Cette thèse présente une étude des propagations des corrélations dans les systèmes avec interaction de longue portée. La dynamique des observables locales ne peut pas être décrite avec les méthodes utilisées pour la physique statistique à l’équilibre et les approches complètement nouvelles doivent être développées. Différentes bornes sur l’évolution temporelle des corrélations ont été dérivées, mais la dynamique réelle trouvée dans des données expérimentales et numériques est beaucoup plus compliquée avec différents régimes de propagation. Une approche plus spécifique est donc nécessaire pour comprendre ces phénomènes. Nous présentons une méthode analytique pour décrire l’évolution temporelle d’observables génériques dans des systèmes décrits par des hamiltoniens quadratiques avec interactions de courte et longue portée. Grâce ces expressions, la propagation des observables peut être interprétée comme la propagation des excitations du système. Nous appliquons cette méthode générique à un modèle de spins et on obtient trois régimes différents. Ils peuvent être directement expliqués qualitativement et quantitativement par les divergences du spectre des excitations. Le résultat le plus important est le fait que la propagation, là où elle n’est pas instantanée, est au plus balistique, voir plus lente, alors les bornes permettent une propagation significativement plus rapide. On applique les mêmes expressions analytiques à un système de bosons sur un réseau avec interaction de longue et courte portée. Nous étudions les corrélations à deux corps qui ont un comportement toujours balistique et les corrélations à un corps qui ont un comportement plus riche. Cet effet peut être expliqué en calculant la contribution aux deux observables des différentes excitations qui déterminent les parties du spectre contribuant à l’observable. Ces résultats démontrent que la propagation des observables n’est pas déterminée uniquement par le spectre des excitations mais également par des quantités qui dépendent de l’observable et qui peuvent changer complètement le régime de propagation. / In this thesis we present our results on the propagation of correlations in long-range interacting quantum systems. The dynamics of local observables in these systems cannot be described with the standard methods used in equilibrium statistical physics and completely new methods have to be developed. Several bounds on the time evolution of correlations have been derived for these systems. However the propagation found in experimental and numerical results is completely different and several regimes are present depending on the long-range character of the interactions. Here we present analytical expressions to describe the time evolution of generic observables in systems where the Hamiltonian takes a quadratic form with long- and short-range interactions. These expressions describe the spreading of local observables as the spreading of the fundamental excitations of the system. We apply these expressions to a spin model finding three different propagation regimes. They can be described qualitatively et quantitatively by the divergences in the energy spectrum. The most important result is that the propagation is at most ballistic, but it can be also significantly slower, where the general bounds predict a propagation faster than ballistic. This points out that the bounds are not able to describe properly the propagation, but a more specific approach is needed. We then move to a system of lattice bosons interacting via long-range interactions. In this case we study two different observables finding completely different results for the same interactions: the spreading of two-body correlations is always ballistic while the one of the one-body correlations ranges from faster-than-ballistic to ballistic. Using our general analytic expressions we find that different parts of the spectrum contribute differently to different observables determining the previous differences. This points out that an observable-dependent notion of locality, missing in the general bounds, have to be developed to correctly describe the time evolution.

Le sujet de cette thèse est la théorie à partir des premiers principes de la structure électronique de matériaux présentant de fortes corrélations électroniques. D’importants progrès ont été faits dans ce domaine grâce aux implémentations modernes de Théorie de la Fonctionelle de Densité (DFT). Néanmoins, la méthode DFT a certaines limitations. D’une part, elle est faite pour décrire les propriétés de l’état fondamental mais pas des états excités des matériaux, bien que ces derniers soient également importants. D’autre part, les approximations de la fonctionnelle employées en pratique réduisent la validité de la DFT, conceptuellement exacte : en particulier elles décrivent mal les matériaux aux effets de corrélations les plus importants.Depuis les années 1990, différentes théoriques quantiques à N corps ont été utilisées pour améliorer ou compléter les simulations à base de DFT. Une des plus importantes est la Théorie du Champ Moyen Dynamique (DMFT), dans laquelle un modèle sur réseau est relié de manière auto-cohérente à un modèle plus simple d’impureté, ce qui donne de bons résultats à condition que les corrélations soient principalement locales. Nous présentons brièvement ces théories dans la première partie de cette thèse. Les progrès récents de la DMFT visent, entre autres, à mieux décrire les effets non-locaux, à comprendre les propriétés hors équilibre et à décrire de vrais matériaux plutôt que des modèles.Afin d’utiliser la DMFT pour décrire de vrais matériaux, il faut partir d’un calcul de structure électronique traitant tous les électrons au même niveau, puis appliquer une correction traitant les effets à N corps sur un sous-espace de basse énergie d’orbitales autour niveau de Fermi. La définition cohérente d’un tel sous-espace nécessite de tenir compte de la dynamique des électrons en-dehors de cet espace. Ces derniers, par exemple, réduisent la répulsion de Coulomb entre électrons dans le sous-espace. Néanmoins, combiner la DFT et la DMFT n’est pas aisé car les deux n’agissent pas sur la même observable. Dans la deuxième partie de cette thèse, nous étudions les modèles de basses énergies, comme la technique échange écranté + DMFT récemment proposée. Nous analysons l’importance de l’échange non-local et des interactions de Coulomb retardées, et illustrons cette théorie en l’appliquant aux états semi-cœur dans les métaux d10 Zn et Cd.Dans la dernière partie, nous utilisons ces méthodes pour étudier trois matériaux corrélés importants d’un point de vue technologique. Dans un premier temps, nous nous intéressons à la physique des mono-lacunes dans la phase paramagnétique du fer. De façon surprenante pour un défaut aussi simple, son énergie de formation n’a toujours pas été obtenue de manière cohérente par la théorie et l’expérience. Nous démontrons que cela est dû à de subtils effets de corrélations autour de la lacune dans la phase paramagnétique à haute température : cette phase est plus fortement corrélée que la phase ferromagnétique, où des calculs de DFT ont été faits.Dans un deuxième temps, nous étudions la transition métal-isolant dans la phase métastable VO2 B. Nous montrons que cette transition ressemble à celle entre la phase conventionnelle rutile et la phase M2 de VO2, mettant en jeu à la fois des liaisons covalentes dans les dimères et une transition de Mott sur les atomes V restants. Nous étudions également l’effet de lacunes d’oxygène sur la structure électronique de VO2.Enfin, nous proposons une technique au-delà de la DFT pour calculer le champ cristallin dans les oxydes et alliages de terres rares. Bien que l’amplitude de ce champ soit faible pour les orbitales localisées 4f des lanthanides, il est crucial pour leur caractère d’aimant permanent. En modifiant l’approximation Hubbard I pour résoudre les équations de DMFT, nous évitons une erreur d’auto-interaction faible en valeur absolue mais physiquement importante, démontrant l’importance de modèles de basse énergie correctement définis. / The topic of this thesis is the first-principles theory of the electronic structure of materials with strong electronic correlations. Tremendous progress has been made in this field thanks to modern implementations of Density Functional Theory (DFT). However, the DFT framework has some limits. First, it is designed to predict ground state but not excited state properties of materials, even though the latter may be just as important for many applications. Second, the approximate functionals used in actual calculations have more limited validity than conceptually exact DFT: in particular, they are not able to describe those materials where many-electron effects are most important.Since the 1990's, different many-body theories have been used to improve or complement DFT calculations of materials. One of the most significant non-perturbative methods is Dynamical Mean-Field Theory (DMFT), where a lattice model is self-consistently mapped onto an impurity model, producing good results if correlations are mostly local. We briefly review these methods in the first part of this thesis. Recent developments on DMFT and its extensions were aimed at better describing non-local effects, understanding out-of-equilibrium properties or describing real materials rather than model systems, among others. Here, we focus on the latter aspect.In order to describe real materials with DMFT, one typically needs to start with an electronic structure calculation that treats all the electrons of the system on the same footing, and apply a many-body correction on a well-chosen subspace of orbitals near the Fermi level. Defining such a low-energy subspace consistently requires to integrate out the motion of the electrons outside this subspace. Taking this into account correctly is crucial: it is, for instance, the screening by electrons outside the subspace strongly reduces the Coulomb interaction between electrons within the subspace. Yet it is a complex task, not least because DFT and DMFT are working on different observables. In the second part of this thesis, we discuss low-energy models in the context of the recently proposed Screened Exchange + DMFT scheme. In particular, we study the importance of non-local exchange and dynamically-screened Coulomb interactions. We illustrate this by discussing semi-core states in the d10 metals Zn and Cd.In the third and last part, we use the methods described above to study the electronic structure of three fundamentally and technologically important correlated materials. First, we discuss the physics of point defects in the paramagnetic phase of bcc Fe, more precisely the simplest of them: the monovacancy. Surprisingly for such a simple point defect, its formation energy had not yet been reported consistently from calculations and experiments. We show that this is due to subtle but nevertheless important correlation effects around the vacancy in the high-temperature paramagnetic phase, which is significantly more strongly correlated than the ferromagnetic phase where DFT calculations had been done.Second, we study the metal-insulator phase transition in the metastable VO2 B phase. We show that this transition is similar to that between the conventional rutile and M2 VO2 phases, involving both bonding physics in the dimer and an atom-selective Mott transition on the remaining V atoms. Motivated by recent calculations on SrVO3, we study the possible effect of oxygen vacancies on the electronic structure of VO2.Finally, we propose a scheme beyond DFT for calculating the crystal field splittings in rare earth intermetallics or oxides. While the magnitude of this splitting for the localized 4f shell of lanthanides does not typically exceed a few hundred Kelvin, it is crucial for their hard-magnetic properties. Using a modified Hubbard I approximation as DMFT solver, we avoid a nominally small but important self-interaction error, stressing again the importance of carefully tailored low-energy models.

Matériaux dans lesquels les électrons responsables des propriétés de basse énergie son soumis à fortes corrélations sont aujourd'hui très étudiés à la recherche de nouvelles phases émergentes aux propriétés surprenantes et/ou utiles.Les supraconducteurs à base de fer (IBSC) sont maintenant considérés dans cette classe de composés. En utilissant des techniques multi-corps nécessaires pour le traitement théorique de ces corrélations (théorie du champ moyen de spin esclave - SSMFT et théorie du champ moyen dynamique - DMFT - en conjonction avec la théorie du fonctionnelle de la densité, DFT), dans cette thèse, j'etudie plusieurs propriétés d'IBSC.D’abord, j'analyse les composés très dopés de la famille de IBSC, qui montrent expérimentalement certains comportements typiques des ``fermions lourds'', des composés typiquement des terres rares ou des actinides, où des électrons extrêmement corrélés coexistent avec des électrons moins corrélés. En particulier je me concentre sur la chaleur spécifique et le pouvoir thermoélectrique et je montre comment ces propriétés peuvent être comprises dans le paradigme récemment développé ``métaux de Hund''. En effet, l’échange intra-atomique (le ``couplage de Hund'') est responsable de ces matériaux à éléments métal de transition en montrant la physique des fermions lourds. Je montre aussi que les caractéristiques typiquement fermions-lourds du spectre d’excitation, connues car les singularités de Van Hove sont bien capturées par notre modélisation au sein de DFT+SSMFT. J'utilise ensuite DMFT dans un modèle afin d'étudier l'impact direct des singularités de Van Hove sur la force des corrélations.Dans une seconde partie, je montre comment FeSe, le IBSC actuellement le plus étudié, se trouve également dans une phase métal de Hund, mais il est amené à la frontière de cette phase par la pression. Cette frontière est liée à une augmentation de la compressibilité électronique qui est positivement corrélée à l’augmentation de la supraconductivité trouvée dans les expériences.Je réalise une étude analogue sur le détenteur du record pour la température supraconductrice critique la plus élevée, la monocouche FeSe où je trouve également une compressibilité augmentée. Cela appuie la récente proposition selon laquelle la frontière du métal de Hund favorise la supraconductivité à haute température.Enfin, j'étudie la nature du magnétisme dans une autre famille de IBSC, les germanides de fer. J'explore différents ordres magnétiques possibles avec des simulations DFT et leur concurrence (ce qui peut en principe favoriser la supraconductivité) dans plusieurs composés où différents substitutions sont appliquées au composé parent YFe2Ge2. J'étudie également l'effet de la pression chimique sur ce composé. / Materials where the electrons responsible for the low-energy properties experience strong correlations are today very investigated in search of emerging new phases with surprising and/or useful properties. Iron-based superconductors (IBSC) are now considered in this class of compounds. Using the many-body techniques necessary for the theoretical treatment of these correlations (slave-spin mean field theory - SSMFT- and dynamical mean field theory - DMFT- in conjunction with density functional theory, DFT), in this thesis I address several properties of IBSC.First I analyze the very hole-doped compounds in the IBSC family, that show experimentally some behaviors typical of the so-called “heavy fermions”, compounds typically of rare earth or actinides, where extremely correlated electrons coexist with others less correlated. In particular I focus on the specific heat and the thermoelectric power and show how these properties can be understood in the recently developed paradigm of “Hund’s metals”. Indeed the intra-atomic exchange (the “Hund’s coupling”) is responsible for these materials of transition metal elements showing heavy-fermionic physics. I show also that typical heavy-fermionic features of the excitation spectrum, known as Van Hove singularities are well captured by our modelization within DFT+SSMFT. I then use DMFT in a model in order to study the direct impact of the Van Hove singularities on the strength of correlations.In a second part I show how FeSe, the presently most studied IBSC, is also in a Hund’s metal phase, but it is brought to the frontier of this phase by pressure. This frontier is connected to an enhancement of the electronic compressibility which correlates positively then with the enhancement of superconductivity found in experiments. I perform an analogous study on the record holder for the highest critical superconducting temperature, the monolayer FeSe where I also find an enhanced compressibility. This supports the recent proposal that the frontier of a Hund's metal favors high-temperature superconductivity.Finally I study the nature of magnetism in another family of IBSC, the iron-germanides. I explore different possible magnetic orders with DFT simulations and study their competition (which can in principle favor superconductivity) in several compounds where different chemical substitutions are applied to the parent compound YFe2Ge2. I also study the effect of chemical pressure on this compound.

La physique de la matière condensée, et notamment les systèmes fortement corrélés, amènent à des problèmes parmi les plus stimulants et difficiles de la physique moderne. Dans ces systèmes, les interactions à plusieurs corps et les corrélations entre les particules quantiques ne peuvent être négligées, sinon, les modèles échoueraient simplement à capturer les mécanismes physiques en jeu et les phénomènes qui en découlent. En particulier, le travail présenté dans ce manuscrit traite du magnétisme quantique et aborde plusieurs questions distinctes à l'aide d'approches computationnelles et méthodes numériques à l'état de l'art. Les effets conjoints du désordre (i.e. impuretés) et des interactions sont étudiés concernant un matériau magnétique spécifique : plutôt qu'une phase de la matière dite localisée, attendue à fort champ magnétique, une phase ordonnée induite par le désordre lui-même est mise en lumière, avec une réapparition inattendue de la cohérence quantique dans ledit composé. Par ailleurs, la réponse dynamique d'aimants quantiques à une perturbation externe, comme celle mesurée dans des expériences de résonance magnétique nucléaire ou de diffusion inélastique de neutrons est étudiée. / Condensed matter physics, and especially strongly correlated systems provide some of the most challenging problems of modern physics. In these systems, the many-body interactions and correlations between quantum particles cannot be neglected; otherwise, the models would simply fail to capture the relevant physics at play and phenomena ensuing. In particular, the work presented in this manuscript deals with quantum magnetism and addresses several distinct questions through computational approaches and state-of-the-art numerical methods. The interplay between disorder (i.e. impurities) and interactions is studied regarding a specific magnetic compound, where instead of the expected many-body localized phase at high magnetic fields, a novel disorder-induced ordered state of matter is found, with a resurgence of quantum coherence. Furthermore, the dynamical response of quantum magnets to an external perturbation, such as it is accessed and measured in nuclear magnetic resonance and inelastic neutron scattering experiments is investigated.

Les politiques environnementales, notamment celles recourant aux instruments fiscaux, ont pris une place de plus en plus importante dans un grand nombre de pays durant les trois dernières décennies. Tous les pays de l’OCDE ont introduit des taxes liées à l'environnement et un nombre croissant d'entre eux procèdent à une réforme dite "verte" de leur fiscalité. L’utilisation de la taxe comme un instrument pour la politique environnementale a suscité un large débat parmi les chercheurs sur ses impacts sur la croissance économique, mais sans parvenir à un consensus sur la nature de ces effets. Certains trouvent un effet négatif, alors que d’autres montrent un impact positif. Deux points ont attiré notre attention sur ce sujet. Premièrement, les études empiriques qui vérifient la validité de ces résultats sont très rares. Deuxièmement, la majorité des modèles théoriques qui ont étudié l’effet de la fiscalité environnementale sur la croissance économique supposent que le gouvernement finance ses dépenses uniquement par les taxes et que le budget d’État est équilibré à chaque période, évitant ainsi tout fardeau associé au remboursement de la dette publique. Par conséquent, cette thèse a pour objectif d’abord d’explorer empiriquement la nature de la relation entre la fiscalité environnementale et la croissance économique, et si cette relation est sensible au niveau d'autres variables dans l'économie. Ensuite, nous examinons les canaux par lesquels cette taxe peut affecter la croissance économique, et si l'existence et le niveau de la dette publique peuvent modifier cet effet. / Environmental policies, especially those using fiscal instruments, have become more and more important in a large number of countries over the last three decades. All OECD countries have introduced environmentally related taxes, and a growing number of them are carrying out a so-called "green" reform of their taxation. The use of the tax as an instrument for environmental policy has sparked wide debate among researchers on its impacts on economic growth, but without reaching consensus on the nature of these effects. Some find a negative effect; while others show a positive impact. Two points raised our attention on this subject. First, the empirical studies that verify the validity of these results are very rare. Second, the majority of theoretical models that have studied the effect of environmental taxation on economic growth assume that the government finances its expenditures solely through taxes and that the state budget is balanced each period, thus avoiding any burden associated to repayment of public debt. Therefore, this thesis aims firstly to explore empirically the nature of the relationship between environmental taxation and economic growth, and whether this relationship is sensitive to the level of other variables in the economy. We examine then the channels through which this tax can affect economic growth, and whether the existence and level of public debt can modify this effect.

L’exploration de systèmes quantiques à N corps fortement corrélés représente l’un des domaines de recherche les plus stimulants de la physique contemporaine. Au cours des trente dernières années, les vapeurs diluées d’atomes neutres en suspension dans le vide et contrôlées par un laser sont devenues une plate-forme polyvalente et formidable pour l’étude de tels systèmes. L’intérêt principal réside dans la capacité d’ajuster arbitrairement la force de l’interaction atomique au moyen de résonances de Feshbach induites magnétiquement, ainsi que la possibilité de créer une large gamme de potentiels via des champs optiques précisément adaptés. Cette thèse présente les résultats récents de l’expérience FerMix, consacrée à l’étude des systèmes quantiques à plusieurs corps fermioniques à des températures ultra-basses utilisant les atomes alcalins 40K et 6Li. Les principaux résultats présentés dans ce texte sont doubles. Premièrement, nous rapportons la caractérisation expérimentale d’une nouvelle résonance de Feshbach (s,d)-wave du 40K, dont les résultats sont comparés aux prédictions théoriques correspondantes. En particulier, le spectre du taux de perte inélastique est déterminé pour différentes températures et profondeurs de piège, ce qui nous permet d’identifier les pertes en tant que processus à deux corps. De plus, il est confirmé que le canal d’entrée dominant est de type s-wave. À l’aide de modèles d’équation de taux, nous analysons le réchauffement observé de l’ensemble atomique et trouvons que le comportement est cohérent avec l’état lié prévu L = 2 présent dans le canal de sortie. Enfin, nous étudions expérimentalement la dynamique des populations de spin induite par les collisions inélastiques renforcées par résonance dans l’onde d, en observant un bon accord avec nos modèles numériques. En second lieu, nous résumons nos progrès dans l’étude des croisements dimensionnels entre le liquide de Tomonaga-Luttinger en 1D et le liquide de Landau-Fermi en 3D en utilisant les gaz de Fermi de 40K confinés dans un réseau optique à grand pas. Cela inclut à la fois les considérations de conception fondamentales et l’installation du matériel expérimental requis. / The exploration of strongly correlated quantum many-body systems represents one of the most challenging fields of research of contemporary physics. Over the past thirty years, dilute vapors of neutral atoms suspended in vacuum and controlled with laser light have become a versatile and powerful platform for the study of such systems. At the very heart lies the ability to arbitrarily tune the interaction strength by means of magnetically induced Feshbach resonances as well as the possibility to create a wide range of potential landscapes via precisely tailored optical fields. This thesis reports on the recent results of the FerMix experiment, which is dedicated to the study of fermionic quantum many-body-systems at ultralow temperatures using the Alkali atoms 40K and 6Li. The main results presented in this text are twofold. First, we report on the experimental characterization of a novel (s,d)-wave Feshbach resonance in 6Li, the results of which are compared to the corresponding theoretical predictions. In particular, the spectrum of the inelastic loss rate is determined for different temperatures and trap depths, which enables us to identify the losses as two-body processes. Moreover, the dominant entrance channel is confirmed to be s-wave in nature. Using rate equation models we analyze the observed heating of the atomic ensemble and find the behavior to be consistent with the predicted L = 2 bound state present in the exit channel. Finally, we investigate experimentally the dynamics of the spin populations driven by resonantly enhanced inelastic collisions in dwave, observing good agreement with our numerical models. Second, we summarize our progress towards the study of dimensional crossovers between the Tomonaga-Luttinger liquid in 1D and the Landau-Fermi liquid in 3D using Fermi gases of 40K confined in a large spacing optical lattice. This includes both the fundamental design considerations as well as the implementation of the required experimental hardware.

Cette thèse traite du développement et de l’implémentation de nouvelles méthodes visant à décrire la corrélation électronique forte dans les molécules et les solides. Après avoir introduit l’état de l’art des méthodes utilisées en chimie quantique et en physique de la matière condensée, une nouvelle méthode hybride combinant théorie de la fonction d’onde et théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) est présentée et s’intitule “site-occupation embedding theory” (SOET). Celle-ci est appliquée au modèle de Hubbard à une dimension. Ensuite, le problème du gap fondamental est revisité en DFT pour les ensembles, où la dérivée discontinue est réécrite comme une fonctionnelle de la densité de l'état fondamental. Enfin, une extension à la chimie quantique est proposée, basée sur une fonction d’onde de séniorité zéro complémentée par une fonctionnelle de la matrice densité, et exprimée dans la base des orbitales naturelles. / The thesis deals with the development and implementation of new methods for the description of strong electron correlation effects in molecules and solids. After introducing the state of the art in quantum chemistry and in condensed matter physics, a new hybrid method so-called ``site-occupation embedding theory'' (SOET) is presented and is based on the merging of wavefunction theory and density functional theory (DFT). Different formulations of this theory are described and applied to the one-dimensional Hubbard model. In addition, a novel ensemble density functional theory approach has been derived to extract the fundamental gap exactly. In the latter approach, the infamous derivative discontinuity is reformulated as a derivative of a weight-dependent exchange-correlation functional. Finally, a quantum chemical extension of SOET is proposed and based on a seniority-zero wavefunction, completed by a functional of the density matrix and expressed in the natural orbital basis.

Cette thèse s'inscrit dans le domaine de la physique mésoscopique. Plus particulièrement, on s'est intéressé aux effets de taille finie et aux effets de l'écrantage causé par une pointe de STM dans un fil quantique, ceci à travers les comportements du courant, du bruit non-symétrisé et de la conductance. Ces études reposent sur, d'une part, la théorie des liquides de Luttinger qui permet de décrire les systèmes 1D d'électrons fortement corrélés et d'autre part, le formalisme Keldysh permettant de considérer des situations hors équilibre. <br />Le bruit présente un comportement non poissonien, résultant des effets de taille finie. A travers le transport photo-assisté, il est également montré que ces effets masquent ceux des interactions coulombiennes. En considérant la proximité entre la pointe de STM, qui sert de sonde comme d'injecteur d'électrons, et un fil quantique, des effets d'écrantage apparaissent. Il est montré qu'ils jouent un rôle similaire à ceux des interactions coulombiennes.

Cette thèse concerne l'étude du rôle des électrons, des phonons et de leur dynamique dans les transitions de phase de deux systèmes fortement corrélés, le composé prototype de Mott (V{1-x}Cr_{x})_2O_3 et le pnicture de fer supraconducteur Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2. Ces systèmes ont été étudiés grâce à deux techniques complémentaires, la spectroscopie de photoélectrons et la réflectivité pompe-sonde. Les mesures de réflectivité transitoire dans (V{1-x}Cr_{x})_2O_3 ont permis de mettre en évidence un durcissement photo-induit du réseau cristallin, dû à la modification ultra-rapide (à l'échelle femtoseconde) de la structure électronique du matériau. La mesure de phonons optiques et acoustiques cohérents a permis de montrer le lien entre excitation électronique, propriétés réticulaires et corrélations électroniques. Des mesures de photoémission résolue spatialement à l'échelle microscopique ont également permis, dans certaines parties du diagramme de phases, la visualisation de domaines isolants de Mott et métalliques. Concernant Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2, la première mesure d'un phonon optique cohérent dans un pnicture de fer a permis d'interpréter la relaxation électronique transitoire de ce système comme gouvernée par un couplage électrons-phonons sélectif. La valeur du couplage électrons-phonons déterminée par cette méthode, lambda=0.12, est trop faible pour que la supraconductivité de ce système soit médiée par les phonons. La structure électronique de Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2 a été mesurée par photoémission résolue en angle à basse énergie de photon, permettant une résolution en énergie et en vecteur d'onde optimales. La dispersion des bandes autour du centre de la zone de Brillouin ainsi que leur symétrie ont ainsi été déterminées, et la modification de structure électronique induite par la transition supraconductrice a été mesurée. Cette dernière consiste en un transfert de poids spectral inter-bandes et l'ouverture de gaps sélectifs, reflétant le caractère complexe de la structure électronique des supraconducteurs multi-bandes.

Cette thèse propose une nouvelle implémentation de "l'approximation de la phase aléatoire avec polarisation contrainte" (constrained random phase approximation, cRPA). Notre implémentation repose sur la théorie de la fonctionnelle de la densité, développée dans une base d'ondes planes augmentées (linearized augmented plane wave, LAPW). Cette méthode, appliquée à des matériaux fortement corrélés, permet de calculer de facon réaliste la matrice d'interaction coulombienne effective, qui pourra être traitée par la suite au moyen de l'approche à N-corps souhaitée. En particulier, les valeurs de l'interaction de Hubbard, U , et de l'échange de Hund, J, sont déterminées de manière ab initio, ainsi que leur dépendance en fréquence qui résulte des effets dynamiques de l'écrantage. Comme dans la théorie du groupe de renormalisation de Wilson, l'interaction coulombienne effective dépend du choix du sous-espace corrélé pour lequel est construit un Hamiltonien effectif de basse énergie, alors que les valeurs des observables physiques n'en dépendent pas. Afin de généraliser la cRPA aux matériaux dont la structure électronique exhibe des orbitales corrélées et itinérantes intriquées, une méthode basée sur la projection sur le sous-espace corrélé est également introduite. Différentes classes de matériaux sont envisagées comme applications : i) pnictides à base de fer, LaOFeAs et BaFe2As2, et chalcogénides, FeSe (Chapitre 6), ii) métaux de transition 3d afin de valider notre méthode de projection (Chapitre 6), iii) oxydes de métaux de transition pérovskites, SrMO3 (M = V, Cr, Mn, Nb, Mo, Tc), et pérovskites en couches, Sr2MO4 (M = Mo, Tc, Ru, Rh) (Chapitre 7). L'Hamiltonien d'interaction cRPA est également couplé à la théorie du champ moyen dynamique (LDA+cRPA+DMFT) afin de décrire l'isolant de Mott induit par le couplage spin-orbite, Sr2IrO4, et le pigment à base de terre rare, CeSF (Chapitre 8).