Global ETD Search

1	Hochauflösende Spektroskopie und Mikroskopie einzelner Moleküle und Farbzentren bei tiefen Temperaturen Dräbenstedt, Alexander 05 August 1999 (has links) (PDF) In dieser Arbeit wird der Aufbau eines Raumtemperatur-Nahfeldmikroskopes und die Implementation eines neuen nichtoptischen Abstandsregelmechanismus beschrieben und die Ergebnisse verschiedener Abbildungsarten dargestellt. Eine theoretische Modellierung des Scherkraft-Detektionsmechanismus erlaubt ein gezieltes Design fuer eine Nachnutzung. Der Aufbau eines Tieftemperatur-Konfokalmikroskopes, das zum Tieftemperatur-Nahfeldmikroskop erweiterbar ist, wird dargelegt. Die Abhaengigkeit des Photobleichens einzelner Terrylen-Molekuele von der Temperatur wird untersucht. Beobachtungen der spektralen Diffusion von Terrylen-Molekuelen werden dargelegt. Den Hauptteil dieser Arbeit bilden Untersuchungen am N-V Farbzentrum im Diamant. Einzelne Defektzentren wurden bei tiefen Temperaturen abgebildet und mittels Fluoreszenz-Anregungsspektroskopie untersucht, die Fluoreszenz-Emissionsdynamik wurde mit Autokorrelationsmessungen studiert. Das Temperaturverhalten der Fluoreszenzintensitaet, die Autokorrelation der Fluoreszenzintensitaet und die verzoegerte Fluoreszenz beweisen die Existenz eines metastabilen Zustandes. Durch Einstrahlen einer zweiten Wellenlaenge verkuerzt sich die Verweilzeit im metastabilen Zustand und die mittlere Fluoreszenzrate wird erhoeht (Deshelving). Die Tieftemperaturspektren widersprechen in mehreren Punkten den aus der Literatur bekannten Werten, die an hoeherkonzentrierten Proben gemessen wurden. Diese Unterschiede werden diskutiert und sind mit einer in hoeherkonzentrierten Proben verstaerkten Verspannung zu erklaeren. Ein Vergleich mit Diamant-Nanokristalliten, in denen eine erhoehte Verspannung auftritt, bestaetigt den Zusammenhang zwischen schmalen Uebergaengen und wirkender Verspannung durch das Auftreten von schmalen Emissionslinien. Einzelmolekül N-V Zentrum Deshelving konfokale Mikroskopie Nahfeldmikroskopie Scherkraft-Abstandsregelung Photobleichen spektrale Diffusion ddc:530 ddc:540 Diamant Abstandsregelung Laser-Rastermikroskopie Fluoreszenzspektroskopie Fremdstörstelle Optische Nahfeldmikroskopie Tieftemperaturspektroskopie Terrylen Spektroskopie
2	Freezing single molecule dynamics on interfaces and in polymers Krause, Stefan, Aramendia, Pedro F., Täuber, Daniela, von Borczyskowski, Christian 12 September 2013 (has links) (PDF) Heterogeneous line broadening and spectral diffusion of the fluorescence emission spectra of perylene diimide molecules have been investigated by means of time dependent single molecule spectroscopy. The influence of temperature and environment has been studied and reveals strong correlation to spectral diffusion processes. We followed the freezing of the molecular mobility of quasi free molecules on the surface upon temperature lowering and by embedding into a poly(methyl methacrylate) (PMMA) polymer. Thereby changes of optical transition energies as a result of both intramolecular changes of conformation and external induced dynamics by the surrounding polymer matrix could be observed. Simulations of spectral fluctuations within a two-level system (TLS) model showed good agreement with the experimental findings. spektrale Diffusion Polymer Matrix PMMA Konformation Spektroskopie spectral diffusion polymer PMMA conformation spectroscopy single molecule low temperature ddc:541 ddc:539 ddc:535 Diffusion Spektroskopie Polymere
3	Hochauflösende Spektroskopie und Mikroskopie einzelner Moleküle und Farbzentren bei tiefen Temperaturen Dräbenstedt, Alexander 11 June 1999 (has links) In dieser Arbeit wird der Aufbau eines Raumtemperatur-Nahfeldmikroskopes und die Implementation eines neuen nichtoptischen Abstandsregelmechanismus beschrieben und die Ergebnisse verschiedener Abbildungsarten dargestellt. Eine theoretische Modellierung des Scherkraft-Detektionsmechanismus erlaubt ein gezieltes Design fuer eine Nachnutzung. Der Aufbau eines Tieftemperatur-Konfokalmikroskopes, das zum Tieftemperatur-Nahfeldmikroskop erweiterbar ist, wird dargelegt. Die Abhaengigkeit des Photobleichens einzelner Terrylen-Molekuele von der Temperatur wird untersucht. Beobachtungen der spektralen Diffusion von Terrylen-Molekuelen werden dargelegt. Den Hauptteil dieser Arbeit bilden Untersuchungen am N-V Farbzentrum im Diamant. Einzelne Defektzentren wurden bei tiefen Temperaturen abgebildet und mittels Fluoreszenz-Anregungsspektroskopie untersucht, die Fluoreszenz-Emissionsdynamik wurde mit Autokorrelationsmessungen studiert. Das Temperaturverhalten der Fluoreszenzintensitaet, die Autokorrelation der Fluoreszenzintensitaet und die verzoegerte Fluoreszenz beweisen die Existenz eines metastabilen Zustandes. Durch Einstrahlen einer zweiten Wellenlaenge verkuerzt sich die Verweilzeit im metastabilen Zustand und die mittlere Fluoreszenzrate wird erhoeht (Deshelving). Die Tieftemperaturspektren widersprechen in mehreren Punkten den aus der Literatur bekannten Werten, die an hoeherkonzentrierten Proben gemessen wurden. Diese Unterschiede werden diskutiert und sind mit einer in hoeherkonzentrierten Proben verstaerkten Verspannung zu erklaeren. Ein Vergleich mit Diamant-Nanokristalliten, in denen eine erhoehte Verspannung auftritt, bestaetigt den Zusammenhang zwischen schmalen Uebergaengen und wirkender Verspannung durch das Auftreten von schmalen Emissionslinien. info:eu-repo/classification/ddc/530 ddc:530 info:eu-repo/classification/ddc/540 ddc:540 Diamant Abstandsregelung Laser-Rastermikroskopie Fluoreszenzspektroskopie Fremdstörstelle Optische Nahfeldmikroskopie Tieftemperaturspektroskopie Terrylen Spektroskopie Einzelmolekül N-V Zentrum Deshelving konfokale Mikroskopie Nahfeldmikroskopie Scherkraft-Abstandsregelung Photobleichen spektrale Diffusion
4	Freezing single molecule dynamics on interfaces and in polymers Krause, Stefan, Aramendia, Pedro F., Täuber, Daniela, von Borczyskowski, Christian 12 September 2013 (has links) Heterogeneous line broadening and spectral diffusion of the fluorescence emission spectra of perylene diimide molecules have been investigated by means of time dependent single molecule spectroscopy. The influence of temperature and environment has been studied and reveals strong correlation to spectral diffusion processes. We followed the freezing of the molecular mobility of quasi free molecules on the surface upon temperature lowering and by embedding into a poly(methyl methacrylate) (PMMA) polymer. Thereby changes of optical transition energies as a result of both intramolecular changes of conformation and external induced dynamics by the surrounding polymer matrix could be observed. Simulations of spectral fluctuations within a two-level system (TLS) model showed good agreement with the experimental findings. info:eu-repo/classification/ddc/541 ddc:541 info:eu-repo/classification/ddc/539 ddc:539 info:eu-repo/classification/ddc/535 ddc:535 Diffusion; Spektroskopie; Polymere
5	Integrated photonic systems for single photon generation and quantum applications Schröder, Tim 08 April 2013 (has links) Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden neuartige integrierte Einzelphotonenquellen (EPQ) und ihre Anwendung für die Quanteninformationsverarbeitung entwickelt und untersucht. Die Erzeugung von Einzelphotonen basiert auf einzelnen Defektzentren in nanometergroßen Diamantkristallen mit einzigartigen optischen Eigenschaften: Stabilität bei Zimmertemperatur ohne optisches Blinken. Diamantkristalle mit Größen bis unter 20nm wurden mit neuartigen „pick-and-place“ Techniken (z.B. mit einem Atomkraftmikroskop) in komplexe photonische Strukturen integriert. Zwei unterschiedliche Ansätze für die Realisierung der neuartigen EPQ wurden verfolgt. Beim ersten werden fluoreszierende Diamantkristalle in nano- und mikrometergroße Faser-basierte oder resonante Strukturen in einem „bottom-up“ Ansatz integriert, dadurch werden zusätzliche optische Komponenten überflüssig und das Gesamtsystem ultra-stabil und wartungsfrei. Der zweite Ansatz beruht auf einem Festkörperimmersionsmikroskop (FIM). Seine Festkörperimmersionslinse wirkt wie eine dielektrische Antenne für die Emission der Defektzentren. Es ermöglicht die höchsten bisher erreichten Photonenzählraten von Stickstoff-Fehlstellen von bis zu 2.4Mcts/s und Einsammeleffizienzen von bis zu 4.2%. Durch Anwendung des FIM bei cryogenen Temperaturen wurden neuartige Anwendungen und fundamentale Untersuchungen möglich, weil Photonenraten signifikant erhöht wurden. Die Bestimmung der spektralen Diffusionszeit eines einzelnen Defektzentrums (2.2µs) gab neue Erkenntnisse über die Ursachen von spektraler Diffusion. Spektrale Diffusion ist eine limitierende Eigenschaft für die Realisierung von Quanteninformationsanwendungen. Das Tisch-basierte FIM wurde außerdem als kompakte mobile EPQ mit Ausmaßen von nur 7x19x23cm^3 realisiert. Es wurde für ein Quantenkryptographie-Experiment implementiert, zum ersten Mal mit Siliziumdefektzentren. Des Weiteren wurde ein neues Konzept für die Erzeugung von infraroten EPQ entwickelt und realisiert. / The presented thesis covers the development and investigation of novel integrated single photon (SP) sources and their application for quantum information schemes. SP generation was based on single defect centers in diamond nanocrystals. Such defect centers offer unique optical properties as they are room temperature stable, non-blinking, and do not photo-bleach over time. The fluorescent nanocrystals are mechanically stable, their size down to 20nm enabled the development of novel nano-manipulation pick-and-place techniques, e.g., with an atomic force microscope, for integration into photonic structures. Two different approaches were pursued to realize novel SP sources. First, fluorescent diamond nanocrystals were integrated into nano- and micrometer scaled fiber devices and resonators, making them ultra-stable and maintenance free. Secondly, a solid immersion microscope (SIM) was developed. Its solid immersion lens acts as a dielectric antenna for the emission of defect centers, enabling the highest photon rates of up to 2.4Mcts/s and collection efficiencies of up to 4.2% from nitrogen vacancy defect centers achieved to date. Implementation of the SIM at cryogenic temperatures enabled novel applications and fundamental investigations due to increased photon rates. The determination of the spectral diffusion time of a single nitrogen vacancy defect center (2.2µs) gave new insights about the mechanisms causing spectral diffusion. Spectral diffusion is a limiting property for quantum information applications. The table-top SIM was integrated into a compact mobile SP system with dimension of only 7x19x23cm^3 while still maintaining record-high stable SP rates. This makes it interesting for various SP applications. First, a quantum key distribution scheme based on the BB84 protocol was implemented, for the first time also with silicon vacancy defect centers. Secondly, a conceptually novel scheme for the generation of infrared SPs was introduced and realized. Diamant Quantensensor Einzelphoton Raumtemperatur Einzelphotonenquelle Faserkopplung Nahfeldkopplung Fasereinzelphotonenquelle Stickstoff-Fehlstelle Silizium-Fehlstelle Defektzentrum Farbzentrum Nanodiamant QKD Photonenkonversion spektrale Diffusion Interferometrische Messung Quanten-Optik Nano-Optik Photonik diamond quantum sensor single photon room temperature single photon source fiber coupling nearfield coupling fiber single photon source nitrogen vacancy silicon vacancy defect center color center nanodiamond quantum key distribution photon conversion spectral diffusion interferometric measurement quantum optics nano optics photonic 530 Physik 29 Physik, Astronomie UH 5870 UO 6440 ddc:530
6	Characterization of heterogeneous diffusion in confined soft matter Täuber, Daniela 26 October 2011 (has links) (PDF) A new method, probability distribution of diffusivities (time scaled square displacements between succeeding video frames), was developed to analyze single molecule tracking (SMT) experiments. This method was then applied to SMT experiments on ultrathin liquid tetrakis(2-ethylhexoxy)silane (TEHOS) films on Si wafer with 100 nm thermally grown oxide, and on thin semectic liquid crystal films. Spatial maps of diffusivities from SMT experiments on 220 nm thick semectic liquid crystal films reveal structure related dynamics. The SMT experiments on ultrathin TEHOS films were complemented by fluorescence correlation spectroscopy (FCS). The observed strongly heterogeneous single molecule dynamics within those films can be explained by a three-layer model consisting of (i) dye molecules adsorbed to the substrate, (ii) slowly diffusing molecules in the laterally heterogeneous near-surface region of 1 - 2 molecular diameters, and (iii) freely diffusing dye molecules in the upper region of the film. FCS and SMT experiments reveal a strong influence of substrate heterogeneity on SM dynamics. Thereby chemisorption to substrate surface silanols plays an important role. Vertical mean first passage times (mfpt) in those films are below 1 µs. This appears as fast component in FCS autocorrelation curves, which further contain a contribution from lateral diffusion and from adsorption events. Therefore, the FCS curves are approximated by a tri-component function, which contains an exponential term related to the mfpt, the correlation function for translational diffusion and a stretched exponential term for the broad distribution of adsorption events. Lateral diffusion coefficients obtained by FCS on 10 nm thick TEHOS films, thereby, are effective diffusion coefficients from dye transients in the focal area. They strongly depend on the substrate heterogeneity. Variation of the frame times for the acquisition of SMT experiments in steps of 20 ms from 20 ms to 200 ms revealed a strong dependence of the corresponding probability distributions of diffusivities on time, in particular in the range between 20 ms and 100 ms. This points to average dwell times of the dye molecules in at least one type of the heterogeneous regions (e.g. on and above silanol clusters) in the range of few tens of milliseconds. Furthermore, time series of SM spectra from Nile Red in 25 nm thick poly-n-alkyl-methacrylate (PnAMA) films were studied. In analogy to translational diffusion, spectral diffusion (shifts in energetic positions of SM spectra) can be studied by probability distributions of spectral diffusivities, i.e. time scaled square energetic displacements. Simulations were run and analyzed to study contributions from noise and fitting uncertainty to spectral diffusion. Furthermore the effect of spectral jumps during acquisition of a SM spectrum was investigated. Probability distributions of spectral diffusivites of Nile Red probing vitreous PnAMA films reveal a two-level system. In contrast, such probability distributions obtained from Nile Red within a 25 nm thick poly-n-butylmethacrylate film around glass transition and in the melt state, display larger spectral jumps. Moreover, for longer alkyl side chains a solvent shift to higher energies is observed, which supports the idea of nanophase separation within those polymers. heterogene Diffusion fest-flüssig Grenzfläche Lagenbildung Einzelmoleküldetektion Fluoreszenzmikroskopie Fluoreszenzkorrelationsspektroskopie Einzelmolekülverfolgung Simulation weiche Materie TEHOS smektisch-A 8CB Poly-n-alkylmethacrelat ultradünne Flüssigkeitsfilme dünne Flüssigkristallfilme dünne Polymerfilme Oberflächensilanole thermisches SiO2 spektrale Diffusion heterogeneous diffusion solid-liquid interface liquid layering single molecule detection fluorescence microscopy fluorescence correlation spectroscopy single molecule tracking simulation soft matter TEHOS smectic-A 8CB poly-n-alkyl methacrylate ultrathin liquid films thin liquid crystal films thin polymer films surface silanols thermally grown SiO2 spectral diffusion ddc:530 ddc:541 Weiche Materie Fluoreszenzmikroskopie Thermotroper Flüssigkristall Flüssigkristall-Farbstoff-System Flüssigkeitsfilm Polymerfilm Anisotrope Diffusion Anomale Diffusion Diffusion Optisches Spektrum Nanostrukturiertes Material Simulation
7	Characterization of heterogeneous diffusion in confined soft matter Täuber, Daniela 20 October 2011 (has links) A new method, probability distribution of diffusivities (time scaled square displacements between succeeding video frames), was developed to analyze single molecule tracking (SMT) experiments. This method was then applied to SMT experiments on ultrathin liquid tetrakis(2-ethylhexoxy)silane (TEHOS) films on Si wafer with 100 nm thermally grown oxide, and on thin semectic liquid crystal films. Spatial maps of diffusivities from SMT experiments on 220 nm thick semectic liquid crystal films reveal structure related dynamics. The SMT experiments on ultrathin TEHOS films were complemented by fluorescence correlation spectroscopy (FCS). The observed strongly heterogeneous single molecule dynamics within those films can be explained by a three-layer model consisting of (i) dye molecules adsorbed to the substrate, (ii) slowly diffusing molecules in the laterally heterogeneous near-surface region of 1 - 2 molecular diameters, and (iii) freely diffusing dye molecules in the upper region of the film. FCS and SMT experiments reveal a strong influence of substrate heterogeneity on SM dynamics. Thereby chemisorption to substrate surface silanols plays an important role. Vertical mean first passage times (mfpt) in those films are below 1 µs. This appears as fast component in FCS autocorrelation curves, which further contain a contribution from lateral diffusion and from adsorption events. Therefore, the FCS curves are approximated by a tri-component function, which contains an exponential term related to the mfpt, the correlation function for translational diffusion and a stretched exponential term for the broad distribution of adsorption events. Lateral diffusion coefficients obtained by FCS on 10 nm thick TEHOS films, thereby, are effective diffusion coefficients from dye transients in the focal area. They strongly depend on the substrate heterogeneity. Variation of the frame times for the acquisition of SMT experiments in steps of 20 ms from 20 ms to 200 ms revealed a strong dependence of the corresponding probability distributions of diffusivities on time, in particular in the range between 20 ms and 100 ms. This points to average dwell times of the dye molecules in at least one type of the heterogeneous regions (e.g. on and above silanol clusters) in the range of few tens of milliseconds. Furthermore, time series of SM spectra from Nile Red in 25 nm thick poly-n-alkyl-methacrylate (PnAMA) films were studied. In analogy to translational diffusion, spectral diffusion (shifts in energetic positions of SM spectra) can be studied by probability distributions of spectral diffusivities, i.e. time scaled square energetic displacements. Simulations were run and analyzed to study contributions from noise and fitting uncertainty to spectral diffusion. Furthermore the effect of spectral jumps during acquisition of a SM spectrum was investigated. Probability distributions of spectral diffusivites of Nile Red probing vitreous PnAMA films reveal a two-level system. In contrast, such probability distributions obtained from Nile Red within a 25 nm thick poly-n-butylmethacrylate film around glass transition and in the melt state, display larger spectral jumps. Moreover, for longer alkyl side chains a solvent shift to higher energies is observed, which supports the idea of nanophase separation within those polymers. info:eu-repo/classification/ddc/530 ddc:530 info:eu-repo/classification/ddc/541 ddc:541

1

Page generated in 0.5001 seconds