixture of a cryogenic fluid with water. In the first part, a bibliographical work reminding the Boltzmann equation and its various assumptions and simplifications, as well as the algorithmic aspect of the LBM are exposed. A comparison between SRT and MRT collision operator is performed, and a simulation of turbulent phenomena at different Reynolds numbers is studied, especially with the benchmark of the instability from Von Karman. In the second part, the MPMC model from Shan & Chen is reminded and extended to the case of the inter-component heat exchanges. Quantitative validations are made, especially with the benchmark of a two-phase or two-component Couette fluid. Consistency is tested against Laplace's law rule, or against a benchmark involving heat conduction. Qualitative testing of condensations in a multi-component medium are proposed to validate the heat exchange between components in the presence of a phase transition. In the third part of this thesis, a validation method for data assimilation is introduced, with the ensemble Kalman filter. A state estimation test of a bi-phase fluid is realized, and compatibility of the ensemble Kalman filtering to the LBM MPMC model is assessed. For validation of the behavior of the model for a two-component case, a substitution fluid (non-cryogenic) for LNG, butane, was selected to permit observations in experimental conditions which are accessible. Then, an experimental platform of injection of liquid butane in a pressurised water column is presented. Shadowgraph images from liquid butane experiments in water are exposed and an optical flow calculation algorithm is applied to these images. A qualitative assessment of the velocity field obtaines by application of this algorithm is performed.

Les gaz quantiques atomiques constituent un outil de choix pour étudier la physique à N corps grâce à leurs nombreux paramètres de contrôle. Ils offrent la possibilité d’explorer la physique en basse dimension, modifiée par rapport au cas à trois dimensions (3D) à cause du rôle accru des fluctuations. Dans ce travail, nous étudions le gaz de Bose à deux dimensions (2D) avec un confine-ment original dans le plan atomique, uniforme et de motif arbitraire. Ces gaz2D et uniformes, développés sur un montage existant, ont été installés sur un nouveau montage grâce à des potentiels optiques polyvalents.Nous présentons une série d’expériences exploitant cette géométrie flexible.D’abord, nous étudions le comportement statique et dynamique d’un gaz uni-forme lors de la transition d’un état 3D normal vers un état 2D superfluide.Nous observons l’établissement de la cohérence de phase dans un gaz à l’équilibre puis nous montrons l’apparition après une trempe de défauts topologiques dont le nombre est comparé à la prédiction de Kibble-Zurek. Ensuite, nous étudions grâce au nouveau montage les effets collectifs dans l’interaction lumière-matière, où les propriétés de résonance d’un nuage d’atomes dense sont fortement modifiées par rapport à celles d’un atome unique. Enfin, nous proposons deux protocoles pour le nouveau montage. Le premier permet d’évaporer de manière uniforme un gaz 2D grâce au réseau incliné du confinement à 2D. Le second propose de produire des supercourants de manière déterministe dans des pièges en anneaux, soit par condensation dans un champ de jauge, soit en réalisant une pompe à vortex topologique. / Degenerate atomic gases are a versatile tool to study many-body physics. They offer the possibility to explore low-dimension physics, which strongly differs from the three dimensional (3D) case due to the enhanced role of fluctuations. In this work, we study degenerate 2D Bose gases whose original in-plane confinement is uniform and of arbitrary shape. These 2D uniform traps, which we first developed on an existing set-up, were subsequently implemented on a newset-up using versatile optical potentials. We present a series of experiments that take advantage of this flexible geometry. First, we study the static and dynamic behaviours of a uniform gas at the transition between a 3D normal and a 2D superfluid state. We observe the establishement of extended phase coherence, followed, as the gas is quench cooled, by the apparition of topological defects whose scaling is compared to the Kibble-Zurek prediction. Second, we present the first results of the new set-up : we investigate collective effects in light-matter interactions, where the resonance properties of a dense ensemble of atoms are strongly modified with respect to the single atom ones. Last, we develop two experimental proposals for the new set-up. The first one studies how a 2D gas can be uniformly evaporated using the tilted lattice providing the 2D confinement. In the second one, we propose to produce su-percurrents in a deterministic way in ring-shaped traps either by condensing inan artificial gauge field or by implementing a topological vortex pump.

La structure et les interactions qui stabilisent des empilements lamellaires lyotropes de bicouches lipidiques "poilues" (et dépourvues de charge électrique nette) dans leur état fluide sont principalement étudiées par diffusion de rayons X aux petits angles. Les empilements lamellaires sont utilisés comme matrices hôtes afin de confiner et d’encapsuler des nano-bâtonnets d’ADN qui s’auto-assemblent en différentes structures en fonction du confinement réalisé. L’objectif fixé est de comprendre l’origine des mécanismes qui sont responsables de la formation de tels assemblages supramoléculaires. Dans ce but,on s’intéresse aux mécanismes entropiques et interfaciaux, sensibles expérimentalement à la physico-chimie du système, cette dernière affectant notamment le caractère "lié"ou "non lié" des systèmes lamellaires à haute dilution. Un modèle thermodynamique est utilisé afin d’interpréter la décroissance exponentielle "classique" observée dans les profils de pression osmotique en fonction de l’hydratation, sans faire appel à la force"d’hydratation". Une transition structurale est mise en évidence, à faible hydratation,entre deux phases lamellaires "liées". Le changement structural de la bicouche est discuté en termes de couplage entre confinements vertical et latéral. La caractérisation de la matrice lamellaire hôte autorise finalement une description des organisations des bâtonnets d’ADN qui semblent directement corrélées aux propriétés physiques des bicouches, faisant ainsi apparaître quelques perspectives pour leur encapsulation au sein "d’ognons". / Structure and interactions stabilizing the lyotropic lamellar stack of (electrically-neutral)mixed "hairy" lipid bilayers in their fluid state are mainly investigated by means of small angleX-ray scattering. The lamellar stacks are used as hosts to confine and encapsulate DNA nanorods which organize themselves into different structures depending on the confinement.The challenge here is to understand the mechanisms responsible for the formation of these supramolecular assemblies. In this aim, we are interested in entropic and interfacial mechanisms which are both experimentally sensitive to the physical-chemistry of the system, changing in particular the “bound” or “unbound” character of the waters wollen systems. A thermodynamic model is then used for interpreting the “classical”exponential decay obtained in osmotic profiles as a function of hydration, without resorting to “hydration forces”. A structural transition between two different “bound” lamellar phases is brought out at low hydration. The bilayer structural changes are discussed as resulting from a coupling between lateral and vertical confinements. The lamellar host characterization finally allows a description of the DNA nanorods organizations which seem to be directly correlated to the physical properties of the bilayers, leaving some perspectives for the encapsulation inside “onions”. / A estrutura e as interações, que estabilizam os empilhamentos lamelares liotrópicos dasmembranas lipídicas em seu estado fluido, são estudadas principalmente por espalhamento de raios-x a baixos ângulos. As membranas “peludas” (eletricamente neutras) são compostas de uma mistura em diversas proporções de lecitina, um fosfolipídio zwiteriônico, ede simulsol, um cotensoativo etoxilado não iônico similar a um copolímero dibloco (curto). Esses empilhamentos lamelares são utilizados como matrizes hospedeiras, com o intuito deconfinar e de encapsular nanobastões de DNA que se auto organizam em diferentes estruturas,em função do confinamento aplicado. O objetivo fixado é de compreender aorigem dos mecanismos responsáveis pela formação dessas organizações supramoleculares,não regidas pelas interações eletrostáticas. Dessa forma, nos interessamos aos mecanismos entrópicos e interfaciais, que são ligados à elasticidade membranar e às interações mais específicas que intervêm nas interfaces membrana-membrana ou DNA-membrana. Aabordagem experimental consiste em modificar os diferentes parâmetros físico-químicosda matriz hospedeira, como a hidratação do sistema, a natureza química do cotensoativo (blocos hidrofóbicos e/ou hidrofílicos) e a proporção de cotensoativo no interior da membrana.O cotensoativo tem então uma função chave para modificar os dois mecanismos,perturbando o estado “ligado” ou “não-ligado” em sistemas lamelares altamente diluídos.Um modelo termodinâmico é utilizado para interpretar o decréscimo exponencial “clássico”observado para os perfis de pressão osmótica, quando se aumenta a hidratação, semutilizar a “força de hidratação”. Uma transição estrutural é evidenciada, à baixahidratação, entre duas fases lamelares “ligadas”. A mudança estrutural da membranaé discutida graças ao acoplamento entre confinamento lateral e vertical, em analogia àconhecida transição “escova-cogumelo” induzida pelo confinamento lateral, relevante paralongos polímeros lineares funcionalizados em superfícies rígidas [10]. A caracterizaçãoda matriz lamelar hospedeira permite, finalmente, uma descrição das organizações dosbastões de DNA que parecem diretamente correlacionados com as propriedades físicasdas membranas, deixando, então, algumas perspectivas para sua encapsulação no interiorde estruturas semelhantes a ”cebolas”.

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L'existence de différentes phases, polymorphes, sels, solvates et co-cristaux génère de nombreuses questions concernant la caractérisation des matériaux à l'état solide, en particulier pour l'industrie pharmaceutique. Les problématiques relatives à l'identification des phases et à la surveillance des processus de crist(allisation et de transitions de phase ne peuvent toutefois pas toujours être résolues à l'aide de techniques d'analyse conventionnelles. Dans ce travail, nous développons une approche analytique basée sur le phénomène d'optique non-linéaire de génération de seconde harmonique (GSH). La GSH est une technique sensible et précise pour détecter l'absence de centre d'inversion au sein d'une structure cristalline et pour suivre des modifications subtiles de symétrie. A travers plusieurs exemples, nous montrons comment les mesures de GSH résolues en température (TR-SHG) peuvent être utilisées pour étudier les diagrammes de phases et pour suivre les mécanismes et cinétiques des transitions de phase, y compris pour des transitions de type ordre-désordre. La combinaison de la TR-SHG avec les techniques classiques (XRPD, DSC et microscopie) permet ainsi de démontrer l'utilité et le potentiel de l'optique non-linéaire dans la caractérisation des propriétés physico-chimiques des matériaux. / The existence of different phases, including polymorphs, salts, solvates and co-crystals generates concerns in the characterization of solid-state materials, especially for the pharmaceutical industry. Issues related to the identification of phases and the monitoring of phase transitions and crystallisation processes cannot be always solved using conventionnal techniques. In this work, a complementary analytical approach based on the nonlinear optical phenomena of second harmonic generation (SHG) is developed. SHG is a sensitive and accurate technique to detect the absence of inversion center in the crystalline structure and to capture subtle symmetry changes. Herein, through several examples we show how Temperature-Resolved SHG (TR-SHG) measurements van be used to study phase diagrams and for tracking mechanisms and kinetics of phase transitions including order-disorder phase transitions. The combination of TR-SHG with classical techniques (XRPD, DSC and microscopy) reveals in this study the usefulness and the potentials of nonlinear optics in material characterization.