Foram abordadas questões relacionadas com a temática da poluição atmosférica provocada pelo material particulado em suspensão. Dois ambientes foram selecionados para estudo: um ambiente de mineração e um ambiente urbano. Com o objetivo de obter uma avaliação preliminar da qualidade do ar nesses ambientes, foi realizado um programa de amostragem para cada área. Dois pontos básicos foram abordados nessa avaliação: a determinação da concentração de partículas totais em suspensão e a caracterização química e física do material particulado. A determinação das concentrações de partículas totais em suspensão foi obtida através do uso de amostradores de grande volume (Hi-vols). O método de referência utilizado foi o método do amostrador de grande volume proposto pela ABNT através da norma NBR 9547: 97. A caracterização física envolveu a determinação da distribuição granulométrica do material particulado em suspensão enquanto que a caracterização química compreendeu a determinação da sua composição. As técnicas analíticas utilizadas na caracterização do material particulado, foram a espectrometria de Fluorescência de Raios-X (XRF) para a caracterização química, e o Espalhamento de Luz Laser de Baixo Angulo (LALLS) para a caracterização física. Com relação às concentrações de partículas totais em suspensão, os resultados indicaram que as áreas de mineração apresentaram valores superiores aos encontrados na área urbana, inclusive com ultrapassagens dos padrões legais, fato este que não ocorreu na área urbana estudada. Para a distribuição granulométrica do material particulado, os resultados demonstraram que as frações mais finas do particulado apresentaram-se em maiores quantidades nas áreas de mineração, enquanto que as frações mais grosseiras apresentaram-se em maior quantidade na área urbana. Quanto à composição química do material particulado em suspensão, podemos concluir que para as áreas de mineração, esta foi muito semelhante à da rocha lavrada. / Atmospheric pollution aspects were analyzed. Two types of ambients were selected for study: a mining ambient and an urban ambient. To obtain a preliminary evaluation of the quality of the air in these ambients a sampling program was accomplished for each area. Two basic points were studied: the concentration of the total suspended particulates and the chemical and physical characterization of the particulate matter. The concentrations of total suspended particulates were obtained through the use of high volume samplers (Hi-vols). The reference method used was the high volume sampler method, proposed by ABNT through the norm NBR 9547: 97. The physical characterization involved the determination of the size distribution of the suspended particulate matter while the chemical characterization involved the determination of its composition. The analytic techniques used for the characterization of the particulate matter were the X-Ray Fluorescence (XRF) for the chemical characterization, and the Low Angle Laser Light Scattering (LALLS) for the physical characterization. Concentration levels for total suspended particulates showed that the mining areas presented higher values than those for urban area. Legal standards were exceeded in the mining area, fact that did not occur in the urban area. Size distributions of the particulate matter demonstrated that the finest fractions were found in larger amounts in the mining areas, while the coarses fractions were present in larger amounts in the urban area. The chemical compositions of the suspended particulate matter in the mining areas were very similar to the compositions of the rocks been mined.

Dans l'industrie du raffinage, les procédés de craquage catalytique permettent la production de carburants à partir de coupes pétrolières lourdes, telles que les distillats sous vides (DSV). Pour optimiser ces procédés, un hydrotraitement préalable est nécessaire. Ces dernières années, les travaux conséquents de R&D ont considérablement amélioré l'activité des catalyseurs d'hydrotraitement. Par conséquent, le transfert de matière interne peut devenir limitant, il doit donc être quantifié.Une méthodologie utilisant la chromatographie inverse liquide a été développée afin de caractériser le transfert de matière dans des supports aluminiques de catalyseur. Le système a ensuite été déployé pour caractériser l'influence de l'adsorption, de la température et des précurseurs de la phase active. Dans des alumines mésoporeuses, le régime de diffusion est moléculaire pour des composés saturés allant des coupes essences au DSV. Ainsi, pour différentes alumines, des valeurs de tortuosité ont été estimées et corrélées aux propriétés texturales (porosité, surface spécifique et distribution en taille des pores). Ces relations montrent que les valeurs de tortuosité obtenues ne sont pas en accord avec un solide homogène vis-à-vis des propriétés de transfert de matière. Il y aurait donc une organisation dans la porosité des alumines.Un test catalytique en réacteur agité a aussi été développé pour étudier le transfert de matière en conditions réactives. L'impact de la taille des grains sur l'hydrodésulfuration d'une molécule synthétisée a été caractérisé et modélisé. Ces résultats ont été comparés aux expériences de chromatographie inverse avec un bon accord / The catalytic cracking has an important role in fuels production from heavy oil cuts like vacuum gas oil (VGO). To optimize these processes, a pre-hydrotreatment is required. The amount of work dealt by the research community in the last years has highly contributed to the enhancement of the catalyst’s activity. Therefore, the internal mass transfer can become the limiting step and it must be quantified.A methodology based on inverse liquid chromatography has been developed to characterize the mass transfer within alumina catalyst supports. The experimental setup was also used to study the influence of several parameters into mass transfer properties such as, adsorption, temperature, and active phase precursors. In mesoporous aluminas, the diffusion regime undertaken by saturated compounds, going from gasoline to VGO is the molecular regime. For different alumina supports, tortuosity values were estimated and correlated to the textural properties (porosity, specific surface area and pore size distribution). These results showed that the aluminas can not be considered as homogeneous supports given the estimated mass transfer properties. Thus, we assume that a hierarchical porous structure might be in cause. A catalytic test promoted in a stirred reactor was also developed to study the mass transfer properties under reactive conditions. The impact of the particle grains size into the hydrodesulphurization of a synthetized molecule was characterized and modeled. A good agreement was found between the data obtained using the inverse chromatography experiments and the catalytic tests

L'objectif principal de ce travail de recherche est de contrôler l'évolution de la distribution des tailles de cristaux (DTC) dans un procédé de cristallisation en batch. Nous avons été amenés à chercher une résolution numérique du bilan de population et à proposer un algorithme rapide et précis. La méthode numérique a été étendue au cas de la taille des cristaux multidimensionnels en utilisant un maillage mouvant. Nous avons étudié le problème de la commandabilité du système à partir de son modèle discrétisé et puis à partir du modèle continu. Nous avons conçu une loi de commande en boucle fermée pour atteindre la DTC désirée à partir de la condition initiale. Pour compenser l'incertitude des paramètres du modèle, nous avons ajouté un second contrôle par retour d'état afin d'assurer la poursuite de la DTC désirée en présence de l'incertitude des paramètres. Nous avons construit un observateur qui nous permet d'avoir en ligne l'estimation des variables d'états. Ces variables d'état estimées sont utilisées dans la synthèse de la loi du contrôle / The main objective of this research is to control the evolution of the Crystal Size Distribution (CSD) in a batch crystallization process. We are led to study a numerical resolution of the population balance and propose an algorithm for fast and accurate simulation. This method was extended to the case of the two-dimensional crystal by using a moving mesh. We studied the problem of controllability of the system from its discretized model and then from the continuous model. To compensate the uncertainty of the model parameters, we added the second state feedback control to ensure the tracking of the desired CSD in presence of parameter uncertainty. We constructed an observer who provides us with on-line estimation of state variables. These state variables estimated are used in the control law synthesis

Magister Scientiae - MSc / The project was conducted on a small-scale catchment at Goedertrou in the Riebeek- Kasteel district. The focus of this study was to address some of the hydrological processes active in the research catchment, namely infiltration, run-off and sediment mobilisation on different soil types. It was done to investigate the origin of Berg River pollutants. To answer the overall question about what influence the natural salt load of the Berg River, a number of subprojects have been identified, one of which is to understand the hydrological processes in the soil mantle and vadose zone. Hence, the study aimed to answer the research questions mentioned and discussed in section 1.3 of Chapter 1. Considering the results, it could be suggested that decayed root systems from the rows of plants, soil cracks, small channels and openings created by small animals, as well as slope orientation and, therefore, soil composition, all played a major role in influencing the ability of the soil to absorb the simulated rainfall. In this study, the factors that influenced run-off are micro topography, soil moisture, root system, animal activities in soil profile, soil crack dimensions and the hydraulic conductivity. The main factors that played a major role to influence sediments mobilisation are strongly believed to be the micro topography within the ring, slope gradient and length, vegetation cover and rainfall-simulation intensity. After using different techniques, the results show that farmers must be aware that with storm rainfall, particles smaller than 65 μm are subject to mobilisation. It is important to let land-users know that they need proper and appropriate methods for land-use. / South Africa

L’étude des dépôts de tsunamis est une science relativement jeune, et si de nombreux progrès ont été faits, en particulier au cours des trois dernières décennies, les techniques disponibles à l’heure actuelle ne permettent pas l’étude exhaustive des dépôts, que ce soit à cause de problèmes de conservation, fréquemment rencontrés, ou de limites liées aux techniques analytiques elles-mêmes. En effet, leur résolution spatiale s’avère insuffisante pour les dépôts fins (fractions sableuses et inférieures), soit par leur principe même (absence de visualisation en trois dimensions sur des lames minces, par exemple), soit à cause des techniques d’échantillonnage dont elles dépendent. Ce travail a permis d’explorer les applications d’une technique analytique jusqu’à présent inutilisée dans ce domaine, la microtomographie par rayons X, appliquée à trois dépôts de tsunamis : les dépôts du tsunami de Lisbonne en 1755 sur les côtes Andalouses, ceux d’un tsunami causé en 1996 dans le Lac Karymskoye au Kamchatka, et un potentiel dépôt de tsunami datant de l’Holocène à Ninety Mile Beach, sur le littoral ouest de l’Australie. Les problématiques liées aux techniques d’échantillonnage et au traitement des données brutes et à leur exploitation sont passées en revue et les solutions retenues sont exposées. Les résultats obtenus sont comparés à ceux obtenus par l’utilisation de techniques analytiques dont la pertinence et l’utilité ont été démontrées lors de précédentes études. Cette technique se révèle extrêmement utile pour les analyses structurales (organisation interne des dépôts), texturales (distributions de tailles de grains, fabrique sédimentaire et dynamiques d’écoulements), ainsi que les analyses de composition (abondances en bioclastes et en minéraux lourds par exemple). Le croisement des études structurales et texturales du dépôt du tsunami de 1755 mettent en avant des dynamiques de mise en place allant parfois à l’encontre des scenarii généralement admis et offre un nouveau point de vue sur les dépôts de tsunami. / The study of tsunami deposits is a relatively young science, and even if substantial progress has been made (especially during the last three decades) the techniques available at present day do not allow exhaustive studies of the deposits, weither poor conservation of the deposits, which is a common problem, is to blame, or because of limitations of the techniques themselves. Their spatial resolution often appears to be insufficient for fine deposits (sand size fractions and finer) because of their working principle (lack of three dimensional visualisation of structures on thin sections for instance) or because of the sampling techniques they depend on. This work allowed exploring the applications of an analytic technique, X-ray computed microtomography, which had to this day never used before for the study of tsunami deposits. Three distinct case studies have been made: deposits from the 1755 Lisbon tsunami on the western coast of Spain (Andalusia), deposits from the 1996 tsunami triggered in Karymskoye Lake, and a potential mid-Holocene tsunami deposit at Ninety Mile Beach, western Australia. Problematic linked to sampling techniques and raw data processing and exploitation are addressed. Chosen solutions are exposed. The results are compared to those obtained using techniques whose relevance and usefulness have been proven in previous studies. This technique proves to be extremely useful for structural (deposits inner organisation), textural (grain size distribution, sedimentary fabrics and flow dynamics), and composition (bioclasts and heavy minerals abundances) analyses. Crossing structural and textural analysis of the 1755 Lisbon tsunami deposit unravels deposition modes which go against the usually admitted scenario and offers a new point of view on tsunami deposits.

An issue of inhalation therapy is a complex topic, actively discussed in last decades, and its progress in various scientific fields is more than required. First part of this thesis brings a theoretical introduction into principles of aerosol therapy and into the requirements resulting from them. Commonly available technologies of inhalers and nebulisers for medical usage, parameters that determinate their effectivity are briefly described. Usage mistakes influencing the effectivity of inhalation are discussed, as well. Second part deals with experimental measurements of aerosol that selected inhalers generate. It also describes difficulties connected with the methods of these measurements, with sampling and following analyses. Gained results are compared with an available literature.

Ce travail porte sur l'élaboration et l'analyse du comportement mécanique d'alliages à distribution bimodale de taille de grains. Les applications concernent les aciers inoxydables austénitiques 304L et 316L. Une approche couplée expérience-modélisation est menée pour comprendre les réponses mécaniques macroscopiques et locales de ces nouveaux alliages en se basant notamment sur l'étude des mécanismes de déformation associés. L'utilisation de deux voies d'élaboration et l'optimisation de leurs paramètres a conduit à l'obtention d'un large choix d'échantillons avec différentes distributions bimodales et différentes proportions de chaque famille de taille de grains. L'influence de ces caractéristiques microstructurales sur le comportement a été analysée sur la base d'essais en traction simple sous chargement monotone ou en charges-décharges alternées. Une base de données étendue de propriétés a ainsi été constituée et des éléments de réponse concernant les mécanismes de déformation propres aux alliages bimodaux ont pu être apportés. La présence de grains de taille conventionnelle (Coarse Grain -CG) au sein d'une matrice à grains ultrafins (UltraFine Grain - UFG) semble favoriser la relaxation d'une partie des contraintes internes de la matrice et tend ainsi à retarder l'endommagement des alliages bimodaux en comparaison aux alliages unimodaux à grains ultrafins. Une modélisation à champs complets selon deux lois de plasticité cristalline tenant compte explicitement d'une longueur interne a été proposée. Sa première motivation est de fournir un outil de prédiction du comportement effectif des alliages bimodaux en fonction de leurs caractéristiques microstructurales. Elle donne par ailleurs accès aux champs locaux et permet d'appuyer les analyses expérimentales en partition des contraintes en montrant à la fois une relaxation partielle des contraintes dans la matrice UFG mais aussi des concentrations de contrainte aux interfaces CG/UFG. / This work is focused on the elaboration and the mechanical behaviour of 304L and 316L austenitic stainless steel alloys with bimodal grain size distribution. The complementary approach between experiments and modelling enables a better understanding of both macroscopic and local mechanical responses and also of the associated deformation mechanisms.The use of two elaboration routes and optimized process parameters results in a wide range of samples with different bimodal grain size distributions. Grain sizes and fractions of each population are modified in order to study the influence of these microstructural characteristics on mechanical behavior. Uniaxial tensile tests are used to realize a database of mechanical properties of bimodal alloys and loading-unloading tests provides valuable informations about deformation mechanisms in these materials. With coarse grains (CG) embedded in an ultrafine grained (UFG) matrix, a relaxation of a part of the internal stresses seems to take place and leads to a delayed embrittlement of bimodal alloys as compared to their unimodal counterparts. Full-field modelling, based on two crystal plasticity laws with an explicit account of an internal length, is proposed. It constitutes a valuable prediction tool of effective properties of bimodal alloys in order, in particular, to study the effect of several microstructural characteristics. An access to local fields is also possible and tend, so far, to show similar results compared to experimental ones : stress relaxation is observed in the UFG matrix as well as stress concentrations at the CG/UFG interfaces.

Le but de ce travail est de déterminer par méthodes optiques la distribution de taille (pdf) des nanoparticules de suie, agrégats de morphologie fractale. Après des études préliminaires qui utilisent DDSCAT pour valider la théorie RDG-FA et permettent de convertir un rayon de giration en rayon de mobilité, deux diagnostics optiques sont étudiés. Le premier consiste à exploiter une mesure d'extinction spectrale de la lumière. Nous montrons que pour exploiter ce signal, il faut connaître les propriétés optiques des suies, leur préfacteur et dimension fractale, la loi de distribution et le diamètre des sphérules primaires. Le second diagnostic tire parti de la mesure angulaire de la diffusion de la lumière. Nous montrons qu'il est possible de déterminer la pdf à l'aide de la mesure de diffusion à trois angles. Il faut supposer la loi de distribution et la dimension fractale. Cette deuxième approche, in-situ, est plus appropriée que la première pour déterminer optiquement la pdf des suies. / The objective of this thesis is to determine by optical methods the soot size distribution. Soot are fractal-like morphology nanoparticles aggregates. After preliminary studies which used DDSCAT to validate the RDG-FA theory and allow converting gyration radius to mobility radius, two optical approaches are considered. The first one is based on a measure of spectral light extinction by soot. To exploit this signal, the knowledge of soot optical properties, fractal prefactor, type of law distribution, fractal dimension and primary spheres diameters are needed. The second one exploits the measure of angular scattering by particles. It is possible to determine the size distribution by using scattering measurement at only three angles. However, it's necessary to assume the type of law distribution and the fractal dimension. This second approach is more appropriate than the first one to determine optically the size distribution of soot and hold the interest to be in-situ.

Ce travail de recherche a pour but d’étudier des matériaux cimentaires soumis à des attaques sulfatiques selon trois différentes conditions : attaques sulfatiques externes (ASE), formation différée d’ettringite communément appelée attaque sulfatique interne et l’effect couplé des deux réactions, ainsi que de proposer un mécanisme uniforme pour les dégradations causées par ces réactions. En se basant sur le mécanisme proposé, un model poro-mécanique est proposé pour simuler l’expansion induite par les produits expansifs néoformés pendant la dégradation. Cette étude inclut trois parties : dans la première partie, les dégradations des éprouvettes de pâte de ciment correspondant à deux types de ciments (CEM I et CEM III) et deux dimensions exposées à trois différents types d’attaques sulfatiques (ASE, ASI, et le couplage des deux réactions), sont étudiés et comparés : variations de longueur, de masse, ainsi que des observations visuelles. Les éprouvettes exposées au couplage ASE-ASI montrent la cinétique d’expansion la plus rapide et le degré de dégradation le plus important, comparé aux autres cas. Ensuite, la structure poreuse des pâtes de ciment avant et après les attaques sulfatiques est caractérisée en utilisant différentes techniques : porosimétrie à mercure (MIP), sorption dynamique de vapeur (DVS), porosité accessible à l’eau ou essais de dissolution par traitement thermique. En comparant les variations de la distribution de la taille des pores des pâtes de ciment exposées à différentes conditions, les cristaux néoformés se trouvent précipités à la fois dans les pores capillaires et les pores des C-S-H. En plus de l’évolution de la distribution de la taille des pores pendant l’ASI, un mécanisme de dégradation est proposé : les cristaux néoformés (l’ettringite) sont précipités dans les grands pores, sans provoquer une expansion manifeste, et ils sont ensuite précipités dans les pores capillaires et les pores des C-S-H, ce qui induit un gonflement. Par ailleurs, le volume des pores occupé par les produits de l’ASI sont libérés après des essais de dissolution par traitement thermique, ce qui confirme la formation de produits d’expansion dans cette gamme de pores. Enfin, en se basant sur les résultats expérimentaux montrant que l’ettringite se forme en allant des grands pores vers les plus petits, un model poro-mécanique est proposé pour simuler l’expansion des matériaux cimentaires soumis à des attaques sulfatiques. Le modèle est basé sur la croissance contrôlée en surface et les propriétés physicochimiques pour l’ASE et l’ASI, malgré les différences entre ces deux réactions. Deux constantes indépendantes : ai et ap sont proposées pour représenter la cinétique de l’invasion des cristaux et la déformation. De plus, le modèle peut être couplé avec toutes les théories mécaniques, par exemple : l’élasticité, la plasticité, la théorie de l’endommagement ou autres. Le modèle illustre bien le processus de cristallisation et il prédit l’expansion correspondante à la fois à l’ASE et l’ASI / This work aims to study cement-based materials subjected to sulfate attacks in three different conditions: External Sulfate Attack (ESA), Delayed Ettringite Formation (DEF) and the Coupling effect of both, and to propose the same damage mechanism for all of them. Based on the proposed mechanism, a poromechanical model is established to simulate the expansion induced by expansive crystals during the degradation. The study includes the following three parts. In the first part, the degradation of cement paste specimens with two kinds of cement type (CEM I and CEM III) and two dimensions (2 2 12 cm3 and 11 11 22 cm3) exposed to three sulfate attack conditions (ESA, DEF, and Coupling effect) are studied and compared, including the length variation, mass variations, and observations. The specimens exposed to the coupling effect show the fastest kinetics and the most serious degree of degradation compared to the other cases. Then, the pore structure of cement pastes before and after sulfate attacks is characterized via different techniques: MIP, DVS, water accessible tests and heat-based dissolution tests. By comparing the variation of pore size distribution of cement pastes exposed to different conditions, the generated crystals are found to be precipitated both in capillary and gel pores. In addition to the evolution of pore size distribution during DEF, a damage mechanism is proposed: the generated crystals (ettringite) precipitate in the big pores without inducing an obvious expansion, and then penetrate into capillary and gel pores, which leads to a swelling. Moreover, the pore volume occupied by DEF induced products is released after heat-based dissolutiontests, which further confirms the formation of expansive products in that porerange. Finally, based on the experimental conclusion that ettringite forms through the large to small pores in all cases, a poromechanical model is proposed to simulate the expansion of cement-based materials submitted to sulfate attacks. The model is based on the surface-controlled growth and physicochemical properties both for ESA and DEF, despite the different source of sulfate ions. Two independent constants, ai and ap, are proposed to represent the kinetics of crystal invasion and deformation. Moreover, the model could be coupled with any mechanical theories, e.g. elasticity, plasticity, damage theory or any other. The model well illustrates the crystallization process and well predicts the corresponding expansion both in ESA and DEF

To understand the contribution of aerosol particles to radiative forcing and heterogeneous chemical processes in the upper troposphere and lowermost stratosphere (UT/LMS), the knowledge of the particle size distribution is mandatory. Unfortunately, measurements in the UT/LMS are costly. Research aircrafts are expensive and thus their application is limited in time and space. Satellite remote sensing measurements provide a good temporal and spatial (horizontal) coverage, but only a limited vertical resolution and currently cannot resolve the particle size distribution. Therefore, within this thesis an optical particle counter (OPC) unit was modified for the application onboard a passenger long-haul aircraft within the CARIBIC project (www.caribic-atmospheric.com). The CARIBIC OPC unit provides regular and cost-efficient particle size distribution measurements of accumulation mode particles in the UT/LMS. In April 2010, the new OPC unit was installed for the first time onboard the Lufthansa Airbus A340 600 (D-AIHE) for the measurement of the volcanic ash cloud from the Eyjafjallajökull eruption (April to May 2010). Since June 2010 the OPC unit measures on usually four intercontinental flights per month the UT/LMS particle size distribution in the particle size range 125 to 1300 nm particle diameter. As the data acquisition stores the scattering raw signal and all housekeeping data as well, during the post flight data analysis the temporal- and size channel resolution can be flexible set. Within this work the data were analyzed with 32 size channels and 300 seconds. As aircraft-borne measurements are always time-consuming, the development of the OPC unit and the analysis routine, as well as its characterization and certification took more than two thirds of the total working time of this thesis. Therefore, the analysis of the data is limited to the first year of regular measurements until May 2011. Nevertheless, this dataset is sufficient to demonstrate the scientific relevance of these measurements. To validate the OPC data, a comparison to particle size distributions measured from board research aircraft was carried out. The analysis of the volcanic ash flights in April and May 2010 showed strongly enhanced particle mass concentrations inside the plumes and agreed in some regions very well to the particle mass concentration predicted by a dispersion model. A further case study shows the occurrence of a surprising large (1000 km) and high concentrated pollution plume over eastern Asia close to Osaka (Japan). Inside the plume the highest particle number- and mass concentrations measured with the OPC unit in the analysis period were observed (except volcanic ash flights). A detailed analysis of the in parallel measured trace gasses as well as meteorological- and LIDAR data showed, the observed plume originate from biomass burning and industrial emissions in eastern China. A third case study gives a first attempt of a mass closure/validation between the particle masses derived by the CARIBIC OPC unit and the CARIBIC impactor particle samples. First statistical analyses to the vertical, meridional, and seasonal variation of the accumulation mode particle size distribution and therefrom derived parameter indicate a stratospheric vertical increasing gradient for the particle number- and mass concentration. In general in the mid-latitude LMS the concentration of accumulation mode particles was found to be on average 120% higher than in the mid-latitude UT. The mid-latitude LMS particle size distribution shows a seasonal variation with on average 120% higher concentrations during spring compared to fall. This results can be explained with general dynamics in the stratosphere (Brewer-Dobson Circulation) and in the tropopause region (stratosphere-troposphere-exchange, STE). An anti-correlation of gaseous mercury to the stratospheric particle surface area concentration (R²=0.97) indicates that most likely stratospheric aerosol particles do act as a sink for gaseous mercury. Finally, two comparisons of the OPC data to data from satellite remote sensing and a global aerosol model underline the OPC potential and the benefits of creating an in situ measured reference dataset. / Um die Rolle von Aerosolpartikeln beim Strahlungsantrieb und der heterogenen chemischen Prozessen in der oberen Troposphäre und untersten Stratosphäre (OT/US) verstehen zu können, ist es unabdingbar die Partikelgrößenverteilung zu kennen. Messungen der Partikelgrößenverteilung in dieser Region sind allerdings aufwendig. Der Einsatz von Forschungsflugzeugen ist teuer und deshalb zeitlich und räumlich nur begrenzt. Satellitenmessungen bieten zwar eine gute zeitliche und räumliche (horizontal) Abdeckung, aber nur eine begrenzte vertikale Auflösung. Weiterhin können bisherige Satellitenmessungen die Partikelgrößenverteilung nicht auflösen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb ein optischer Partikelzähler (OPC) Messeinschub für den Einsatz an Bord eines Langstrecken-Passagierflugzeugs aufgebaut (CARIBIC Projekt, www.caribic-atmospheric.com). Mit diesem Messeinschub kann regelmäßig und kosteneffizient die Partikelgrößenverteilung des Akkumulationsmodes in der OT/US gemessen werden. Im April 2010 wurde der neue OPC Einschub erstmals an Bord des Lufthansa Airbus A340-600 (D-AIHE) installiert um die Vulkanasche der Eyjafjallajökull Eruption (April bis Mai 2010) zu messen. Seit Juni 2010 misst der OPC Einschub auf durchschnittlich vier Interkontinentalflügen pro Monat die Partikelgrößenverteilung der OT/US im Größenbereich zwischen 125 und 1300 nm Partikeldurchmesser. Während des Fluges speichert die Datenerfassung alle Rohsignale ab und ermöglicht dadurch eine nutzerspezifische Datenauswertung nach dem Flug (z. B. Anzahl der Größenkanäle oder Zeitauflösung). Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Daten mit 32 Größenkanälen und 300 Sekunden analysiert. Da fluggetragene Messungen immer sehr aufwendig sind, beanspruchte die Entwicklung des OPC Einschubs und des Analysealgorithmus, sowie die Charakterisierung und Zertifizierung mehr als zwei Drittel der Gesamtarbeitszeit dieser Arbeit. Daher ist die Analyse der Messdaten auf das erste Jahr der regulären Messungen bis Mai 2011 beschränkt. Dennoch ist dieser Datensatz geeignet um die wissenschaftliche Relevanz dieser Messungen zu demonstrieren. Um die OPC-Daten zu validieren, wurde ein Vergleich mit bisherigen OPC Messungen von Bord Forschungsflugzeugen durchgeführt. Die Analyse der Vulkanascheflüge im April und Mai 2010 zeigte in der Abluftfahne stark erhöhte Partikelmassekonzentrationen, welche in einigen Vergleichsregionen sehr gut mit der Vorhersage eines Disperionsmodells übereinstimmten. Eine weitere Fallstudie zeigt das Auftreten einer überraschend großen (1000 km) und hoch konzentrierten Abluftfahne über Ostasien nahe Osaka (Japan). In der Abluftfahne wurde die im Analysezeitraum höchste mit dem CARIBIC OPC gemessene Partikelanzahl- und Massenkonzentration beobachtet (ausgenommen Vulkanascheflüge). Eine detaillierte Analyse der parallel gemessenen Spurengase, sowie meteorologischer Daten und LIDAR Profile zeigte, dass die beobachtete Abluftfahne eine Mischung aus Biomasseverbrennungs- und Industrieabgasen aus Ost-China war. Eine dritte Fallstudie stellt einen ersten Versuch einer Massenschließung/Validierung zwischen der aus den CARIBIC OPC-Daten abgeleiteten Partikelmasse und der Partikelmasse aus CARIBIC Impaktorproben dar. Erste statistische Analysen zur vertikalen, meridionalen und saisonalen Variabilität der Partikelgrößenverteilung im Akkumulationsmode und daraus abgeleiteten Parametern zeigen einen vertikal ansteigenden Gradienten für die Partikelanzahl- und Massenkonzentration. Generell war in der US der mittleren Breiten die Konzentration von Akkumulationsmode Partikeln im Mittel um 120% höher als in der OT der mittleren Breiten. Weiterhin wurde in der US der mittleren Breiten eine jahreszeitliche Schwankung gefunden. Im Frühling war die mit dem OPC gemessene Partikelkonzentrationen im Mittel um 120% höher als im Herbst. Diese Befunde lassen sich mit der atmosphärischen Dynamik in der Stratosphäre (Brewer-Dobson Zirkulation) und in der Tropopausenregion (Stratosphäre-Troposphäre-Austauschprozesse) erklären. Eine gefundene negative Korrelation von gasförmigen Quecksilber mit der stratosphärischen Partikeloberflächenkonzentration (R²=0.97) ist ein starker Indikator dafür, dass in der US Aerosolpartikel eine Senke für gasförmiges Quecksilber darstellen. Zum Abschluss unterstreichen zwei Vergleiche der OPC-Daten mit Satellitenmessungen und Ergebnissen eines globalen Aerosolmodels das Potential und den Nutzen der CARIBIC OPC Daten als in-situ gemessenen Referenzdatensatz.