Die vorliegende Arbeit behandelt die radiometrische Nutzung von Wellenlängenschiebern an Elektronenspeicherringen. Die grundsätzlichen Aspekte der Radiometrie, der technischen Voraussetzungen und des Einflusses von Wellenlängenschiebern auf den Speicherring werden am Beispiel eines bei BESSY installierten Gerätes aufgezeigt. Ein Großteil der Rechnungen wurden mit dem Programm WAVE durchgeführt, das im Rahmen der Arbeit entwickelt wurde. WAVE erlaubt die Berechnung der Synchrotronstrahlung von Wellenlängenschiebern mit einer relativen Unsicherheit von 1/100000. Maschinenphysikalische Eigenschaften eines Wellenlängenschiebers und eine Erzeugenden-Funktion für symplektische Tracking-Rechnungen können ebenfalls mit WAVE berechnet werden. Letztere wurden in den Tracking-Code BETA implementiert. Damit lassen sich die Einflüsse von Insertion Devices auf die dynamische Apertur und die Emittanz des Speicherringes untersuchen. Die Ergebnisse dieser Studien führten zum Konzept alternierender High- und Low-Beta-Sektionen, die den Betrieb supraleitender Insertion Devices bei BESSY-II ohne signifikante Störung der Speicherringoptik ermöglichen. Um auch die experimentelle Seite der Radiometrie an Wellenlängenschiebern zu untersuchen, wurde ein Programm auf der Basis des Monte-Carlo-Codes GEANT4 entwickelt. Es erlaubt die Simulation der radiometrischen Messung und der Absorptionseigenschaften des Detektors. Mit den entwickelten Programmen wurden erste radiometrische Messungen der PTB analysiert. Ein Vergleich zwischen Messungen und Rechnung zeigt eine zufriedenstellende Übereinstimmung mit Abweichungen von ca. fünf Prozent für Messungen im Energiebereich zwischen 40 keV und 120 keV hinter einem 1-mm-Kupferfilter. Eine bessere Übereinstimmung wurde im Bereich von 20 - 80 keV ohne Kupferfilter erzielt. In diesem Fall stimmen die gemessenen Daten im Rahmen der systematischen Unsicherheiten von zwei Prozent mit den Rechnungen überein. / Subject of this thesis are the operation of wave-length shifters at electron storage rings and their use in radiometry. The basic aspects of the radiometry, the technical requirements, the influence of wave-length shifters on the storage ring, and results of first measurements are presented for a device installed at BESSY. Most of the calculations are carried out by the program WAVE, which has been developed within this thesis. WAVE allows to calculate the synchrotron radiation spectra of wave-length shifters within an relative uncertainty of 1/100000. The properties of wave-length shifters in terms of accelerator physics as well as a generating function for symplectic tracking calculations can also be calculated by WAVE. The later was implemented in the tracking code BETA to investigate the influence of insertion devices on the dynamic aperture and emittance of the storage ring. These studies led to the concept of alternating low- and high-beta-sections at BESSY-II, which allow to operate superconducting insertion devices without a significant distortion of the magnetic optics. To investigate the experimentel aspects of the radiometry at wave-length shifters, a program based on the Monte-Carlo-code GEANT4 has been developed. It allows to simulate the radiometrical measurements and the absorption properties of detektors. With the developed codes first radiometrical measurements by the PTB have been analysed. A comparision of measurements and calculations show a reasonable agreement with deviations of about five percent in the spectral range of 40 - 60 keV behind a 1-mm-Cu filter. A better agreement was found between 20 keV and 80 keV without Cu filter. In this case the measured data agreed within a systematic uncertainty of two percent with the results of the calculations.

Inhalt dieser Arbeit ist die Design-Studie für einen kompakten Niederenergie-Elektronenspeicherring für die Radiometrie. Im Ring sollen Elektronen mit Energien im Bereich von 200 MeV bis 600 MeV gespeichert werden können, wobei die Emittanz möglichst klein und die Strahllebensdauer über den gesamten Energiebereich bei einem Strom von 100 mA mindestens eine Stunde sein sollten.Diese Vorgaben wurden in Abstimmung mit einem der potentiellen Hauptnutzer, der Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB), festgelegt und sollen den Speicherring zu einer optimalen Synchrotronstrahlungsquelle für die Radiometrie im ultravioletten und vakuumultravioletten Spektralbereich mit Photonenenergien zwischen etwa 5 eV und 200 eV machen. Im Rahmen dieser Arbeit werden die aus physikalischer Sicht wichtigsten Teilsysteme eines Speicherringes konzeptioniert: Magnetoptik, Hochfrequenz-, Vakuum-, Diagnose- und Injektionssystem sowie die Magnetauslegung. Außerdem werden die zu erwartenden Synchrotronstrahlungsspektren berechnet. Der entworfene Speicherring hat einen Umfang von 34.2 m und besteht aus zwei "Triple Bend Achromat"-Bögen, die durch gerade Strecken miteinander verbunden sind. In eine dieser geraden Strecken kann ein maximal 5.6 m langes "Insertion Device" eingebaut werden, die andere ist durch die Injektionselemente und das Hochfrequenz-Cavity belegt. Insgesamt können mit dem Design des hier vorgestellten Speicherringes alle gestellten Anforderungen erfüllt werden: die natürliche Emittanz ist vergleichsweise niedrig und liegt bei günstigen linearen und nichtlinearen Eigenschaften der Magnetoptik nah an ihrem minimal möglichen Wert. Mit der gewählten Auslegung von Magnetoptik, Hochfrequenz- und Vakuumsystem beträgt die Strahllebensdauer mit einem Speicherringstrom von 100 mA bei niedrigen Elektronenenergien zwischen (200...300)MeV etwas über eine Stunde und steigt auf mehr als sechs Stunden bei der Maximalenergie von 600 MeV. Die Strahllebensdauer übertrifft damit im gesamten Energiebereich die Vorgabe. / The subject of this work is the preparation of a design study for a compact low energy electron storage ring for radiometry in the ultraviolet and vacuum ultraviolet spectral range. Electrons with energies between 200 MeV and 600 MeV are to be stored. A small natural emittance is desired and the lifetime of a stored electron beam of 100 mA should not be less than one hour in the considered energy range. These major guidelines have been fixed in cooperation with one of the potential main users, the Physikalisch Technische Bundesanstalt (PTB), to optimize the storage ring for radiometric applications in the ultraviolet and vacuum ultraviolet spectral range with photon energies from approximately 5 eV to 200 eV. In this work the physical layout for the most important subsystems is given: magnet optics, rf-, vacuum-, diagnostic and injection system as well as the main magnet design. Additionally the expected synchrotron radiation spectra are calculated. The storage ring has a circumference of 34.2 m and consists of two Triple Bend Achromat cells, connected by two long straight sections. In one of these straight sections a 5.6 m long insertion device can be build in. The other one is occupied by the injection elements and the rf-cavity. All aspired guidelines are feasible with the presented storage ring design: the natural emittance is comparably small and with good linear and nonlinear optical properties close to its minimum value. With the presented solution (magnet optics, rf- and vacuum-system) the electron beam lifetime with 100 mA ring current is slightly above one hour at energies between (200...300) MeV and increases to more than 6 hours at the maximum energy of 600 MeV. Thus beam lifetime exceeds the guidelines at all energies.

NiTi-based shape memory alloys (SMAs) offer a good combination of high-strength, ductility, corrosion resistance, and biocompatibility that has served them well and attracted the attention of many researchers and industries. The alloys unique thermo-mechanical ability to recover their initial shape after relatively large deformations by heating or upon unloading due to a characteristic reversible phase transformation makes them useful as damping devices, solid state actuators, couplings, etc. However, there is a need to increase the temperature of the characteristic phase transformation above 150 °C, especially in the aerospace industry where high temperatures are often seen. Prior researchers have shown that adding ternary elements (Pt, Pd, Au, Hf and Zr) to NiTi can increase transformation temperatures but most of these additions are extremely expensive, creating a need to produce cost-effective high temperature shape memory alloys (HTSMAs). Thus, the main objective of this research is to examine the relatively unstudied NiTiZr system for the ability to produce a cost effective and formable HTSMA. Transformation temperatures, precipitation paths, processability, and high-temperature oxidation are examined, specifically using high energy X-ray Diffraction (XRD) measurements, in NiTi-20 at.% Zr. This is followed by an in situ XRD study of the phase growth kinetics of the favorable H-phase nano precipitates, formed in NiTiHf and NiTiZr HTSMAs, based on prior thermo-mechanical processing in a commercial NiTi-15 at.% Hf HTSMA to examine the final processing methods and aging characteristics. Through this research, knowledge of the precipitation paths in NiTiZr and NiTiHf HTSMAs is extended and methods for characterization of phases and strains using high energy XRD are elucidated for future work in the field.

Gesunder humaner Knochen unterliegt einem permanenten Umbau, um sich den mechanischen Anforderungen anzupassen, Mikrofrakturen zu reparieren und das Mineraliengleichgewicht zu erhalten. Dieser Umbauprozess wird durch Osteoblasten- und Osteoklastenaktivität realisiert, den knochenbildenden bzw. knochenresorbierenden Zellen. Gesteuert wird dieser Prozess durch Osteozyten, dessen Netzwerk mechanosensorische Fähigkeiten zugesprochen werden. Bisphosphonate (BP), hemmen die Osteoklastenaktivität und erhöhen somit die Knochenumsatzzeit. Im ersten Teil dieser Arbeit wurden morphologische Eigenschaften der Osteozyten-Lakunen (OL) in humanem Knochen mittels Synchrotron-µCT untersucht. Dabei wurden sowohl gesunde als auch mit BP behandelte Spender verglichen. Anschließend haben wir Synchrotron-Nano-CT in Kombination mit Phasenkontrast angewandt, um unsere Untersuchungen auf die Morphologie des lakuno-kanalikulären Netzwerkes (LKN) und die Gewebeeigenschaften in der Umgebung des LKN auszuweiten. Wir nahmen an, dass der sekundäre Mineralisierungsprozess mittels eines Diffusionsprozesses durch die Grenzfläche der extrazellulären Flüssigkeit im LKN stattfindet, was zu Gradienten der Massendichte in der Umgebung des LKN führen sollte. Unsere Untersuchungen haben gezeigt, dass sowohl in der Umgebung der OL als auch der Kanäle Massendichtegradienten existieren. Daraus schließen wir, dass der Mineralienaustausch zwischen der extrazellulären Flüssigkeit und der mineralisierten Matrix an der gesamten Oberfläche des LKN stattfindet. Wir schätzten, dass die Kapazität, unter Berücksichtigung des gesamten LKN, Mineralien auszutauschen etwa eine Größenordnung höher ist, gegenüber der Annahme, dass der Austausch lediglich an den Grenzflächen der OL stattfindet. Zukünftige Studien sollten nicht nur die peri-LKN Gewebeeigenschaften während der sekundären Mineralisierung untersuchen, sondern auch Schwankungen der Mineralienkonzentration bei hohen Kalziumanforderungen des Körpers berücksichtigen. / Under healthy conditions human bone undergoes permanent remodeling to adjust to mechanical demands, to repair micro-cracks and to maintain mineral homeostasis. This process of remodeling is performed by osteoblasts and osteoclasts: bone-forming and bone-resorbing cells. The activity of osteoclasts and osteoblasts is triggered by osteocytes, the most frequently occurring type of bone cell, via mechanosensation processes. Bisphosphonates (BP) prescribed during treatment for osteoporosis or bone metastasis inhibit osteoclast activity and thus decrease the bone turnover. In this work, the distribution and morphology of osteocyte lacunae of human cortical jaw bone was investigated in 3D, and a comparison between healthy and BP-treated donors was performed using synchrotron radiation (SR) µCT. In a second approach, we used SR nano-CT with phase contrast to investigate the morphology of the canalicular network and the bone tissue properties in the vicinity of the lacuna-canalicular network of human jaw bone, originating from both healthy subjects and patients treated with BPs. We hypothesized that secondary mineralization takes place via a diffusion process through the fluid-matrix interface at both the lacunar and the canalicular surfaces. This should result in mass density gradients with respect to the distance to the pore boundary. Such mass density gradients were indeed observed at both lacunar and canalicular interfaces. We concluded that mineral exchange between extracellular fluid and mineralized matrix occurs at all bone surfaces, including the canaliculi. Our data suggested that the capacity of the pore network to exchange mineral with the bone matrix would increase by one order of magnitude if the canalicular surface is taken into account. However, more studies should be performed, targeting not only the changes of tissue properties during secondary mineralization, but also during fluctuations of mineral concentration in periods of high mineral demand.

Das Ziel dieser Dissertation ist das Schließen der radiometrischen Lücke zwischen der klassischen Radiometrie und der Radiometrie im Bereich weniger und einzelner Photonen. In dieser Arbeit wurden dazu zwei wesentliche Themen bearbeitet. Erstens, die Charakterisierung und Validierung eines neuen radiometrischen Detektorprimärnormals für den Wellenlängenbereich von 400 nm bis 800 nm basierend auf Silizium-Photodioden. Dieses neuartige Primärnormal kann sowohl in der Radiometrie im Bereich weniger Photonen als auch in der klassischen Radiometrie eingesetzt werden, der sogenannte “Predictable Quantum Efficient Detector” (PQED). Der PQED wurde im Rahmen dieser Arbeit charakterisiert und experimentell validiert. Für die Validierung war es nötig, die relativen Unsicherheiten der klassischen Radiometrie und insbesondere der Kryoradiometrie, deutlich zu verringern. Mit der Inbetriebnahme eines neuen Kryoradiometers wurde das Ziel, in den Unsicherheitsbereich von ca. 10E−5 vorzudringen, erreicht. Zweitens, es wurde eine Kalibriermethode für Einzelphotonendetektoren eingesetzt, rückgeführt auf das internationale Einheitensystem, die auf den einzigartigen Eigenschaften von Synchrotronstrahlung basiert. Diese Methode kann benutzt werden um sowohl Freistrahl- als auch fasergekoppelte Einzelphotonendetektoren bei praktisch jeder gewünschten Wellenlänge zu kalibrieren und erreicht im Moment die weltweit geringsten Messunsicherheiten. Mit dem neuen Kryoradiometer, dem PQED und dem auf Synchrotronstrahlung basierenden Kalibrierverfahren sind die erreichbaren Messunsicherheiten in der Radiometrie im Bereich von wenigen Photonen bis zu Strahlungsleistungen im Milliwattbereich deutlich reduziert worden. / This thesis addresses the bridging of the radiometric gap in the transition from classical radiometry to the few and single photon radiometry. In this context, two main tasks were emphasised. First: A new radiometric primary detector standard for wavelengths between 400 nm and 800 nm, suitable for classical and few photon radiometry, the so-called “Predictable Quantum Efficient Detector” (PQED) was characterised and validated. For the validation of the PQED, the relative uncertainties achievable in classical radiometry and, in particular, with cryogenic radiometers had to be reduced to a level of 10E−5 with the commissioning of a new cryogenic radiometer facility. Second: A calibration method for single photon detectors in the visible and NIR has been used which is based on the unique properties of synchrotron radiation. This calibration method allows radiometric single photon detector calibrations with the lowest uncertainties reported so far. This method can be used to calibrate free space and fibre-coupled single photon detectors traceable to the international system of units at practically every desired optical wavelength. With the new cryogenic radiometer, the PQED, and the calibration method based on synchrotron radiation, the uncertainties in radiometry have been significantly reduced in the range from milliwatts of radiant power down to attowatts corresponding to a few photons per second.

La glace de H2O est présente dans de nombreux environnements planétaires, et notamment sous forme de polymorphe de haute pression au sein des satellites de glaces ainsi que dans le manteau des planètes extrasolaires, dites planètes océan. La diversité des conditions thermodynamiques prédite au sein de ces corps planétaires a souligné le besoin de nouvelles données de laboratoire et de calculs sur les glaces de H2O afin de pouvoir modéliser leur évolution et leur structure interne.Si les propriétés structurales et spectroscopiques des pôles purs de ces glaces sont déjà relativement bien connues, une description pétrologique plus réaliste des solutions solides et des phases riches en impureté, manque encore à la communauté. Ce travail de thèse s’est concentré sur l’étude de la fusion des glaces VI et VII dans le binaire H2O-NaCl grâce aux techniques de cellules à enclumes en diamants et la spectroscopie vibrationelle Raman. Ces données ont été complétées par des mesures du fractionnement du sel analogue RbI entre les glace VI et VII et le fluide aqueux en utilisant la cartographie de fluorescence X et de diffraction des rayons X réalisées à l’European Synchrotron Research Facility (Grenoble). Ceci as permis de mettre en évidence une inversion de densité entre le fluide riche en sel et la glace VI et de révéler une forte différence de partage du sel entre la glace VI et la glace VII avec un coefficient de partage du RbI estimé à Kd(VI-VII)=4.5(±2.7)10-2.Au sein des plus gros corps riches en H2O appelés planète océan, le manteau de glace potentiellement épais de plus de 1000 km abrite un type de glace de ultra haute pression appelé glace X. Cette phase de la glace d’eau est unique de part sa structure cristallographique ionique, contrairement aux autres glaces de plus basse pression, toutes de structure moléculaire. Cette caractéristique structurale et l’absence de données concernant ses propriétés mécaniques ont motivé l’étude de ses propriétés élastiques et plastiques. Ainsi à partir de calcul ab initio et du modèle de Peierls Nabarro, j’ai pu déterminer une forte variation de l’anisotropie élastique avec la pression, les différentes structures de cœurs des dislocations vis et coin et les systèmes de glissement préférentiels au sein de la glace X dans son champ de stabilité de 100 à 350 GPa. Nos calculs suggèrent que la déformation de la glace X est toujours localisée sur le plan {110} et que le système <110>{110} contrôle la déformation plastique en dessous de 250 GPa et que le système <100>{110} est dominant à plus haute pression. Nos résultats montrent aussi que si l’anisotropie élastique augmente rapidement avec la pression, la plasticité de la glace X devient quasi-isotrope à 350 GPa. / H2O ice is found in a variety of planetary environments, notably in the form of high pressure polymorphs inside icy moons and extrasolar ocean planets. The great diversity of thermodynamic conditions predicted inside such planetary bodies, reveals the need for new experimental and computational data to allow modeling of their internal structure and dynamics.Structural and spectral properties of H2O pure ices have been intensively studied, but surprisingly there is a lack of petrological data on impurities rich ice solid solutions. This Ph.D. thesis work focused on the study of ice VI and ice VII fusion curves in the H2O-NaCl binary, using diamond anvil cell and Raman spectroscopy. We later determined the partitioning of the NaCl analog salt, RbI, between ice VI and VII and the aqueous fluid using X- ray fluorescence and X-ray diffraction techniques at the European Synchrotron Research Facility (Grenoble). Our results enable us to observe a density inversion between ice VI and the salty fluid, and to measure a strong difference in salt partitioning between ice VI and ice VII with a partition coefficient of Kd(VI-VII)=4.5(±2.7)10-2. Inside the largest H2O rich planetary bodies, called ocean planets, the icy mantle, putatively more than 1000 km thick, shelters an ultra high pressure ice form called ice X. This H2O ice phase is unique because of its ionic crystallographic structure, in contrast with lower pressure ices polymorphs, all being molecular solids. This characteristic coupled with the fact that no data are available yet on its mechanical properties, encouraged us to study its elastic and plastic properties. Using ab initio calculations and the Peierls Nabarro model, I showed the strong variation of elastic anisotropy with increasing pressure and determined the dominant slip system inside the structure of ice X over its entire pressure stability range from 100 to 350 GPa. Our calculations suggest that plasticity in ice X is dominated by displacement always occurring on the {110} glide plane. Also, it reveals that the <110>{110} glide system is dominant below 250 GPa and that the <100>{110} slip system controls the plasticity of ice X. Our results also show that, if elastic anisotropy of ice X is strongly increasing with increasing pressure, the plasticity becomes almost isotropic at 350 GPa.

Ce document présente mon travail sur la dynamique transverse et longitudinale non linéaire d'un faisceau d'électrons dans ThomX, une nouvelle source de rayons X basée sur la rétrodiffusion Compton. Au cours de ce travail j'ai développé un code de simulation contenant les modèles théoriques pour calculer la dynamique non linéaire transverse et longitudinale sous l'influence de rétrodiffusion Compton. Les processus étudiés incluent les effets collectifs tels que la force de charge d'espace longitudinale, les effets de la résistivité des parois, le rayonnement synchrotron cohérent et la diffusion interne au faisceau. J'ai aussi simulé un algorithme de boucle de rétroaction longitudinale et étudié l'effet de la latence de la boucle dans les simulations pour comprendre son effet sur la dynamique du faisceau. Ce code permet d'effectuer une simulation complète en 6 dimensions de la dynamique d'un faisceau dans un anneau sous l'effet de rétrodiffusion Compton en prenant en compte la stabilisation par boucle de rétroaction pour les 400 000 tours (~ 20ms) d'un cycle d'injection. L'une des fonctionnalités importantes de ce code est qu'il peut être exécuté sur une ferme d'ordinateurs. En utilisant ce code j'ai étudié la dynamique des électrons dans ThomX et le flux de photons Compton diffusés. J'ai analysé la contribution relative de chaque phénomène physique à la dynamique globale du faisceau et comment minimiser leurs effets disruptifs. Dans le cadre de mon travail sur la boucle de rétroaction sur la phase longitudinale j'ai aussi mesuré et analysé les propriétés de la cavité RF ELETTRA à utiliser sur ThomX. / This thesis introduce my work on transverse and longitudinal non linear dynamics of an electron beam in ThomX, a novel X-ray source based on Compton backscattering. In this work I implemented in simulation code theoretical models to calculate transverse and longitudinal non linear dynamics under Compton back scattering. The processes studied include collective effect such as longitudinal space charge, resistive wall and coherent synchrotron radiation, intra beam scattering. I also implemented a longitudinal feedback algorithm and studied the effect of the feedback’s delay in the simulation to explore its effects on beam dynamics. This code allows to perform a full 6D simulation of the beam dynamics in a ring under Compton back scattering taking into account the feedback stabilisation for the 400 000 turns (~ 20 ms) of one injection cycle. One important feature is that this simulation code can be run on a computer farm. Using this code I investigated the electrons dynamics in ThomX and the flux of scattered Compton photons. I analysed the relative contribution of each physical phenomena to the overall beam dynamics and how to mitigate their disruptive effect. As part of my work on longitudinal phase feedback I also measured and analysed properties of the ELETTRA RF cavity to be used on ThomX.

Le but principal de ce travail était d'optimiser le processus standard d'étirage des tubes de manière à contrôler l'excentricité, qui peut être la réduction ou l'augmentation de l'excentricité. Pour cette raison, l'inclinaison et / ou le déplacement ont été introduits respectivement dans le matrice et / ou le tube. Plusieurs tubes de matériaux différents - tels que le cuivre, l'aluminium, le laiton et l'acier - de différentes dimensions ont été étudiés. L’effet sur l'excentricité a été analysé en utilisant divers angles d'inclinaison, valeurs de déplacement ou combinaison d'inclinaison et de décalage. Tout en influençant et en contrôlant l'excentricité, l'évolution des contraintes résiduelles et de la texture due à l'inclinaison et / ou au décalage introduits ont été étudiées. L'autre objectif de ce travail était de développer un modèle FEM universel, afin d'obtenir les paramètres d'entrée requis, liés au matériau ou au processus ou aux deux. Ce modèle FEM a été utilisé pour accomplir la simulation du processus de formage du métal défini par l'utilisateur et pour analyser des situations plus complexes. À cet égard, un modèle de simulation multi-échelle a été développé à l'aide d'une méthode de simulation multi-échelle avec l'approche Integrated Computational Material Engineering. / The main and foremost aim of this work was to optimize the standard tube drawing process in a way that the eccentricity can be controlled, which can be the reduction or increase of eccentricity. For this reason, tilting and/or shifting was introduced to the die and/or tube, respectively. Different tubes of varied materials, such as copper, aluminum, brass, and steel with different dimensions were investigated by various tilting angles, shifting values, or combination of tilting and shifting and their effect on the eccentricity was analyzed. Along influencing and controlling the eccentricity, the evolution of the residual stresses and texture due to the introduced tilting and /or shifting were investigated. The other aim of this work was to develop a universal FEM model, which can get the required or desired input parameters, which can be material-related or process related or both, and perform the simulation of the user-defined metal forming process and therewith analyze more complex situations. In this regard, a simulation model was developed using a multiscale simulation method with Integrated Computational Material Engineering approach.

Cette thèse présente une analyse approfondie et comparative des résultats de mesures µ-XRD et µ-XAS sur des combustibles UO2 standard, dopé au sesquioxyde de chrome (Cr2O3) et MOX, irradiés ou non. Elle présente également l'interprétation des résultats en regard des effets induits par le chrome en tant que dopant ainsi que par la présence de plusieurs produits de fission. Les paramètres de maille de l’UO2 et les paramètres de densité d'énergie de déformation élastique dans les matériaux irradiés ou non ont été mesurés et quantifiés. Les données de µ-XRD ont en outre permis l'évaluation de la taille des domaines cristallins, ainsi que l’étude de la formation de sous-grains à différentes positions au sein des pastilles de combustibles irradiés. Le paramètre de maille et l'environnement atomique local du chrome dans des précipités d’oxyde de chrome présents dans les pastilles de combustible non-irradié ont également été déterminés. La structure locale du Cr dans la matrice du combustible dopé et l'influence de l'irradiation sur l'état du chrome dans la matrice de combustible ont été étudiées. Enfin, pour une comparaison du comportement des gaz de fission et du phénomène de re-solution induite par l'irradiation dans l’UO2 standard ou dopé, la dernière partie de ce travail propose une tentative d'analyse de l’environnement atomique du Kr dans ces deux combustibles irradiés. Le travail effectué par micro-faisceau XAS sur ce gaz de fission a permis la détermination des distances du Kr avec ses proches voisins, une estimation des densités atomiques des gaz de fission dans les agrégats et des pressions internes apparentes dans ces nano-phases de gaz inertes. / This thesis work reports in depth analyses of measured µ-XRD and µ-XAS data from standard UO2, chromia (Cr2O3) doped UO2 and MOX fuels, and interpretation of the results considering the role of chromium as a dopant as well as several fission product elements. The lattice parameters of UO2 in fresh and irradiated samples and elastic strain energy densities in the irradiated UO2 samples have been measured and quantified. The µ-XRD patterns have further allowed the evaluation of the crystalline domain size and sub-grain formation at different locations of the irradiated fuel pellets. Attempts have been made to determine lattice parameter and next neighbor atomic environment in chromia-precipitates found in fresh chromia-doped fuel pellets. The local structure around Cr in as-fabricated chromia-doped UO2 matrix and the influence of irradiation on the state of chromium in irradiated fuel matrix have been addressed. Finally, for a comparative understanding of fission gases behavior and irradiation induced re-solution phenomenon in standard and chromia-doped UO2, the last part of the present work tries to clarify the fission gas Kr atomic environment in these irradiated fuels. The work performed on Kr, by micro-beam XAS, comprises the determination of Kr next neighbor distances, an estimation of gas atom densities in the aggregates, and apparent internal pressures in the gas bubbles.

Ce travail vise à améliorer la compréhension de la microstructure d’aciers ferritiques appelés aciers ODS. Ils sont fabriqués par métallurgie des poudres, ce qui inclut le cobroyage d’une poudre ferritique avec une fine poudre d’oxydes, suivi d'une consolidation à haute température. La consolidation permet de former un matériau dense renforcé par des particules nanométriques qui sont responsables des bonnes propriétés mécaniques à haute température. Cependant, les procédés conventionnels, notamment la Compaction Isostatique à Chaud, provoquent des microstructures hétérogènes qui étaient jusqu’à ce jour mal comprises. Ainsi, la technique rapide de consolidation assistée par courant électrique appelée "Spark Plasma Sintering" (SPS), a été testée afin d’étudier la microstructure. Pour la première fois, on montre que d’excellentes propriétés mécaniques peuvent être obtenues par SPS, comparables à celles des matériaux ODS obtenus classiquement par Compaction Isostatique à Chaud, mais avec un temps de procédé largement réduit. Cependant, la consolidation par SPS échoue quand il s’agit d’obtenir une micro-structure ferritique homogène. En effet, malgré la cinétique rapide de consolidation, on obtient des grains dits ultrafins (D < 500 nm) entourée de grains plus grossiers (D >10 μm). Une caractérisation microstructurale poussée a permis de comprendre l’évolution du matériau durant la consolidation. Un modèle d’évolution microstructurale a été proposé. Le calcul des pressions gouvernant la mobilité des interfaces souligne l’importance de la déformation plastique hétérogène issue du cobroyage des poudres. Par ailleurs, il est montré que la précipitation des particules d’oxydes ancre les joints de grains et stabilise la microstructure hétérogène, même à très haute température. On montre aussi qu’augmenter la teneur en renforts n’empêche pas la croissance anormale mais permet de contrôler la fraction et la taille de grains ultrafins, et donc les propriétés mécaniques des ODS. Parce que les particules jouent un rôle primordial dans la croissance des grains, une caractérisation fine de l’état de précipitation a été réalisée sur les matériaux consolidés par SPS. L’étude par Microscopie Electronique en Transmission, Diffusion des Neutrons et Sonde Atomique révèle une grande densité d’oxydes qui varient en taille et en composition chimique. Un modèle thermodynamique de type germination/croissance/coalescence a été développé pour simuler les cinétiques de précipitation des phases Y2O3 et Y2Ti2O7 durant les étapes de consolidation non isothermes. Tant les résultats expérimentaux que numériques démontrent la précipitation rapide des nano-particules qui sont ensuite extrêmement stables durant les recuits. Ce modèle permet de mieux comprendre la spécificité des microstructures et de la précipitation dans les ODS, de la formation rapide de particules nanométriques à la précipitation grossière d’oxydes de titane aux interfaces. / This work aims to lighten the understanding of the behavior of a class of metallic materials called Oxide-Dispersion Strengthened (ODS) ferritic steels. ODS steels are produced by powder metallurgy with various steps including atomization, mechanical alloying and high-temperature consolidation. The consolidation involves the formation of nanoparticles in the steel and various evolutions of the microstructure of the material that are not fully understood. In this thesis, a novel consolidation technique assisted by electric field called "Spark Plasma Sintering" (SPS) or "Field-Assisted Sintering Technique" (FAST) was assessed. Excellent mechanical properties were obtained by SPS, comparable to those of conventional hot isostatic pressed (HIP) materials but with much shorter processing time. Also, a broad range of microstructures and thus of tensile strength and ductility were obtained by performing SPS on either milled or atomized powder at different temperatures. However, SPS consolidation failed to avoid heterogeneous microstructure composed of ultrafine-grained regions surrounded by micronic grains despite of the rapid consolidation kinetics. A multiscale characterization allowed to understand and model the evolution of this complex microstructure. An analytical evaluation of the contributing mechanisms can explain the appearance of the complex grain structure and its thermal stability during further heat treatments. Inhomogeneous distribution of plastic deformation in the powder is argued to be the major cause of heterogeneous recrystallization and further grain growth during hot consolidation. Even if increasing the solute content of yttrium, titanium and oxygen does not impede abnormal growth, it permits to control the fraction and the size of the retained ultrafine grains, which is a key-factor to tailor the mechanical properties. Since precipitation through grain boundary pinning plays a significant role on grain growth, a careful characterization of the precipitation state was performed on consolidated ODS steels. The experimental data obtained by transmission electron microscopy, small angle neutron scattering and atom-probe tomography evidenced the presence of dense and nanosized particles in SPS ODS steels, similarly to what is observed in conventional ODS steels. This is of great importance since it proves that the precipitation is very rapid and mainly occurs during the heating stage of the consolidation process. Using a thermodynamic model, the precipitation kinetics of Y2O3 and Y2Ti2O7 were successfully reproduced at various consolidation temperatures. Both experimental and numerical findings agree with the rapid precipitation of nanoparticles that are then extremely stable, even at high temperature. Consequently, this model can be an efficient tool to design ODS steelsby the optimization of the precipitation state.