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Spectroscopic characterization of upconversion nanomaterials with systematically varied material composition and surface chemistry

Kraft, Marco 09 January 2019 (has links)
Ziel dieser Doktorarbeit war es, den Einfluss von verschiedenen Parametern auf die spektroskopischen Eigenschaften von Lanthanid-basierten Aufkonversions-Materialien zu erforschen. Ein besonderer Fokus lag dabei auf hexagonalen Natrium-Yttrium-Tetrafluorid Kristallen, die mit dreifachgeladenen Yb und Er oder Tm Ionen kodotiert wurden. Eine wesentliche Voraussetzung für mögliche Anwendungen dieser Kristalle ist ein Verständnis aller ihrer wichtigen photophysikalischen Besonderheiten. Die erste Studie dieser Doktorarbeit untersuchte daher, wieso Nanokristalle viel weniger absorbierte in ausgesendete Photonen umwandeln als mikrokristalline Teilchen. Die Ergebnisse zeigten, dass man ungeschalte Kristalle aufgrund von Oberflächen-Lösch-Effekten in zwei Teile unterteilen kann, einen strahlenden Kern und eine Schale aus stark oder vollständig gelöschten oberflächennahen Lanthanid-Ionen, welche für Kristalle abnehmender Größe einen immer größeren Volumenanteil einnimmt. Die zweite Studie untersuchte exemplarisch, ob eine kompliziertere Partikelarchitektur, bestehend aus einem einfach-dotierten Er Kern und Yb als Schalenmaterial, diesen Effizienzverlust der Lumineszenz reduzieren kann. Die Ergebnisse zeigten jedoch, dass dies nicht der Fall ist. Eine weitere Studie untersuchte den Einfluss der Konzentration der Tm Ionen in Yb, Tm kodotierten Nanokristallen auf die spektroskopischen Eigenschaften dieser Materialien und zeigte, dass für eine maximale Emission im Lichtwellenbereich über 700 nm andere Tm Konzentrationen benötigt werden als für maximale Lichtemissionen in den unteren Lichtwellenbereichen. Die letzte Studie untersuchte den Einfluss eines zuvor berichteten Zersetzungsprozesses von exemplarisch ausgewählten Yb, Tm kodotierte Nanokristallen in wässrigen Dispersionen auf deren spektroskopische Eigenschaften. Mithilfe dieser Ergebnisse war es möglich, mehrere Emissionsbanden als Parameter für das Langzeit-Stabilitäts-Monitoring dieser Materialien zu identifizieren. / This PhD thesis investigated the influence of various parameters on the spectroscopic properties of so-called upconversion nanoparticles (UCNPs). A special emphasis was dedicated to hexagonal-phase sodium yttrium tetrafluoride crystals that were codoped with trivalent Yb and either Er or Tm ions. Such UCNPs can, however, experience no breakthrough in the field of UC nanotechnology before all of their important photophysical features are understood. The first study of this PhD thesis therefore investigated, why nanocrystalline upconverters with different surface chemistries convert less absorbed to emitted photons than their microcrystalline counterparts. The results revealed that upconverting crystals apparently have to be subdivided into two parts, with one being the luminescent core and the other being a completely dark shell that is quenched by surface effects and assumes an ever increasing volumetric content for small UCNPs. The second study exemplarily investigated, if a more complex particle nanostructure that consisted of a Er doped core, surrounded by a Yb doped shell, could overcome these efficiency losses, however, it concluded that it does not. Another study explored the influence of Tm doping concentrations of Yb, Tm codoped nanocrystals on their spectroscopic properties and concluded that different Tm doping concentrations are required for a maximum upconversion luminescence in the wavelength regions above 700 nm, than for the wavelength regions below that. The last study of this PhD thesis investigated the influence of a previously reported dissolution process of UCNPs in aqueous solutions on the spectroscopic properties of exemplarily chosen Yb, Tm codoped nanocrystals. These results were then utilized to identify several upconversion emission bands that can be used as a screening parameter for the long-term stability monitoring of UCNPs.
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Elektrochemische Metallabscheidung mit Kapillarsonden

Müller, Anne-Dorothea 09 April 2001 (has links)
Es wird ein Verfahren zur lokalisierten elektrochemischen Abscheidung metallischer Strukturen aus Kapillarsonden vorgestellt. Der experimentelle Aufbau, die Herstellung der Sonden, das Arbeiten im Nahfeld der Probe (Scherkraft-Abstandsdetektion)sowie die verschiedenen Beschaltungmöglichkeiten der elektrochemischen Zelle werden ausführlich beschrieben. Ergänzend zu den experimentellen Arbeiten werden einerseits numerische Simulationen gezeigt, die zur Veranschaulichung der Potentialverteilung in der Apexregion dienen und qualitativ beschreiben, wie sich das Schichtdickenprofil der abgeschiedenen Strukturen mit den einstellbaren Parametern (Elektrodenpotentiale, Spitze-Probe-Abstand) variieren läßt. Andererseits werden die verschiedenen Beschaltungsmöglichkeiten der Zelle anhand von Schaltungssimulationen verglichen und so die Wahl des günstigsten Arbeitspunktes für die in den Experimenten verwendete (bi)-potentiostatische Abscheidung diskutiert. Mit dieser Anordnung wurden lokalisiert Cluster in einer porösen Aluminiumoxidmembran deponiert und anschließend abgebildet. In weiteren Strukturierungsversuchen wurden Kupfer bzw. Gold lokalisiert elektrochemisch auf ITO abgeschieden, wobei das Schichtwachstum simultan optisch in Transmission beobachtet wurde. Es werden u.a. Strukturen erzeugt, deren laterale Abmessungen kleiner als der Kapillardurchmesser sind (Fokussierung, max. Verhältnis 8:1). Die derzeit kleinsten elektrochemisch erzeugbaren Strukturen haben eine laterale Ausdehnung von ca. 5 Mikrometern. / A method for the localized electrochemical deposition of metal structures using capillary tips is presented. The experimental set-up, the tip preparation, the distance detection in near-field operation (shear-force detection), as well as the different types of circuiting of the electrochemical cell are described in detail. In addition to the experimental work, numerical simulations for the qualitative visualization of the potential distribution around the apex region show, how the films thickness profile can be adjusted with the variable parameters (electrode voltages, tip-sample distance). Circuit simulations of the electrochemical cell allow to pre-estimate the optimum working conditions for the used (bi)-potentiostatic electrode set-up. With this method, clusters have been deposited in a thin film of porous alumin oxide and imaged in shear-force mode. Gold and copper structures have been deposited on ITO, while the film growth was observed optically. The lateral dimension of the deposited structures can be smaller than the inner diameter of the capillaries (maximum focus: 8:1). The smallest structures produced in this work have lateral dimensions of 5 micrometers.
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Multiple polymerization – formation of hybrid materials consisting of two or more polymers from one monomer

Ebert, T., Wollbrink, A., Seifert, A., John, R., Spange, S. 06 March 2017 (has links)
Hybrid materials consisting of three different components were synthesized by the polymerization of one heterotrifunctional monomer in just one reaction step using, at the most, one catalyst. The polymerization of 2-furfuyloxy-2-methyl-4H-1,3,2-benzodioxasiline leading to a hybrid material consisting of phenolic resin, poly(furfuryl alcohol), and polymethylsilsesquioxane is, to the best of our knowledge, the first polymerization of this kind. The influence of different catalysts on the polymerization behavior and thus on the structure of the hybrid material was investigated. In accordance with the term “twin polymerization”, which is used for the polymerization of one monomer yielding two separate polymers, this type of polymerization could be called “triple polymerization”. The term “multiple polymerization” is introduced as a general term for the underlying concept of the synthesis of multiple polymers starting from one monomer in one process step. / Dieser Beitrag ist aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.
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Simultane Zwillingspolymerisation von Silizium- und Borzwillingsmonomeren

Weißhuhn, Julia 04 July 2018 (has links)
In der vorliegenden Arbeit wurden Bor- und Siliziumzwillingsmonomere mit Salicylalkohol und Methoxybenzylalkohol als Reaktanden synthetisiert. Die erhaltenen Verbindungen wurden mittels spektroskopischer Methoden charakterisiert und anhand von thermischen Analysemethoden umfassend hinsichtlich ihrer Polymerisierbarkeit untersucht. Durch die Kombination verschiedener Monomere in der Simultanen Zwillingspolymerisation gelang es, organisch-anorganische, nanostrukturierte Hybridmaterialien herzustellen. Die säure- und basenkatalysierte Simultane Zwillingspolymerisation von 2,2’-Spirobi[4H-1,3,2-benzodioxasilin] und 2,2’-disubstituierten 4H-1,3,2-Benzodioxasilin-Zwillingsmonomeren ermöglichte es, Hybridmaterialien bestehend aus Siliziumdioxid, Polysiloxan und Phenolharz zu synthetisieren. Der Einfluss der verschiedenen Substituenten am Silizium auf die Ausbildung des anorganischen Netzwerkes wurde mittels Festkörper-NMR-Spektroskopie untersucht. Die mechanischen Eigenschaften der Hybridmaterialien wurden mittels Nanoindentation analysiert. Das Tetra-n-butylammonium-bis(ortho-hydroxymethylphenolato)borat wurde gemeinsam mit 2,2’-Spirobi[4H-1,3,2-benzodioxasilin] zu einem Hybridmaterial aus Siliziumdioxid, Boroxid und Phenolharz umgesetzt. Hier erfolgte die Aufklärung der molekularen Struktur neben der Festkörper-NMR-Spektroskopie vorwiegend mittels IR- und Röntgenphotoelektronenspektroskopie. Die erhaltenen Materialien wurden mittels TGA-Messungen an Luft und UL94 hinsichtlich ihrer Eignung als Flammschutzmaterialien untersucht. Die Herstellung von Siliziumdioxid/Boroxid/Anisolharz-Hybridmaterialien gelang durch die Alternierende Simultane Zwillingspolymerisation von methoxysubstituierten Zwillingsmonomeren. Hierbei stand die Kombination von Monomeren mit unterschiedlichen Reaktivitäten bezüglich der Carbeniumionenstabilität und der pi-Nukleophilie im Vordergrund, um den Einfluss auf das Reaktionsverhalten und die Produktbildung zu untersuchen. Weiterhin wurden aus den Hybridmaterialien zudem poröse Kohlenstoffe und Oxide hergestellt und deren Eigenschaften mittels Stickstoffsorptionsmessungen analysiert.
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Large-scale self-organized gold nanostructures with bidirectional plasmon resonances for SERS

Schreiber, Benjamin, Gkogkou, Dimitra, Dedelaite, Lina, Kerbusch, Jochen, Hübner, René, Sheremet, Evgeniya, Zahn, Dietrich R. T., Ramanavicius, Arunas, Facskoa, Stefan, Rodriguez, Raul D. 18 July 2018 (has links)
Efficient substrates for surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) are under constant development, since time-consuming and costly fabrication routines are often an issue for high-throughput spectroscopy applications. In this research, we use a two-step fabrication method to produce self-organized parallel-oriented plasmonic gold nanostructures. The fabrication routine is ready for wafer-scale production involving only low-energy ion beam irradiation and metal deposition. The optical spectroscopy features of the resulting structures show a successful bidirectional plasmonic response. The localized surface plasmon resonances (LSPRs) of each direction are independent from each other and can be tuned by the fabrication parameters. This ability to tune the LSPR characteristics allows the development of optimized plasmonic nanostructures to match different laser excitations and optical transitions for any arbitrary analyte. Moreover, in this study, we probe the polarization and wavelength dependence of such bidirectional plasmonic nanostructures by a complementary spectroscopic ellipsometry and Raman spectroscopy analysis. We observe a significant signal amplification by the SERS substrates and determine enhancement factors of over a thousand times. We also perform finite element method-based calculations of the electromagnetic enhancement for the SERS signal provided by the plasmonic nanostructures. The calculations are based on realistic models constructed using the same particle sizes and shapes experimentally determined by scanning electron microscopy. The spatial distribution of electric field enhancement shows some dispersion in the LSPR, which is a direct consequence of the semi-random distribution of hotspots. The signal enhancement is highly efficient, making our SERS substrates attractive candidates for high-throughput chemical sensing applications in which directionality, chemical stability, and large-scale fabrication are essential requirements.
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Rascherstarrte nanokristalline Magnesiumlegierungen für die Wasserstoffspeicherung

Kalinichenka, Siarhei 18 November 2011 (has links)
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit sind die Struktur und die Wasserstoffsorptionseigenschaften neuer nanokristalliner, hydridbildender magnesiumbasierter Legierungen, die mittels Rascherstarrung (Melt-Spinning Verfahren) hergestellt wurden, untersucht worden. Der Schwerpunkt der Arbeit bestand in der Erforschung der Vorgänge während der Aktivierung und der zyklischen Hydrierung/Dehydrierung der rascherstarrten Mg-Legierungen. Zusätzlich wurde das Gefüge, das sich nach der Kristallisation, Aktivierung bzw. Hydrierung einstellt, seine Erhaltung und Auswirkung auf das H2-Speicherverhalten (Struktur-Eigenschafts-Beziehungen) untersucht. Die für die Verbesserung der Kinetik des H2-Speicherverhaltens angestrebte Nanostruktur konnte nach der Hydrierung der rascherstarrten Legierungen erreicht werden. Die REM-, TEM- sowie EFTEM (EELS)-Untersuchungen zeigten, dass ein Y-Zusatz zu Mg-basierten Legierungen zu einer sehr feinen (ca. 50 nm) und homogenen Verteilung von Y-Hydriden im Gefüge der rascherstarrten Bänder führt. Mg2Ni-Hydride bilden dagegen größere Körner im Größenbereich von 2-3 µm. Bei den Cu-haltigen Legierungen wurde eine Koexistenz von Mg2NiH4 und MgCu2 in direkter Nachbarschaft nachgewiesen. Detaillierte Untersuchungen der Wasserstoffabsorption haben gezeigt, dass die Chemisorption während des linearen Anfangsbereiches des Hydrierungsverlaufes geschwindigkeitsbestimmend ist. Nach dem linearen Hydrierungsverlauf ist die Hydrierungskinetik von der Wasserstoffdiffusion durch eine geschlossene Hydridschicht beeinflusst. Mit dem breiten Spektrum der Untersuchungen (REM, EELS, TEM, HP-TGA, DSC, in situ-Synchrotron-XRD) als auch durch gezielte Variation der Zusammensetzungen wurden neue und grundlegende Erkenntnisse zum H2-Speicherverhalten der rascherstarrten Mg-basierten Legierungssysteme gewonnen. Besondere Beachtung verdient die Mg90Ni8Y1,6SE0,4-Legierung. Durch die Möglichkeit einer einfachen Herstellung, ihre schnelle Reaktionskinetik, ihren hohen Wasserstoffgehalt (bis zu 5,6 Gew.%) und ihre gute Zyklenstabilität eignet sich diese Legierung zur sicheren, volumeneffizienten sowie leichtgewichtigen Speicherung von Wasserstoff. Damit kann Wasserstoff gespeichert, transportiert und als CO2-freier Sekundärenergieträger in stationären und mobilen Anwendungen eingesetzt werden.
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Mehrlingspolymerisation in Substanz und an Oberflächen zur Synthese nanostrukturierter und poröser Materialien

Ebert, Thomas 12 December 2016 (has links) (PDF)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Synthese und Charakterisierung von unterschiedlichen nanostrukturierten Hybridmaterialien ausgehend von nur einem Monomer. Dabei wird ein neuartiges Monomer vorgestellt, welches in einem Prozessschritt ein Hybridmaterial bestehend aus drei Polymeren bilden kann. Dies erweitert das Konzept der Zwillingspolymerisation, bei der zwei Polymere aus einem Monomer erhalten werden. Aus diesem Grund wurde der Überbegriff „Mehrlingspolymerisation“ für die Synthese von zwei oder mehr Polymeren aus nur einem Monomer eingeführt. Ein weiterer Schwerpunkt lag auf der gezielten Beschichtung verschiedener Partikeloberflächen mit nanostrukturierten Hybridmaterialien mittels Zwillingspolymerisation. Dabei wird der Einfluss der Oberfläche auf die Polymerisation verschiedener Zwillingsmonomere untersucht. Durch Nachbehandlung sind daraus poröse Kompositmaterialien zugänglich. Je nach Beständigkeit der Substrate sind diese in den Nachbehandlungsschritten stabil oder werden entfernt und dienen nur als Template zur Strukturierung der porösen Materialien. Es wurden unterschiedliche poröse Kohlenstoffe und Kohlenstoffkompositmaterialien hergestellt und charakterisiert. Ausgewählte Materialien wurden mit Schwefel verschmolzen und in Lithium-Schwefel-Zellen untersucht (Kooperation Dr. S. Choudhury, Leibniz-Institut für neue Materialien Saarbrücken). Die Charakterisierung der Proben erfolgte unter anderem mithilfe der Festkörper-NMR-Spektroskopie, Elektronenmikroskopie, dynamischen Differenzkalorimetrie, Röntgenpulver-diffraktometrie, Infrarotspektroskopie, Raman-Spektroskopie, Thermogravimetrie und Stickstoffsorption.
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Growth and anisotropic transport properties of self-assembled InAs nanostructures in InP

Bierwagen, Oliver 22 June 2007 (has links)
Selbstorganisierte InAs Nanostrukturen in InP, wie Quantendrähte, Quantenpunkte, und Quantengräben als Referenz, werden bezüglich ihres Wachstums, ihrer Struktur, optischen Eigenschaften und Transporteigenschaften untersucht. Das Stranski-Krastanov Wachstum der Nanostrukturen auf exakt orientiertem und vizinalem InP(001) wird mittels Gasquellen-Molekularstrahlepitaxie untersucht. Ich zeige, dass die Missorientierung des vizinalen InP, weitestgehend unabhängig von den Wachstumsparametern, den Nanostrukturtyp definiert. Optische Polarisation der Interbandübergänge (im 1.55 Mikrometer Bereich) aufgrund des Nanostrukturtyps wird mittels Photolumineszenz- und Transmissionsspektroskopie wird nachgewiesen. Die experimentell unaufwändige 4-Kontakt van der Pauw Hall Messung wird erweitert, um anisotrope Transporteigenschaften zu bestimmen. Der Ladungstägertransport in einer Schicht dicht gepackter, lateral gekoppelter InAs Nanostrukturen ist stark anisotrop mit der Hochbeweglichkeitsrichtung [-110], was parallel zur Richtung der Quantendrähte ist. Die maximalen Anisotropien übersteigen 30 für Elektronen und 100 für Löcher. Die extreme Anisotropie im Falle der Löcher basiert auf diffusem Transport in der [-110], und Hoppingtransport in der [110] direction. Die Elektronenbeweglichkeit bei niedrigen Temperaturen wird duch Grenzflächenrauhigkeitsstreuung in der [110] direction, und Streuung an entfernten Störstellen in der [-110] dominiert. Im Kontext gekoppelter Nanostrukturen, zeige ich, dass die Transportanisotropie auf anisotroper Tunnelkopplung zwischen benachbarten Nanostrukturen beruht, und weniger durch die Form der Nanostruktur bestimmt wird. Transport im Quanten-Hall Regime, und die Schwache Lokalisierung werden untersucht. Ein neuartiges Baulelement basierend auf Gate-konrollierter Transportanisotropie wird vorgeschlagen. Es wird gezeigt, dass modulationsdotierte InAs Quantendrähte für eine Implementierung des Bauelements geeignet sind. / Self-assembled InAs nanostructures in InP, comprising quantum wires, quantum dots, and quantum wells as reference, are studied in terms of their formation, structural properties, optical properties, and anisotropic transport properties. The Stranski-Krastanov growth of InAs nanostructures is studied by gas-source molecular beam epitaxy on both nominally oriented and vicinal InP(001). I demonstrate that the off-cut direction of vicinal substrates - largely independent of growth conditions - determines the nanostructure type. Optical polarization of the interband transitions (in the 1.55 micron wavelength range) arising from the nanostructure type is demonstrated by photoluminescence and transmission spectroscopy. The experimentally convenient four-contact van der Pauw Hall measurement is extended to yield the anisotropic transport properties. The in-plane transport in large ensembles of closely spaced, laterally coupled InAs nanostructures is highly anisotropic with the high-mobility direction [-110], which is parallel to the direction of the quantum wires. The maximum anisotropies exceed 30 for electrons, and 100 for holes. The extreme anisotropy for holes is due to diffusive transport in the [-110], and hopping transport in the [110] direction. The principal electron mobilities at low temperature are dominated by interface roughness scattering in the [110] direction, and by remote impurity scattering in the [-110] direction. In the context of coupled nanostructure, I demonstrate that the transport anisotropy results from directionally anisotropic tunnel coupling between adjacent nanostructures rather than from the nanostructure shape anisotropy. The Quantum-Hall regime, and the weak-localization contribution to conductivity is studied. A novel 5-terminal electronic switching device based on gate-controlled transport anisotropy is proposed. Modulation-doped InAs/InP quantum wires are demonstrated to be a candidate for implementation of the device.
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Ultrafast dynamics of coherent intersubband polarizations in quantum wells and quantum cascade laser structures

Eickemeyer, Felix 03 July 2002 (has links)
In dieser Arbeit untersuchen wir die ultraschnelle Dynamik von Ladungsträgern und kohärenten Intersubbandpolarisationen in quasi-zweidimensionalen Halbleiternanostrukturen und Halbleiterbauelementen. Insbesondere werden n-Typ modulationsdotierte multiple Quantentöpfe und Quantenkaskadenlaserstrukturen basierend auf dem Materialsystem GaAs/AlGaAs mit der Methode der ultraschnellen Spektroskopie im mittleren Infrarot (3-20 mu) studiert. Ein neuartiger experimenteller Aufbau ist entwickelt worden, der zum ersten Mal das phasen- und amplitudenkontrollierte Formen von ultraschnellen Feldtransienten im mittelinfraroten Spektralbereich erlaubt. Wir untersuchen die Möglichkeit der kohärenten Kontrolle von Intersubbandübergängen. Amplituden- und phasenkonntrollierte Feldtransienten im mittleren Infrarot, die mit unserer neuen Laserquelle erzeugt werden, induzieren resonante Intersubbandanregungen in n-Typ modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Quantentöpfen. Die transmittierten elektrischen Feldtransienten werden mit Hilfe des ultraschnellen elektro-optischen Abtastverfahrens gemessen. Unter Anwendung zweier phasengekoppelter Mittinfarotpulse variabler relativer Phase zeigen wir erstmalig die kohärente Kontrolle an linearen Intersubbandpolarisationen mit Dephasierungszeiten unterhalb einer Pikosekunde. Eine Sättigung von mehr als 0.2 wird bei einer Mittinfrarotpulsenergie von nur 1 pJ erreicht. Es wird erstmalig ein direktes, zeitaufgelöstes Experiment an elektrisch betriebenen Quantenkaskadenstrukturen vorgestellt. Diese Untersuchung ermöglicht den Einblick in die Dynamik des Elektronentransports, der mit stationären Methoden nicht meßbar ist. Der ultraschnelle Quantentransport der Elektronen vom Injektor durch die Injektionsbarriere in das obere Lasersubband wird in Femtosekunden-Mittinfrarot-Anreg-Abtast-Experimenten untersucht. Auf diese Weise beobachten wir die ultraschnelle Sättigung und die nachfolgende Wiederherstellung des elektrisch induzierten Gains. Wir beobachten ausgeprägte Gainoszillationen bei angelegtem Vorwärtsstrom und an spektralen Positionen am Gainmaximum. Dies ist ein direkter Beweis für eine kohärente Wellenpaketspropagation vom Injektor in das obere Lasersubband mittels resonantem Tunneln trotz der hohen Ladungsträgerdichte in Quantenkaskadenlasern. Nach der Sättigung ist der elektrisch induzierte Gain bei niedrigen Gitter- und Ladungsträgertemperaturen innerhalb einer Pikosekunde vollständig wiederhergestellt. / In this thesis we investigate the ultrafast dynamics of carriers and coherent intersubband polarizations in quasi-two-dimensional semiconductor nanostructures and devices. In particular, we study n-type modulation doped multiple quantum wells and quantum cascade laser structures based on the GaAs/AlGaAs material system using ultrafast spectroscopy in the mid-infrared spectral range (3-20 mu). A novel experimental setup is developed allowing for the first time the controlled phase and amplitude shaping of ultrafast field transients in the mid-infrared wavelength range. We study the feasibility of coherent nonlinear control of intersubband polarizations. Amplitude and phase-controlled mid-infrared field transients from our new laser source induce resonant intersubband excitations in n-type modulation doped GaAs/AlGaAs quantum wells. The transmitted electric field transients are directly measured by ultrafast electro-optic sampling. We demonstrate for the first time coherent control of linear intersubband polarizations with subpicosecond dephasing times by applying two phase-locked pulses with variable relative phase. A saturation of the intersubband excitation by more than 0.2 is achieved with mid-infrared pulses of only 1 pJ pulse energy. We present for the first time a direct time-resolved experimental study on electrically driven quantum cascade laser structures. These studies provide insight into the dynamics of electron transport, which can not be obtained by stationary measurements. The ultrafast quantum transport of electrons from the injector through the injection barrier into the upper laser subband is investigated in femtosecond mid-infrared pump-probe experiments. In this way we directly monitor the ultrafast saturation and subsequent recovery of electrically induced gain. For forward bias and spectral positions around the gain maximum we observe pronounced gain oscillations. This gives direct evidence for a coherent wave packet motion from the injector into the upper laser subband via resonant tunneling even at the high electron density present in a quantum cascade laser structure. After saturation the electrically induced gain is completely recovered within 1 ps at low lattice and carrier temperatures.
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Synthese nanostrukturierter, organisch-anorganischer Hybridmaterialien über Zwillingspolymerisation

Löschner, Tina 06 August 2013 (has links) (PDF)
Im Fokus dieser Arbeit stand die Methode Zwillingspolymerisation zur Synthese organisch-anorganischer Hybridmaterialien. Die simultane Zwillingspolymerisation wird als neues Konzept zur gezielten Herstellung homogener, nanostrukturierter Hybridmaterialien unterschiedlicher Zusammensetzung vorgestellt. Hierfür wurden die Zwillingsmonomere 2,2’-Spirobi[4H-1,3,2-benzodioxasilin] und 2,2 Dimethyl-4H-1,3,2-benzodioxasilin in einem Arbeitsschritt gemeinsam polymerisiert. Die erhaltenen Phenolharz-Siliciumdioxid/Dimethylsiloxan-Hybridmaterialien weisen aufgrund einstellbarer Syntheseparameter unterschiedliche Eigenschaftsprofile auf, die systematisch analysiert wurden. Die Charakterisierung der Produkte erfolgte mit Hilfe der Festkörper-NMR-Spektroskopie, Elektronenmikroskopie, DSC, TGA-MS, sowie durch Extraktionsversuche und die Erzeugung und Analyse poröser Materialien. Neben der simultanen Zwillingspolymerisation wird die Synthese, Charakterisierung und thermisch induzierte Polymerisation literaturunbekannter Silicium-Spiroverbindungen mit einfach- oder zweifach substituierter Salicylalkohol-Einheit beschrieben. Hierbei wurden nanostrukturierte Hybridmaterialien mit teils hohem löslichen Anteil erhalten. Die Produktbildung wird in Abhängigkeit von der Entstehung und Weiterreaktion gefundener Chinonmethid-Strukturen diskutiert.

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