This work presents theoretical background for the investigation of nanostructure formation in alkali-metal doped fullerene layers. A number of computational methods are used to describe structural transformation in the fullerene layer. They include tight-binding molecular dynamics, empirical molecular dynamics, Monte-Carlo calculations as well as other methods. The doped fullerene layers show the highest superconducting critical temperature among organic superconductors. A new electrochemical method of synthesis of potassium and rubidium fullerides has been recently developed by Professor Dunsch and coworkers in the department of electrochemistry and conductive polymers at IFW Dresden. The process of electrochemical doping is accompanied by several side effects, and one of them is nanostructure formation at the surface of the fullerene layer. In the present work an explanation is given for the nanostructure formation observed recently by scanning tunnel microscopy. The corresponding model is based on the concept of spontaneous phase separation that has been realized by kinetic Monte Carlo calculations. These calculations predict instability of initially homogeneous alkali-doped fullerene layers. Due to the significant gap in the Madelung energy formation of an alkali-poor and an alkali-reach phase is expected. The results of the Monte Carlo simulations point out that the particle size of the corresponding phases remains in the nanometer range. Interpretation of experimental data for metal deposition on fullerene substrates can be easily given in the framework of the phase separation concept as well. Metal clusters of the size order 50 to 100 nm emerge in course of electrochemical copper deposition on alkali-doped fullerene layers. The electrically conductive paths through the insulating fullerene layer are probably responsible for the inhomogeneous copper deposition under electrochemical conditions. A novel computer program has been developed in course of this work, which is designed as a distributed application. It can be used for diverse conventional and kinetic Monte Carlo calculations. / Die vorliegende Arbeit präsentiert theoretische Arbeiten, die das Ziel haben, die Nanostrukturbildung in dotierten Fullerenschichten zu verstehen. Diverse Rechenmethoden wurden verwendet, um die strukturellen Umwandlungen in der Fullerenschicht zu beschreiben. Die Tight-Binding-Molekulardynamik, die empirische Molekulardynamik und Monte-Carlo-Berechnungen sowie andere Methoden sind eingeschlossen. Die dotierten Fullerenschichten zeigen die höchste supraleitende kritische Temperatur unter den organischen Supraleitern. Eine neue elektrochemische Methode der Synthese von Kalium- und Rubidium-Fulleriden wurde vor kurzem von Professor Dunsch und Mitarbeitern in der Abteilung Elektrochemie und leitfähigen Polymere am IFW Dresden entwickelt. Der Prozess der elektrochemischen Dotierung wird von mehreren Nebenprozessen begleitet, und einer davon ist die Nanostrukturbildung an der Oberfäche der Fullerenschicht. In der vorliegenden Arbeit wird eine Erklärung für die Herausbildung der Nanostrukturen, die mit Hilfe von Rastertunnelmikroskopie beobachtet wurden, gegeben. Das entsprechende Modell basiert auf dem Konzept der spontanen Phasenentmischung und wird durch kinetische Monte-Carlo-Simulationen realisiert. Diese Simulationen sagen Instabilität der zunächst homogenen Alkali-dotierten Fullerenschichten voraus. Wegen des wesentlichen Unterschieds in der Madelungenergie ist die Herausbildung einer Alkalimetall-armen und einer Alkalimetall-reichen Phase zu erwarten. Die Ergebnisse der Monte-Carlo-Simulationen weisen darauf hin, dass die Teilchengröße der entsprechenden Phasen im Nanometer-Bereich bleibt. Im Rahmen des Phasenentmischungskonzepts können auch experimentelle Daten zur Metallabscheidung auf Fullerensubstraten problemlos interpretiert werden. Bei elektrochemischer Kupferabscheidung auf Alkali-dotierten Fullerenschichten entstehen Metallcluster der Größenordnung von 50 bis 100 nm. Die elektrisch leitfähige Pfade, die in einer isolierenden Matrix auftreten, sind wahrscheinlich für die ungleichmäßige Kupferabscheidung unter elektrochemischen Bedingungen verantwortlich. Ein neuartiges Computerprogramm wurde im Rahmen dieser Arbeit entwickelt, das als eine verteilte Anwendung entworfen ist. Damit können diverse konventionelle und kinetische Monte-Carlo-Simulationen durchgeführt werden.

The generation and propagation of pulses of nonequilibrium acoustic phonons and their interaction with semiconductor nanostructures are investigated. Such studies can give unique information about the properties of low-dimensional electron systems, but in order to interpret the experiments and to understand the underlying physics, a comparison with theoretical models is absolutely necessary. A central point of this work is therefore a universal theoretical approach allowing the simulation and the analysis of phonon spectroscopy measurements on low-dimensional semiconductor structures. The model takes into account the characteristic properties of the considered systems. These properties are the elastic anisotropy of the substrate material leading to focusing effects and highly anisotropic phonon propagation, the anisotropic nature of the different electron-phonon coupling mechanisms, which depend manifestly on phonon wavevector direction and polarization vector, and the sensitivity to the confinement parameters of the low-dimensional electron systems. We show that screening of the electron-phonon interaction can have a much stronger influence on the results of angle-resolved phonon spectroscopy than expected from transport measurements. Since we compare theoretical simulations with real experiments, the geometrical arrangement and the spatial extension of phonon source and detector are also included in the approach enabling a quantitative analysis of the data this way. To illustrate the influence of acoustic anisotropy and carrier confinement on the results of phonon spectroscopy in detail we analyse two different applications. In the first case the low-dimensional electron system acts as the phonon detector and the phonon induced drag current is measured. Our theoretical model enables us to calculate the electric current induced in low-dimensional electron systems by pulses of (ballistic) nonequilibrium phonons. The theoretical drag patterns reproduce the main features of the experimental images very well. The sensitivity of the results to variations of the confining potential of quasi-2D and quasi-1D electrons is demonstrated. This provides the opportunity to use phonon-drag imaging as unique experimental tool for determining the confinement lengths of low-dimensional electron systems. By comparing the experimental and theoretical images it is also possible to estimate the relative strength of the different electron-phonon coupling mechanisms.In the second application the low-dimensional electron system acts as the phonon pulse source and the angle and mode dependence of the acoustic phonon emission by hot 2D electrons is investigated. The results exhibit strong variations in the phonon signal as a function of the detector position and depend markedly on the coupling mechanism, the phonon polarization and the electron confinement width. We demonstrate that the ratio of the strengths of the emitted longitudinal (LA) and transverse (TA) acoustic phonon modes is predicted correctly only by a theoretical model that properly includes the effects of acoustic anisotropy on the electron-phonon matrix elements, the screening, and the form of the confining potential. A simple adoption of widely used theoretical assumptions, like the isotropic approximation for the phonons in the electron-phonon matrix elements or the use of simple variational envelope wavefunctions for the carrier confinement, can corrupt or even falsify theoretical predictions.We explain the `mystery of the missing longitudinal mode' in heat-pulse experiments with hot 2D electrons in GaAs/AlGaAs heterojunctions. We demonstrate that screening prevents a strong peak in the phonon emission of deformation potential coupled LA phonons in a direction nearly normal to the 2D electron system and that deformation potential coupled TA phonons give a significant contribution to the phonon signal in certain emission directions. / Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Ausbreitung von akustischen Nichtgleichgewichtsphononen und deren Wechselwirkung mit Halbleiter-Nanostrukturen. Güte und Effizienz moderner Halbleiter-Bauelemente hängen wesentlich vom Verständnis der Wechselwirkung akustischer Phononen mit niederdimensionalen Elektronensystemen ab. Traditionelle Untersuchungsmethoden, wie die Messung der elektrischen Leitfähigkeit oder der Thermospannung, erlauben nur eingeschränkte Aussagen. Sie mitteln über die beteiligten Phononenmoden und eine Trennung der einzelnen Wechselwirkungsmechanismen ist nur näherungsweise möglich ist. Demgegenüber erlaubt die in der Arbeit diskutierte Methode der winkel- und zeitaufgelösten Phononen-Spektroskopie ein direktes Studium des Beitrags einzelner Phononenmoden, d.h. in Abhängigkeit von Wellenzahlvektor und Polarisation der Phononen. Im Mittelpunkt der Arbeit steht die Fragestellung, wie akustische Anisotropie und Ladungsträger-Confinement die Ergebnisse der winkel- und zeitaufgelösten Phononen-Spektroskopie beeinflussen und prägen. Dazu wird ein umfassendes theoretisches Modell zur Simulation von Phononen-Spektroskopie-Experimenten an niederdimensionalen Halbleitersystemen vorgestellt. Dieses erlaubt sowohl ein qualitatives Verständnis der ablaufenden physikalischen Prozesse als auch eine quantitative Analyse der Messergebnisse. Die Vorteile gegenüber anderen Modellen und Rechnungen liegen dabei in dem konsequenten Einbeziehen der akustischen Anisotropie, nicht nur für die Ausbreitung der Phononen, sondern auch für die Matrixelemente der Wechselwirkung, sowie eine saubere Behandlung des Confinements der Elektronen in den niederdimensionalen Systemen. Dabei werden die Grenzen weit verbreiteter Näherungsansätze für die Elektron-Phonon-Matrixelemente und das Elektronen-Confinement deutlich aufgezeigt. Für den quantitativen Vergleich mit realen Experimenten werden aber auch solche Größen, wie die endliche räumliche Ausdehnung von Phononenquelle und Detektor, die Streuung der Phononen an Verunreinigungen oder die Abschirmung der Elektron-Phonon-Kopplung durch die Elektron-Elektron-Wechselwirkung berücksichtigt.Im zweiten Teil der Arbeit wird der theoretische Apparat auf typische experimentelle Fragestellungen angewandt. Im Falle der Phonon-Drag-Experimente an GaAs/AlGaAs Heterostrukturen wird der durch akustische Nichtgleichgewichtsphononen in zwei- und eindimensionalen Elektronensystemen induzierte elektrische Strom (Phonon-Drag-Strom) als Funktion des Ortes der Phononenquelle bestimmt. Das in der Arbeit hergeleitete theoretische Modell kann die experimentellen Resultate für die Winkelabhängigkeit des Drag-Stromes sowohl für Messungen mit und ohne Magnetfeld qualitativ gut beschreiben. Außerdem wird der Einfluss unterschiedlicher Confinementmodelle und unterschiedlicher Wechselwirkungsmechanismen studiert. Dadurch ist es möglich, aus Phonon-Drag-Messungen Rückschlüsse auf die elektronischen und strukturellen Eigenschaften der niederdimensionalen Elektronensysteme zu ziehen (Fermivektor, effektive Masse, Elektron-Phonon-Kopplungskonstanten, Form des Confinementpotentials). Als weiteres Anwendungsbeispiel wird das Problem der Energierelaxation (aufgeheizter)zweidimensionaler Elektronensysteme in GaAs Heterostrukturen und Quantentrögen untersucht. Für Elektronentemperaturen unterhalb 50 K werden die Gesamtemissionsrate als Funktion der Temperatur und die winkelaufgelöste Emissionsrate (als Funktion der Detektorposition) berechnet. Für beide Größen wird erstmals eine gute Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment gefunden. Es zeigt sich, dass akustische Anisotropie und Abschirmungseffekte zu überraschenden neuen Ergebnissen führen können. Ein Beispiel dafür ist der unerwartet große Beitrag der mittels Deformationspotential-Wechselwirkung emittierten transversalen akustischen Phononen, der bei einer Emission der Phononen näherungsweise senkrecht zum zweidimensionalen System beobachtet werden kann.

Die Aufklärung der grundlegenden Struktur-Eigenschaft-Beziehung von Materialen auf der (Sub-)Nanometerskala benötigt eine leistungsfähige Transmissionselektronenmikroskopie. Dabei spielen insbesondere die durch die Nanostruktur hervorgerufenen intrinsischen elektrischen und magnetischen Feldverteilungen eine entscheidende Rolle. Die Elektronen-Holographische Tomographie (EHT), d.h. die Kombination von off-axis Elektronenholographie (EH) und Elektronentomographie (ET), bietet einen einzigartigen Zugang zu dieser Information, weil sie die quantitative 3D-Abbildung elektrostatischer Potentiale und magnetostatischer Vektorfelder bei einer Auflösung von wenigen (5-10) Nanometern ermöglicht. Für die Rekonstruktion des 3D-Potentials erfolgt zunächst die Aufzeichnung einer Kippserie von Hologrammen im Elektronenmikroskop. Durch die anschließende Rekonstruktion der Objektwelle aus jedem Hologramm liegt eine Amplituden- und eine Phasenkippserie vor. Die Phasenkippserie wird schließlich zur tomographischen 3D-Rekonstruktion des elektrostatischen Potentials verwendet. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die EHT von einer manuell aufwendigen zu einer weitestgehend automatisierten Methode entwickelt. Die Automatisierung beinhaltet die Entwicklung des ersten Softwarepaketes zur computergestützten Aufzeichnung einer holographischen Kippserie (THOMAS). Verglichen mit rein manueller Vorgehensweise verkürzt sich mit THOMAS die Dauer für die Aufnahme einer holographischen Kippserie, bestehend aus Objekt- und Leerhologrammen, auf weniger als ein Drittel. Mittlerweile beträgt die Aufnahmezeit im Mittel etwa 2-3 Stunden. Auch die holographische Rekonstruktion und zugehörige Operationen zur Entfernung von Artefakten in den Phasenbildern ist durch entsprechende Prozeduren, welche für eine gesamte Kippserie in einem Schritt anwendbar sind, automatisiert. Zudem ermöglichen erst spezielle selbstentwickelte Ausrichtungsmethoden die exakte Verschiebungskorrektur von Kippserien der hier untersuchten stabförmigen Objekte (Nanodrähte, FIB-präparierte Nadeln). Für die tomographische Rekonstruktion wurde in dieser Arbeit die Simultane Iterative Rekonstruktionstechnik (SIRT) zur W-SIRT weiterentwickelt. In der W-SIRT wird statt einer Einfachen eine Gewichtete Rückprojektion bei jeder Iteration verwendet, was eine bessere Konvergenz der W-SIRT gegenüber der SIRT zur Folge hat. Wie in anderen ET-Techniken auch, ist in der EHT für die Rekonstruktion des dreidimensionalen Tomogramms meist nur aus Projektionen innerhalb eines begrenzten Winkelbereichs möglich. Dies führt in den Tomogrammen zu einem sogenannten Missing Wedge, welcher neben dem Verlust von Au ösung auch Artefakte verursacht. Daher wird eine Methode vorgestellt, wie sich das Problem des Missing Wedge bei geeigneten Objekten durch Ausnutzung von Symmetrien entschärfen lässt. Das mittels EHT rekonstruierte 3D-Potential gibt Aufschluss über äußere (Morphologie) und innere Objektstruktur, sowie über das Mittlere Innere Potential (MIP) des Nanoobjektes. Dies wird am Beispiel von epitaktisch gewachsenen Nanodrähten (nanowires, NWs) aus GaAs und AlGaAs demonstriert. Anhand entsprechender Isopotentialflächen im 3D-Potential lässt sich die 3D-Morphologie studieren: Die Facetten an der Oberfläche der NWs erlauben Rückschlüsse über die dreidimensionale kristalline Struktur. Des Weiteren zeigt das rekonstruierte 3D-Potential eines AlGaAs/GaAs-Nanodrahtes deutlich dessen Kern/Schale-Struktur, da sich GaAs-Kern und AlGaAs-Schale bezüglich des MIP um 0.61 V unterscheiden. Im Falle dotierter Halbleiterstrukturen mit pn-Übergang (z.B. Transistoren) bietet die mittels EHT rekonstruierte Potentialverteilung auch Zugang zur Diffusionsspannung am pn-Übergang. Diese Größe kann ohne Projektions- und Oberflächeneffekte (dead layer) im Innern der Probe gemessen und in 3D analysiert werden. Für drei nadelförmig mittels FIB präparierte Proben (Nadeln) werden die Diffusionsspannungen bestimmt: Die Messungen ergeben für zwei Silizium-Nadeln jeweils 1.0 V und 0.5 V, sowie für eine Germanium-Nadel 0.4 V. Im Falle der GaAs- und AlGaAs-Nanodrähte reduziert der Missing Wedge die Genauigkeit der mittels EHT gewonnenen 3D-Potentiale merklich, insbesondere bezüglich der MIP-Bestimmung. Dagegen stimmen die Potentiale der Germanium und Silizium-Nadeln exzellent mit theoretischen Werten überein, wenn der Missing Wedge durch Ausnutzung der Objektsymmetrie behoben wird. / Revealing the essential structure-property relation of materials on a (sub-)nanometer scale requires a powerful Transmission Electron Microscopy (TEM). In this context, the intrinsic electrostatic and magnetic fields, which are related to the materials nano structure, play a crucial role. Electron-holographic tomography (EHT), that is, the combination of off-axis electron holography (EH) with electron tomography (ET), provides an unique access to this information, because it allows the quantitative 3D mapping of electrostatic potentials and magnetostatic vector fields with a resolution of a few (5-10) nanometers. The reconstruction of the 3D potential starts with the acquisition of a hologram tilt series in the electron microscope. The subsequent reconstruction of the electron object wave from each hologram yields a tilt series in both amplitude and phase images. Finally, the phase tilt series is used for the tomographic reconstruction of the 3D potential. In this work, EHT has been developed from a manual and time-consuming approach to a widely automated method. The automation includes the development of the first software package for computer-controlled acquisition of holographic tilt series (THOMAS), a prerequisite for efficient data collection. Using THOMAS, the acquisition time for a holographic tilt series, consisting of object and reference holograms, is reduced by more than a factor of three, compared to the previous, completely manual approaches. Meanwhile, the acquisition takes 2-3 hours on average. In addition, the holographic reconstruction and corresponding methods for removal of artefacts in the phase images have been automated, now including one-step procedures for complete tilt series. Furthermore, specific self-developed alignment routines facilitate the precise correction of displacements within the tilt series of the rod-shaped samples, which are investigated here (e.g. nanowires, FIB needles). For tomographic reconstruction, a W-SIRT algorithm based on a standard simultaneous iterative reconstruction technique (SIRT) has been developed. Within the W-SIRT, a weighted back-projection instead of a simple back-projection is used. This yields a better convergence of the W-SIRT compared to the SIRT. In most cases in EHT (likewise in other ET techniques), the reconstruction of the three-dimensional tomogram is only feasible from projections covering a limited tilt range. This leads to a so-called missing wedge in the tomogram, which causes not only a lower resolution but also artefacts. Therefore, a method is presented, how to solve the missing wedge problem for suitable objects by exploiting symmetries. The 3D potential offers the outer (morphology) and inner structure, as well as the mean inner potential (MIP) of the nano object. This is shown by means of EHT on epitaxially grown nanowires (NWs) of GaAs and AlGaAs. The 3D morphology is studied using the corresponding iso-surfaces of the 3D potential: The facets on the nanowires surface allow conclusions about the crystalline structure. Moreover, the reconstructed 3D potential of a AlGaAs/GaAs NW clearly shows its core/shell structure due to the MIP difference between GaAs and AlGaAs of 0.61 V. In case of doped semiconductor structures with pn-junctions (e.g. transistors) the potential distribution, reconstructed by EHT, also provides access to the built-in voltage across the pn-junction. The built-in voltage can be analyzed in 3D and measured without projection and surface effects (e.g. dead layers) within the sample. The measurements in three needle-shaped specimens, prepared by FIB, yield for two silicon needles 1.0 V and 0.5 V, and for a germanium needle 0.4 V. In case of the GaAs and AlGaAs nanowires the missing wedge reduces the accuracy of the reconstructed 3D potentials significantly, in particular in terms of MIP determination. However, the potentials of the silicon and germanium needles are in excellent agreement with theoretical values, when the object symmetry is exploited to fill-up the missing wedge.

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In the present work, the influence of the morphology of thin ferromagnetic films on their static as well as dynamic magnetic properties was investigated by means of broadband ferromagnetic resonance (FMR). Using an ion beam erosion process the surface of the substrates was periodically modulated (ripples), where the modulation wavelength is determined by the ion energy. In this way a well-controllable roughness profile evolves ranging from a few ten up to several hundreds of nanometers in wavelength. The substrate’s surface profile in turn is repeated by films grown on top offering an easy and fast approach to investigate morphology influences on the magnetic properties. This work aims on modifications of the magnetic anisotropy as well as the FMR linewidth of the magnetic relaxation process. Prior to magnetic investigations the existing FMR setup was extended to measure FMR spectra at a fixed microwave frequency while sweeping the external magnetic field. Furthermore, a software toolbox was developed to perform the data processing and evaluation. Starting with the morphology influence on the magnetic anisotropy 10 nm thin Fe, Co, and Ni81Fe19 (Permalloy ≡ Py) films were deposited on rippled Si substrates. Due to Si displacements during ion erosion and natural oxidation the rippled Si substrates exhibit an amorphous surface causing a polycrystalline material growth. This leads to a suppression of magneto-crystalline anisotropy leaving only morphology-induced anisotropy contributions. Here, a uniaxial magnetic anisotropy (UMA) was observed that aligns its easy axis with the ripple ridges, whereas its strength decays with increasing ripple wavelength for all materials. From thickness-dependent measurements two characteristic regions were determined with competing uniaxial volume and surface anisotropy contributions. Underlined by micromagnetic simulations a dominant volume contribution was found in the thin region accompanied by magnetic moments nearly following the surface corrugation. In the thick region the UMA is controlled by dipolar stray fields at the surface. In contrast to Si, ion eroded MgO keeps its crystal structure offering epitaxial growth of 10 nm thin single-crystalline Fe films. Consequently, a superposition of morphology-induced UMA and magneto-crystalline cubic anisotropy was observed. The direction of the ripple ridges is predetermined by the incident ion beam, which allows to freely orient the UMA’s direction with respect to the cubic anisotropy, offering a possibility for anisotropy engineering. In comparison to the planar reference case rippled magnetic films exhibit lower intrinsic and extrinsic relaxation contributions. For the final part, 30 nm Py was grown on rippled Si covering modulation wavelengths λ ranging from 27 to 432 nm. Using magnetic force microscopy and holography measurements the dipolar stray fields above and inside the magnetic layer were characterized. For λ ≥ 222 nm, the stray fields act as scattering centers for spin waves triggering two-magnon scattering (TMS). This causes an apparent line broadening generating distinct peaks in the frequency-dependent linewidth whose position can be tuned by altering λ. These effects are understood in the framework of a perturbation theory of spin waves in periodically perturbed films recently presented in the literature. Furthermore, the in-plane angular dependence of the linewidth revealed a two-fold symmetry, which is not present for vanishing TMS at small λ. / In Rahmen dieser Arbeit wurde der Einfluss der Morphologie eines dünnen ferromagnetischen Films auf dessen statische und dynamische Eigenschaften mittels breitbandiger ferromag- netischer Resonanz (FMR) untersucht. Durch Ionenstrahl-Erosion wurde die Oberfläche des verwendeten Substrats periodisch moduliert (Ripple), wobei die Wellenlänge der Modulation durch die Ionenenergie bestimmt ist. Dies ermöglicht die kontrollierte Herstellung rauer Oberflächen mit Wellenlängen zwischen wenigen zehn bis zu einigen hundert Nanometern. Werden auf diesen Oberflächen Filme abgeschieden, übernehmen diese die Modulation. Somit ergibt sich eine einfache und schnelle Untersuchungsmöglichkeit der magnetischen Filmeigenschaften in Hinblick auf die Morphologie. Das Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung von Morphologieeinflüssen auf die magnetische Anisotropie sowie FMR-Linienbreite. Im Vorfeld der magnetischer Untersuchungen wurde der bestehende FMR-Aufbau um einen Messmodus erweitert, sodass Messungen bei fester Mikrowellenfrequenz und gleichzeitigem Durchfahren eines externen magnetischen Feldes möglich wurden. Weiterhin wurde ein Softwarepaket für die Datenauswertung entwickelt. Beginnend mit dem Morphologieeinfluss auf die magnetische Anisotropie wurden 10 nm dünne Fe, Co und Ni81Fe19 (Permalloy ≡ Py) Filme auf periodisch moduliertem Si abgeschieden. Durch Versetzungen während der Ionenstrahl-Erosion und Bildung einer natürlichen Oxidschicht bildet sich bei den verwendeten Substraten eine amorphe Oberfläche, was zu polykristallinem Schichtwachstum führt. Dadurch wird die magneto-kristalline Anisotropie unterdrückt und morphologie-induzierte Beiträge bestimmen die Anisotropie. Beobachtet wurde eine induzierte uniaxiale magnetische Anisotropie (UMA), deren leichte Richtung sich entlang der Ripple-Wellenzüge ausrichtet. Mittels schichtdickenabhängigen Messungen wurden zwei charakteristische Regionen mit konkurrierender uniaxialer Volumen- und Oberflächenanisotropie ermittelt. Dabei ist die Volumenkomponente im Bereich dünner Schichten vorherrschend und die magnetischen Momente richten sich entlang der Oberflächenmodulation aus. Für dickere Schichten ist die UMA dahingegen durch dipolare Streufelder bestimmt. Die experimentellen Funde werden in beiden Bereichen durch mikromagnetische Simulationen untermauert. Im Gegensatz zu erodiertem Si behält MgO seine Kristallstruktur, was epitaktisch gewachsene, einkristalline Fe-Schichten von 10 nm Dicke ermöglicht. Folglich wurde eine Überlagerung aus induzierter und kristalliner Anisotropie beobachtet. Dadurch, dass die Richtung der Ripple durch die Richtung des Ionenstrahls während der Erosion vorgegeben wird, lässt sich die UMA frei gegen die kristalline Anisotropie drehen, was wiederum Möglichkeiten zur gezielten Beeinflussung der Anisotropie bietet. Im Hinblick auf die dynamischen magnetischen Eigenschaften führen Ripple zu einer Verringerung der intrinsischen und extrinsischen Relaxationsbeiträge. Für den letzten Teil der Arbeit wurde 30 nm dünnes Py auf Si-Ripple gewachsen, wobei ein Wellenlängenbereich von λ = 27 nm bis 432 nm abgedeckt wurde. Mit Hilfe von magnetischer Kraftmikroskopie und Holographie wurden die dipolaren Streufelder über und in den Filmen untersucht. Ab λ ≥ 222 nm ermöglichen diese dipolaren Felder eine Streuung von Spinwellen, sodass Zwei-Magnonen-Streuung (TMS) auftritt. Dies führt zu einer scheinbaren Linienverbreiterung und äußert sich durch einzelne Peaks in der frequenzabhängigen Linienbreite. Letztere lassen sich in ihrer Frequenzposition durch die Wellenlänge des Substrates beeinflussen und können mittels einer kürzlich in der Literatur veröffentlichten Störungstheorie für Spinwellen in periodisch gestörten Filmen erklärt werden. Weiterhin wurde in der winkelabhängigen Linienbreite eine zweifache Symmetrie beobachtet, welche durch die TMS hervorgerufen wird und folglich nicht bei kleinen Wellenlängen zu beobachten ist.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Synthese und Charakterisierung von unterschiedlichen nanostrukturierten Hybridmaterialien ausgehend von nur einem Monomer. Dabei wird ein neuartiges Monomer vorgestellt, welches in einem Prozessschritt ein Hybridmaterial bestehend aus drei Polymeren bilden kann. Dies erweitert das Konzept der Zwillingspolymerisation, bei der zwei Polymere aus einem Monomer erhalten werden. Aus diesem Grund wurde der Überbegriff „Mehrlingspolymerisation“ für die Synthese von zwei oder mehr Polymeren aus nur einem Monomer eingeführt. Ein weiterer Schwerpunkt lag auf der gezielten Beschichtung verschiedener Partikeloberflächen mit nanostrukturierten Hybridmaterialien mittels Zwillingspolymerisation. Dabei wird der Einfluss der Oberfläche auf die Polymerisation verschiedener Zwillingsmonomere untersucht. Durch Nachbehandlung sind daraus poröse Kompositmaterialien zugänglich. Je nach Beständigkeit der Substrate sind diese in den Nachbehandlungsschritten stabil oder werden entfernt und dienen nur als Template zur Strukturierung der porösen Materialien. Es wurden unterschiedliche poröse Kohlenstoffe und Kohlenstoffkompositmaterialien hergestellt und charakterisiert. Ausgewählte Materialien wurden mit Schwefel verschmolzen und in Lithium-Schwefel-Zellen untersucht (Kooperation Dr. S. Choudhury, Leibniz-Institut für neue Materialien Saarbrücken). Die Charakterisierung der Proben erfolgte unter anderem mithilfe der Festkörper-NMR-Spektroskopie, Elektronenmikroskopie, dynamischen Differenzkalorimetrie, Röntgenpulver-diffraktometrie, Infrarotspektroskopie, Raman-Spektroskopie, Thermogravimetrie und Stickstoffsorption.

The acid and base catalyzed simultaneous twin polymerization (STP) of various 2,2′-disubstituted 4H-1,3,2-benzodioxasiline derivatives 2a–d with 2,2′-spirobi[4H-1,3,2-benzodioxasiline] (1) are presented in this paper. The products are nanostructured ternary organic–inorganic hybrid materials consisting of a cross-linked organic polymer, silica and a disubstituted polysiloxane. It can be demonstrated whether and in which extent the copolymerization of the two inorganic fragments of 1 and 2 takes place among the STP and how the molar ratio of the two components determines the structure formation of the resulting hybrid material. Steric and electronic effects of the substituents at the silicon center of 2 on the molecular structure formation and the morphology of the resulting hybrid material were investigated by means of solid state CP MAS 29Si and 13C NMR spectroscopy as well as high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM). The mechanical properties (hardness and Young's modulus) of the hybrid materials were analyzed by means of nanoindentation measurements. / Dieser Beitrag ist aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

The generation and propagation of pulses of nonequilibrium acoustic phonons and their interaction with semiconductor nanostructures are investigated. Such studies can give unique information about the properties of low-dimensional electron systems, but in order to interpret the experiments and to understand the underlying physics, a comparison with theoretical models is absolutely necessary. A central point of this work is therefore a universal theoretical approach allowing the simulation and the analysis of phonon spectroscopy measurements on low-dimensional semiconductor structures. The model takes into account the characteristic properties of the considered systems. These properties are the elastic anisotropy of the substrate material leading to focusing effects and highly anisotropic phonon propagation, the anisotropic nature of the different electron-phonon coupling mechanisms, which depend manifestly on phonon wavevector direction and polarization vector, and the sensitivity to the confinement parameters of the low-dimensional electron systems. We show that screening of the electron-phonon interaction can have a much stronger influence on the results of angle-resolved phonon spectroscopy than expected from transport measurements. Since we compare theoretical simulations with real experiments, the geometrical arrangement and the spatial extension of phonon source and detector are also included in the approach enabling a quantitative analysis of the data this way. To illustrate the influence of acoustic anisotropy and carrier confinement on the results of phonon spectroscopy in detail we analyse two different applications. In the first case the low-dimensional electron system acts as the phonon detector and the phonon induced drag current is measured. Our theoretical model enables us to calculate the electric current induced in low-dimensional electron systems by pulses of (ballistic) nonequilibrium phonons. The theoretical drag patterns reproduce the main features of the experimental images very well. The sensitivity of the results to variations of the confining potential of quasi-2D and quasi-1D electrons is demonstrated. This provides the opportunity to use phonon-drag imaging as unique experimental tool for determining the confinement lengths of low-dimensional electron systems. By comparing the experimental and theoretical images it is also possible to estimate the relative strength of the different electron-phonon coupling mechanisms.In the second application the low-dimensional electron system acts as the phonon pulse source and the angle and mode dependence of the acoustic phonon emission by hot 2D electrons is investigated. The results exhibit strong variations in the phonon signal as a function of the detector position and depend markedly on the coupling mechanism, the phonon polarization and the electron confinement width. We demonstrate that the ratio of the strengths of the emitted longitudinal (LA) and transverse (TA) acoustic phonon modes is predicted correctly only by a theoretical model that properly includes the effects of acoustic anisotropy on the electron-phonon matrix elements, the screening, and the form of the confining potential. A simple adoption of widely used theoretical assumptions, like the isotropic approximation for the phonons in the electron-phonon matrix elements or the use of simple variational envelope wavefunctions for the carrier confinement, can corrupt or even falsify theoretical predictions.We explain the `mystery of the missing longitudinal mode' in heat-pulse experiments with hot 2D electrons in GaAs/AlGaAs heterojunctions. We demonstrate that screening prevents a strong peak in the phonon emission of deformation potential coupled LA phonons in a direction nearly normal to the 2D electron system and that deformation potential coupled TA phonons give a significant contribution to the phonon signal in certain emission directions. / Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Ausbreitung von akustischen Nichtgleichgewichtsphononen und deren Wechselwirkung mit Halbleiter-Nanostrukturen. Güte und Effizienz moderner Halbleiter-Bauelemente hängen wesentlich vom Verständnis der Wechselwirkung akustischer Phononen mit niederdimensionalen Elektronensystemen ab. Traditionelle Untersuchungsmethoden, wie die Messung der elektrischen Leitfähigkeit oder der Thermospannung, erlauben nur eingeschränkte Aussagen. Sie mitteln über die beteiligten Phononenmoden und eine Trennung der einzelnen Wechselwirkungsmechanismen ist nur näherungsweise möglich ist. Demgegenüber erlaubt die in der Arbeit diskutierte Methode der winkel- und zeitaufgelösten Phononen-Spektroskopie ein direktes Studium des Beitrags einzelner Phononenmoden, d.h. in Abhängigkeit von Wellenzahlvektor und Polarisation der Phononen. Im Mittelpunkt der Arbeit steht die Fragestellung, wie akustische Anisotropie und Ladungsträger-Confinement die Ergebnisse der winkel- und zeitaufgelösten Phononen-Spektroskopie beeinflussen und prägen. Dazu wird ein umfassendes theoretisches Modell zur Simulation von Phononen-Spektroskopie-Experimenten an niederdimensionalen Halbleitersystemen vorgestellt. Dieses erlaubt sowohl ein qualitatives Verständnis der ablaufenden physikalischen Prozesse als auch eine quantitative Analyse der Messergebnisse. Die Vorteile gegenüber anderen Modellen und Rechnungen liegen dabei in dem konsequenten Einbeziehen der akustischen Anisotropie, nicht nur für die Ausbreitung der Phononen, sondern auch für die Matrixelemente der Wechselwirkung, sowie eine saubere Behandlung des Confinements der Elektronen in den niederdimensionalen Systemen. Dabei werden die Grenzen weit verbreiteter Näherungsansätze für die Elektron-Phonon-Matrixelemente und das Elektronen-Confinement deutlich aufgezeigt. Für den quantitativen Vergleich mit realen Experimenten werden aber auch solche Größen, wie die endliche räumliche Ausdehnung von Phononenquelle und Detektor, die Streuung der Phononen an Verunreinigungen oder die Abschirmung der Elektron-Phonon-Kopplung durch die Elektron-Elektron-Wechselwirkung berücksichtigt.Im zweiten Teil der Arbeit wird der theoretische Apparat auf typische experimentelle Fragestellungen angewandt. Im Falle der Phonon-Drag-Experimente an GaAs/AlGaAs Heterostrukturen wird der durch akustische Nichtgleichgewichtsphononen in zwei- und eindimensionalen Elektronensystemen induzierte elektrische Strom (Phonon-Drag-Strom) als Funktion des Ortes der Phononenquelle bestimmt. Das in der Arbeit hergeleitete theoretische Modell kann die experimentellen Resultate für die Winkelabhängigkeit des Drag-Stromes sowohl für Messungen mit und ohne Magnetfeld qualitativ gut beschreiben. Außerdem wird der Einfluss unterschiedlicher Confinementmodelle und unterschiedlicher Wechselwirkungsmechanismen studiert. Dadurch ist es möglich, aus Phonon-Drag-Messungen Rückschlüsse auf die elektronischen und strukturellen Eigenschaften der niederdimensionalen Elektronensysteme zu ziehen (Fermivektor, effektive Masse, Elektron-Phonon-Kopplungskonstanten, Form des Confinementpotentials). Als weiteres Anwendungsbeispiel wird das Problem der Energierelaxation (aufgeheizter)zweidimensionaler Elektronensysteme in GaAs Heterostrukturen und Quantentrögen untersucht. Für Elektronentemperaturen unterhalb 50 K werden die Gesamtemissionsrate als Funktion der Temperatur und die winkelaufgelöste Emissionsrate (als Funktion der Detektorposition) berechnet. Für beide Größen wird erstmals eine gute Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment gefunden. Es zeigt sich, dass akustische Anisotropie und Abschirmungseffekte zu überraschenden neuen Ergebnissen führen können. Ein Beispiel dafür ist der unerwartet große Beitrag der mittels Deformationspotential-Wechselwirkung emittierten transversalen akustischen Phononen, der bei einer Emission der Phononen näherungsweise senkrecht zum zweidimensionalen System beobachtet werden kann.

Die Aufklärung der grundlegenden Struktur-Eigenschaft-Beziehung von Materialen auf der (Sub-)Nanometerskala benötigt eine leistungsfähige Transmissionselektronenmikroskopie. Dabei spielen insbesondere die durch die Nanostruktur hervorgerufenen intrinsischen elektrischen und magnetischen Feldverteilungen eine entscheidende Rolle. Die Elektronen-Holographische Tomographie (EHT), d.h. die Kombination von off-axis Elektronenholographie (EH) und Elektronentomographie (ET), bietet einen einzigartigen Zugang zu dieser Information, weil sie die quantitative 3D-Abbildung elektrostatischer Potentiale und magnetostatischer Vektorfelder bei einer Auflösung von wenigen (5-10) Nanometern ermöglicht. Für die Rekonstruktion des 3D-Potentials erfolgt zunächst die Aufzeichnung einer Kippserie von Hologrammen im Elektronenmikroskop. Durch die anschließende Rekonstruktion der Objektwelle aus jedem Hologramm liegt eine Amplituden- und eine Phasenkippserie vor. Die Phasenkippserie wird schließlich zur tomographischen 3D-Rekonstruktion des elektrostatischen Potentials verwendet. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die EHT von einer manuell aufwendigen zu einer weitestgehend automatisierten Methode entwickelt. Die Automatisierung beinhaltet die Entwicklung des ersten Softwarepaketes zur computergestützten Aufzeichnung einer holographischen Kippserie (THOMAS). Verglichen mit rein manueller Vorgehensweise verkürzt sich mit THOMAS die Dauer für die Aufnahme einer holographischen Kippserie, bestehend aus Objekt- und Leerhologrammen, auf weniger als ein Drittel. Mittlerweile beträgt die Aufnahmezeit im Mittel etwa 2-3 Stunden. Auch die holographische Rekonstruktion und zugehörige Operationen zur Entfernung von Artefakten in den Phasenbildern ist durch entsprechende Prozeduren, welche für eine gesamte Kippserie in einem Schritt anwendbar sind, automatisiert. Zudem ermöglichen erst spezielle selbstentwickelte Ausrichtungsmethoden die exakte Verschiebungskorrektur von Kippserien der hier untersuchten stabförmigen Objekte (Nanodrähte, FIB-präparierte Nadeln). Für die tomographische Rekonstruktion wurde in dieser Arbeit die Simultane Iterative Rekonstruktionstechnik (SIRT) zur W-SIRT weiterentwickelt. In der W-SIRT wird statt einer Einfachen eine Gewichtete Rückprojektion bei jeder Iteration verwendet, was eine bessere Konvergenz der W-SIRT gegenüber der SIRT zur Folge hat. Wie in anderen ET-Techniken auch, ist in der EHT für die Rekonstruktion des dreidimensionalen Tomogramms meist nur aus Projektionen innerhalb eines begrenzten Winkelbereichs möglich. Dies führt in den Tomogrammen zu einem sogenannten Missing Wedge, welcher neben dem Verlust von Au ösung auch Artefakte verursacht. Daher wird eine Methode vorgestellt, wie sich das Problem des Missing Wedge bei geeigneten Objekten durch Ausnutzung von Symmetrien entschärfen lässt. Das mittels EHT rekonstruierte 3D-Potential gibt Aufschluss über äußere (Morphologie) und innere Objektstruktur, sowie über das Mittlere Innere Potential (MIP) des Nanoobjektes. Dies wird am Beispiel von epitaktisch gewachsenen Nanodrähten (nanowires, NWs) aus GaAs und AlGaAs demonstriert. Anhand entsprechender Isopotentialflächen im 3D-Potential lässt sich die 3D-Morphologie studieren: Die Facetten an der Oberfläche der NWs erlauben Rückschlüsse über die dreidimensionale kristalline Struktur. Des Weiteren zeigt das rekonstruierte 3D-Potential eines AlGaAs/GaAs-Nanodrahtes deutlich dessen Kern/Schale-Struktur, da sich GaAs-Kern und AlGaAs-Schale bezüglich des MIP um 0.61 V unterscheiden. Im Falle dotierter Halbleiterstrukturen mit pn-Übergang (z.B. Transistoren) bietet die mittels EHT rekonstruierte Potentialverteilung auch Zugang zur Diffusionsspannung am pn-Übergang. Diese Größe kann ohne Projektions- und Oberflächeneffekte (dead layer) im Innern der Probe gemessen und in 3D analysiert werden. Für drei nadelförmig mittels FIB präparierte Proben (Nadeln) werden die Diffusionsspannungen bestimmt: Die Messungen ergeben für zwei Silizium-Nadeln jeweils 1.0 V und 0.5 V, sowie für eine Germanium-Nadel 0.4 V. Im Falle der GaAs- und AlGaAs-Nanodrähte reduziert der Missing Wedge die Genauigkeit der mittels EHT gewonnenen 3D-Potentiale merklich, insbesondere bezüglich der MIP-Bestimmung. Dagegen stimmen die Potentiale der Germanium und Silizium-Nadeln exzellent mit theoretischen Werten überein, wenn der Missing Wedge durch Ausnutzung der Objektsymmetrie behoben wird.:Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung 2. Grundlagen der TEM 2.1. Elastische Elektron-Objekt-Wechselwirkung 2.1.1. 3D-Potentialverteilung im Festkörper und Mittleres Inneres Potential (MIP) 2.1.2. Elektrische Phasenschiebung 2.1.3. Magnetische Phasenschiebung 2.1.4. Amplitudenkontrast 2.2. Abbildungstheorie 2.2.1. Abbildung durch ideale Linse 2.2.2. Abbildung durch fehlerbehaftete Linse 2.2.3. Partiell kohärente Abbildung durch fehlerbehaftete Linse 2.2.4. Abbildung schwacher Objekte 2.3. Zusammenfassung 3. Off-axis Elektronenholographie 3.1. Holographisches Prinzip 3.2. Aufzeichnung des Elektronenhologramms 3.3. Rekonstruktion der Bildwelle 3.4. Ein uss der Aberrationen 3.5. Stochastische Phasenschwankung 3.6. Stochastische Potentialschwankung und optimale Dicke für 2D-Abbildungen von Potentialen 3.7. Phase Unwrapping 3.7.1. Eindimensionales Phase Unwrapping 3.7.2. Goldsteins Branch-Cut Algorithmus 3.7.3. Flynns (Weighted) Minimum Discontinuity Approach (W)MDA 3.7.4. Anwendungsbeispiel 3.8. Zusammenfassung 4. Elektronentomographie 4.1. Ein-Achsen-Tomographie 4.2. Projektion 4.2.1. Die Radontransformation 4.2.2. Das Projektions-Schnitt-Theorem 4.2.3. TEM Abbildungsmodi und Projektionsbedingung für Tomographie 4.3. Rekonstruktion des Tomogramms 4.3.1. Gewichtete Rückprojektion 4.3.2. Simultane Iterative Rekonstruktions-Technik (SIRT) 4.3.3. Tomographische Auflösung 4.3.4. Missing Wedge 4.4. Automatisierte Elektronentomographie 4.5. Ausrichtung der Kippserie 4.5.1. Ausrichtung mittels Kreuzkorrelation 4.5.2. Ausrichtung anhand von Bezugspunkten 4.5.3. Ausrichtung ohne Bezugspunkte 4.6. 3D-Visualisierung 4.7. Rauschfilterung 4.8. Zusammenfassung 5. Holographische Tomographie 5.1. Vorarbeiten 5.2. Computergestützte Aufzeichnung einer holographischen Kippserie 5.2.1. Charakteristik des TEM Goniometers 5.2.2. Kalibrierung 5.2.3. Bestimmung des Euzentrischen Punktes und z-Korrektur in die Euzentrische Höhe 5.2.4. Optimale Position des Leerhologramms 5.2.5. Computergestützte Aufzeichnung 5.2.6. THOMAS 5.2.7. Zusammenfassung 5.3. Holographische Rekonstruktion 5.3.1. Beseitigung von Artefakten in Elektronenhologrammen 5.3.2. Rekonstruktion mit Sinc-Filter 5.3.3. Stabilität des Phasen-Offsets 5.3.4. Interaktives Unwrapping einer Phasenkippserie 5.4. Ausrichtung der Phasen-Kippserie 5.4.1. Manuelle Ausrichtung mithilfe von Bezugslinien 5.4.2. Manuelle Ausrichtung mithilfe der Schnittebenen 5.4.3. Bestimmung der Kippachse 5.4.4. Identifizierung dynamischer Phasenschiebungen 5.5. Tomographische Rekonstruktion mittels W-SIRT 5.5.1. W-SIRT - Implementierung 5.5.2. Gewichtungsfilter 5.5.3. Konvergenz 5.5.4. z-Auflösung bei Missing Wedge 5.5.5. Artefakte bei Missing Wedge 5.5.6. Konvergenz bei Missing Wedge 5.5.7. Lineare Korrektur bei Missing Wedge 5.5.8. Ausnutzung der Objektsymmetrie bei Missing Wedge 5.5.9. Einfluss von Rauschen 5.5.10. Einfluss dynamischer Effekte 5.5.11. Zusammenfassung 6. 3D-Abbildung elektrostatischer Potentiale 127 6.1. Experimentelle Details 6.2. Latexkugel 6.3. Dotierte Halbleiter 6.3.1. Nadel-Präparation mittels FIB 6.3.2. Dotierte Silizium-Nadeln 6.3.3. n-Dotierte Germanium-Nadel 6.3.4. Untersuchung der Diffusionsspannung 6.4. Halbleiter-Nanodrähte 6.4.1. GaAs-Nanodraht 6.4.2. GaAs/AlGaAs-Nanodraht 6.4.3. Bestimmung der Mittleren Inneren Potentiale 7. Zusammenfassung und Ausblick A. Anhang A.1. Näherung der Klein-Gordon Gleichung A.2. Herleitung der Phase-Grating Approximation A.3. Elongationsfaktor / Revealing the essential structure-property relation of materials on a (sub-)nanometer scale requires a powerful Transmission Electron Microscopy (TEM). In this context, the intrinsic electrostatic and magnetic fields, which are related to the materials nano structure, play a crucial role. Electron-holographic tomography (EHT), that is, the combination of off-axis electron holography (EH) with electron tomography (ET), provides an unique access to this information, because it allows the quantitative 3D mapping of electrostatic potentials and magnetostatic vector fields with a resolution of a few (5-10) nanometers. The reconstruction of the 3D potential starts with the acquisition of a hologram tilt series in the electron microscope. The subsequent reconstruction of the electron object wave from each hologram yields a tilt series in both amplitude and phase images. Finally, the phase tilt series is used for the tomographic reconstruction of the 3D potential. In this work, EHT has been developed from a manual and time-consuming approach to a widely automated method. The automation includes the development of the first software package for computer-controlled acquisition of holographic tilt series (THOMAS), a prerequisite for efficient data collection. Using THOMAS, the acquisition time for a holographic tilt series, consisting of object and reference holograms, is reduced by more than a factor of three, compared to the previous, completely manual approaches. Meanwhile, the acquisition takes 2-3 hours on average. In addition, the holographic reconstruction and corresponding methods for removal of artefacts in the phase images have been automated, now including one-step procedures for complete tilt series. Furthermore, specific self-developed alignment routines facilitate the precise correction of displacements within the tilt series of the rod-shaped samples, which are investigated here (e.g. nanowires, FIB needles). For tomographic reconstruction, a W-SIRT algorithm based on a standard simultaneous iterative reconstruction technique (SIRT) has been developed. Within the W-SIRT, a weighted back-projection instead of a simple back-projection is used. This yields a better convergence of the W-SIRT compared to the SIRT. In most cases in EHT (likewise in other ET techniques), the reconstruction of the three-dimensional tomogram is only feasible from projections covering a limited tilt range. This leads to a so-called missing wedge in the tomogram, which causes not only a lower resolution but also artefacts. Therefore, a method is presented, how to solve the missing wedge problem for suitable objects by exploiting symmetries. The 3D potential offers the outer (morphology) and inner structure, as well as the mean inner potential (MIP) of the nano object. This is shown by means of EHT on epitaxially grown nanowires (NWs) of GaAs and AlGaAs. The 3D morphology is studied using the corresponding iso-surfaces of the 3D potential: The facets on the nanowires surface allow conclusions about the crystalline structure. Moreover, the reconstructed 3D potential of a AlGaAs/GaAs NW clearly shows its core/shell structure due to the MIP difference between GaAs and AlGaAs of 0.61 V. In case of doped semiconductor structures with pn-junctions (e.g. transistors) the potential distribution, reconstructed by EHT, also provides access to the built-in voltage across the pn-junction. The built-in voltage can be analyzed in 3D and measured without projection and surface effects (e.g. dead layers) within the sample. The measurements in three needle-shaped specimens, prepared by FIB, yield for two silicon needles 1.0 V and 0.5 V, and for a germanium needle 0.4 V. In case of the GaAs and AlGaAs nanowires the missing wedge reduces the accuracy of the reconstructed 3D potentials significantly, in particular in terms of MIP determination. However, the potentials of the silicon and germanium needles are in excellent agreement with theoretical values, when the object symmetry is exploited to fill-up the missing wedge.:Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung 2. Grundlagen der TEM 2.1. Elastische Elektron-Objekt-Wechselwirkung 2.1.1. 3D-Potentialverteilung im Festkörper und Mittleres Inneres Potential (MIP) 2.1.2. Elektrische Phasenschiebung 2.1.3. Magnetische Phasenschiebung 2.1.4. Amplitudenkontrast 2.2. Abbildungstheorie 2.2.1. Abbildung durch ideale Linse 2.2.2. Abbildung durch fehlerbehaftete Linse 2.2.3. Partiell kohärente Abbildung durch fehlerbehaftete Linse 2.2.4. Abbildung schwacher Objekte 2.3. Zusammenfassung 3. Off-axis Elektronenholographie 3.1. Holographisches Prinzip 3.2. Aufzeichnung des Elektronenhologramms 3.3. Rekonstruktion der Bildwelle 3.4. Ein uss der Aberrationen 3.5. Stochastische Phasenschwankung 3.6. Stochastische Potentialschwankung und optimale Dicke für 2D-Abbildungen von Potentialen 3.7. Phase Unwrapping 3.7.1. Eindimensionales Phase Unwrapping 3.7.2. Goldsteins Branch-Cut Algorithmus 3.7.3. Flynns (Weighted) Minimum Discontinuity Approach (W)MDA 3.7.4. Anwendungsbeispiel 3.8. Zusammenfassung 4. Elektronentomographie 4.1. Ein-Achsen-Tomographie 4.2. Projektion 4.2.1. Die Radontransformation 4.2.2. Das Projektions-Schnitt-Theorem 4.2.3. TEM Abbildungsmodi und Projektionsbedingung für Tomographie 4.3. Rekonstruktion des Tomogramms 4.3.1. Gewichtete Rückprojektion 4.3.2. Simultane Iterative Rekonstruktions-Technik (SIRT) 4.3.3. Tomographische Auflösung 4.3.4. Missing Wedge 4.4. Automatisierte Elektronentomographie 4.5. Ausrichtung der Kippserie 4.5.1. Ausrichtung mittels Kreuzkorrelation 4.5.2. Ausrichtung anhand von Bezugspunkten 4.5.3. Ausrichtung ohne Bezugspunkte 4.6. 3D-Visualisierung 4.7. Rauschfilterung 4.8. Zusammenfassung 5. Holographische Tomographie 5.1. Vorarbeiten 5.2. Computergestützte Aufzeichnung einer holographischen Kippserie 5.2.1. Charakteristik des TEM Goniometers 5.2.2. Kalibrierung 5.2.3. Bestimmung des Euzentrischen Punktes und z-Korrektur in die Euzentrische Höhe 5.2.4. Optimale Position des Leerhologramms 5.2.5. Computergestützte Aufzeichnung 5.2.6. THOMAS 5.2.7. Zusammenfassung 5.3. Holographische Rekonstruktion 5.3.1. Beseitigung von Artefakten in Elektronenhologrammen 5.3.2. Rekonstruktion mit Sinc-Filter 5.3.3. Stabilität des Phasen-Offsets 5.3.4. Interaktives Unwrapping einer Phasenkippserie 5.4. Ausrichtung der Phasen-Kippserie 5.4.1. Manuelle Ausrichtung mithilfe von Bezugslinien 5.4.2. Manuelle Ausrichtung mithilfe der Schnittebenen 5.4.3. Bestimmung der Kippachse 5.4.4. Identifizierung dynamischer Phasenschiebungen 5.5. Tomographische Rekonstruktion mittels W-SIRT 5.5.1. W-SIRT - Implementierung 5.5.2. Gewichtungsfilter 5.5.3. Konvergenz 5.5.4. z-Auflösung bei Missing Wedge 5.5.5. Artefakte bei Missing Wedge 5.5.6. Konvergenz bei Missing Wedge 5.5.7. Lineare Korrektur bei Missing Wedge 5.5.8. Ausnutzung der Objektsymmetrie bei Missing Wedge 5.5.9. Einfluss von Rauschen 5.5.10. Einfluss dynamischer Effekte 5.5.11. Zusammenfassung 6. 3D-Abbildung elektrostatischer Potentiale 127 6.1. Experimentelle Details 6.2. Latexkugel 6.3. Dotierte Halbleiter 6.3.1. Nadel-Präparation mittels FIB 6.3.2. Dotierte Silizium-Nadeln 6.3.3. n-Dotierte Germanium-Nadel 6.3.4. Untersuchung der Diffusionsspannung 6.4. Halbleiter-Nanodrähte 6.4.1. GaAs-Nanodraht 6.4.2. GaAs/AlGaAs-Nanodraht 6.4.3. Bestimmung der Mittleren Inneren Potentiale 7. Zusammenfassung und Ausblick A. Anhang A.1. Näherung der Klein-Gordon Gleichung A.2. Herleitung der Phase-Grating Approximation A.3. Elongationsfaktor

Miniaturization has become a driving force in different areas of technology including microelectronics, sensoric- and bio-technologies and in fundamental science. Because of the well-known limitations of conventional lithographic methods, newly emerging bottom-up approach, utilizing self-assembly of various nanoobjects including single polymer molecules and carbon nanotubes constitutes a very promising alternative for fabrication of ultimately small devices. Carbon nanotubes are attractive materials for nanotechnology and hold much promise to revolutionize fundamental science in a investigation of phenomena, associated with the nanometer–sized objects.It was found in this work that grafted chains of poly(2-vinylpyridine) form a shell covering the carbon nanotubes that makes them dispersible in organic solvents and in acidic water (CNTs-g-P2VP).The positively charged poly(2-vinylpyridine) shell is responsible for the selective deposition of carbon nanotubes onto oppositely charged surfaces. It was established that the deposition CNTs-g-P2VP from aqueous dispersions at low pH is an effective method to prepare ultra-thin films with a tunable density of carbon nanotubes.It was shown that poly(2-vinylpyridine) grafted to carbon nanotubes is a universal support for the immobilization of various nanoclusters at the carbon nanotube's surface. Prussian Blue nanoparticles were selectively attached to the surface of CNTs-g-P2VP.Conducting polymer nanowires are another very promising kind of nanomaterials that could be also suitable for applications in nanodevices and nanosensors. In this work was developed a simple method to control the conformation and orientation of single adsorbed polyelectrolyte molecules by co-deposition with octylamine. A simple chemical route to conductive polypyrrole nanowires by the grafting of polypyrrole from molecules of polystyrensulfonic acid was developed. The dc conductivity of individual polypyrrole nanowires approaches the conductivity of polypyrole in bulk.The conductivity can be described using variable-range hopping model.