Dans l’objectif d’une augmentation en puissance des piles à combustible pour satisfaire les besoins énergétiques des applications embarquées, une solution consiste à augmenter la taille des assemblages. Dès lors, des problèmes de disparités fluidique, thermique et électrique peuvent survenir dans le cœur des piles et conduire ainsi à l’apparition de défaut. La pile à combustible, de par sa nature de source électrique basse tension – fort courant, requiert d’être couplée au réseau électrique embarqué par l’intermédiaire d’un convertisseur statique. Ce dernier peut alors être employé pour agir de façon corrective sur la pile et aussi de corriger les défaillances qui en sont liées. Dans cette perspective, le convertisseur doit avoir en permanence un retour sur l’état de santé de la pile. Pour cela, une méthode de détection et d'identification de défaut de type noyage et d’assèchement pour une pile du type PEMFC a été approfondie. Cette méthode simple, économique en capteurs, se base sur la mesure de 3 tensions de cellule judicieusement sélectionnées et localisées sur la pile. Ainsi, l’utilisation de l’information « spatiale », qui correspond à la position de la mesure de tension dans la pile permet d’identifier les défauts. Le principe de la détection localisée nous amène alors à considérer le concept de pile segmentée qui consiste à séparer électriquement la pile en 3 parties de façon à ce que des convertisseurs associés puissent agir électriquement sur chaque segment. L’action peut être du type tout ou rien, ou contrôlée. Cette dernière offre davantage de degrés de liberté, et est moins contraignante pour la pile d’un point de vue électrique. Pour choisir comment réaliser cette action, une étude comparative de plusieurs topologies de convertisseur est effectuée. Les structures alimentées en courant répondent au mieux aux contraintes électriques d’une PEMFC et sont donc privilégiées, de même que la nécessité d’une isolation galvanique imposée par la segmentation de la pile. Au final, une topologie de BOOST isolé résonant est apparue comme étant la topologie répondant au mieux à l’ensemble des critères (plage de fonctionnement, performances énergétiques, nombre de composants). L’ensemble convertisseur global intègre ainsi trois structures unitaires qui permettent d'offrir une modularité, une action indépendante sur chaque segment et de garantir une disponibilité du système grâce à un fonctionnement dégradé. Pour cela, la stratégie de commande de l’ensemble convertisseur intègre les informations issues de la méthode de détection. La thèse se termine avec le dimensionnement complet d’un pré-prototype du convertisseur avec le choix des composants actif et passifs, et du système de refroidissement associé. / In the objective of fuel cell power increase in order to satisfy energetic requirements for embedded applications, a solution consists in increasing the size of fuel cell stack assemblies. As possible consequence, fluidic or thermal disparity problems may occur in the fuel cell core and lead to the appearance of faults. The fuel cell, which is a low voltage-high current electrical source, needs to be connected to the on-board electrical network thanks to a static converter. This latter can be used in order to perform a corrective action in the aim of reducing disparities in the stack and also correcting resulting faults. In this perspective, the converter should permanently get information about fuel cell state of health. Hence, a fault detection and identification method for PEMFC has been explored. This method which is simple and requires only few sensors is based on 3 voltage measurements judiciously selected and localized over the stack. Using “spatial” information which corresponds to the position of the sensors, allows to identify some characteristic faults. The principle of the localized fault detection leads to consider the segmentation concept for the fuel cell, which in our case is electrically split into three parts and allows an independent control of each segment by the power converter. Electrical action can be “all or nothing” or moderated ones. The latter offers more degree of freedom, and is less constraining from an electrical point of view. In order to execute the action, study of multiple power converter topologies have been done. Among the candidate topologies, current structures are preferred, as well as the necessity of a galvanic isolation required by the segmentation concept. The resonant isolated boost is the adopted structure; as it meets at best the whole criteria. Thus the global converter assembly is composed of three single structures which offer modularity, independent action on each segment, and continuity of service thanks to degraded modes. The detection method is hence implemented in the converter control strategy. This Ph.D. thesis ends with the complete sizing of a power converter pre-prototype together with technological choices for the active, passive and associated cooling components.

Les piles à combustible PEM sont des systèmes complexes faisant intervenir de nombreux auxiliaires. Ces auxiliaires ont un impact sur le rendement global du système. Une des possibilités pour améliorer le rendement global du système est d'améliorer le rendement de ces auxiliaires et notamment celui du système de recirculation d'hydrogène.Le système de recirculation d'hydrogène permet à la fois l'apport de l'hydrogène à l'anode mais il permet également de gérer l'eau présente. Deux solutions sont proposées pour modifier le système de recirculation.La première solution utilise la consommation d'hydrogène à l'anode comme une pompe à vide permettant alors grâce à l'ouverture et à la fermeture cyclique d'une électrovanne, la mise en mouvement du gaz dans la boucle de recirculation. La deuxième solution consiste à utiliser un stack de pile à combustible comme une pompe à hydrogène qui s'intègre alors dans une boucle de recirculation classique.Ces deux solutions ont été étudiées analytiquement, numériquement (MATLAB©, SIMULINK©) et expérimentalement.La première solution a montré sa capacité à se substituer à un système de recirculation à pompe classique en ayant des performances de recirculation et une compacité équivalente mais surtout en améliorant le rendement global du système pile de 2.5% à sa puissance nominale.La seconde solution a montré une bonne capacité à gérer la recirculation d'hydrogène et sa spécificité de pompage de l'hydrogène seul ouvre la possibilité à de nombreux autres systèmes. / PEM fuel cells are complex systems involving many auxiliaries. These auxiliaries have an impact on the overall system performance. One possibility to improve the overall performance of the system is to improve the performance of these auxiliaries and in particular the system of hydrogen recirculation.The hydrogen recirculation system allows both the supply of hydrogen to the anode but also the management of the water present within the system. Two solutions are proposed to modify the recirculation system.The first solution uses the hydrogen consumption at the anode as a vacuum pumping mechanism used as the motive power of the recirculation loop. The second solution uses a fuel cell stack as a hydrogen pump which is then integrated into a conventional recirculation loop.Both solutions have been studied analytically, numerically (MATLAB ©, SIMULINK ) and experimentally.The first solution has demonstrated its ability to replace a conventional recirculation pump having equivalent recirculation performances and an equivalent compactness. It permits to improve the overall performance of the fuel cell by 2.5% at nominal power.The second solution has shown a good ability to manage the hydrogen recirculation. Its specificity to solely pump hydrogen opens up the possibility of many other systems. Anodic gases purification appears to be highly promising.

Afin d’augmenter la durabilité des PEMFC, des aérogels de dioxyde d'étain ont été étudiés pour remplacer le carbone comme support de catalyseur cathodique. SnO2 est un semi-conducteur de type n dont la conductivité électronique peut être améliorée en le dopant par des cations hypervalents tels que Nb5+, Ta5+ ou Sb5+. Pour être un support de catalyseur efficace, le matériau doit aussi posséder une surface spécifique élevée avec une morphologie mésoporeuse pour permettre à la fois la dispersion et l'activité du catalyseur (Pt). À cette fin, notre objectif était de développer des aérogels de SnO2 dopé. Dans cette étude, les aérogels ont été synthétisés par voie sol-gel en milieu acide à partir d’alcoxydes métalliques comme précurseurs. Nos matériaux présentent une morphologie aérée très intéressante avec une surface spécifique relativement élevée (80-90 m2/g). De plus, tous les aérogels SnO2 dopés au Sb ont présenté une amélioration très significative de la conductivité électronique pour atteindre une valeur d’environ 0,12 S/cm. Les nanoparticules de platine ont ensuite été déposées sur la surface de l'aérogel SnO2 dopé Sb en utilisant trois méthodes différentes. La méthode basée sur la réduction chimique par l’intermédiaire d’un polyol fournit le meilleur résultat en terme d'activité catalytique massique, mesurée en électrode à disque tournant (Is = 32 mA/mgPt). Cette valeur est, par ailleurs, encore plus élevée que celle de l'électrocatalyseur TEC10E40E (Is = 27 mA/mgPt). Les AMEs intégrant notre aérogel SnO2 dopé au Sb ont enfin montré une très bonne durabilité à des potentiels élevés. / In order to tackle the problem of low durability, tin dioxide aerogels were studied to replace carbon black as a catalyst support in proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs). SnO2 is a well-known n-type semi-conductor whose electronic conductivity can be improved by doping with hypervalent cations such as Nb5+, Ta5+ or Sb5+. In addition, as a catalyst support, this material has to develop a high specific surface area with adequate mesoporous morphology to allow both good dispersion and activity of the catalyst (Pt). To this end, our objective was to develop doped SnO2 aerogels. In this study, SnO2 based-aerogels were successfully synthesized following an acid-catalyzed sol–gel route starting with metal alkoxides as precursors. Our materials have shown a very interesting airy morphology with among other a reasonable specific surface area (80–90 m2/g). Moreover, all Sb-doped aerogels exhibited significant improvement in electronic conductivity and reach a value of around 0.12 S/cm. Platinum nanoparticles were then deposed on the Sb doped SnO2 aerogel surface using three different methods. The method based on chemical reduction using a polyol route provided the best result in term of mass catalytic activity measured by RDE (Is = 32 mA/mgPt). This value is even higher than that of the reference electrocatalyst TEC10E40E (Is = 27 mA/mgPt). Sb doped SnO2 aerogel based MEAs have exhibited a very good durability at high potentials.

Cette thèse débute par une courte introduction traitant des principes et de l'état de l'art des PEMFC dans le but de situer le contexte des travaux. Le but des travaux présentés dans ce manuscrit est de développer une nouvelle méthode de préparation de membrane pour les piles à combustible haute température (> 120 °C). Le polybenzimidazole dopé à l'acide phosphorique est devenu la référence des PEM haute température. Un degré de dopage élevé est essentiel pour minimiser les pertes ohmiques dans la cellule. Malheureusement un degré de dopage élevé entraine aussi une plastification de la membrane détériorant aussi sa résistance mécanique. Il est donc essentiel d'atteindre un compromis entre conductivité protonique élevée et résistance mécanique en contrôlant le degré de dopage. Dans ce travail, nous avons développé une nouvelle méthode de préparation de membrane, basée sur la gélation thermoréversible d'une solution de PBI dans l'acide phosphorique ou polyphosphorique, dans le but d'obtenir des degrés de dopage élevés. Une modification chimique a été réalisée dans l'état dopé afin d'induire une réticulation du polymère. De plus, les résistances mécaniques ont été améliorées en introduisant dans la membrane un mat de PBI réticulé obtenu par filage électrostatique. La faisabilité des approches suivies dans ces travaux a été démontrée par des tests en cellule de pile à combustible jusqu'à une température de 180 °C. Les AMEs élaborés à partir de ces membranes ont montré une stabilité satisfaisante durant 900 - 1000 heures de fonctionnement sous conditions statiques (opération continue à 0.2 A.cm-2) et sous conditions dynamiques (cyclage en tension et courant) avec une décroissance de la tension de la cellule au cours du temps de 0.7 - 0.8 µV.h-1 à 0.2 A.cm-2. Les caractéristiques I-V de ces AMEs ont été comparées à des assemblages de référence PBI/H3PO4 commerciaux et ont présenté des performances améliorées par rapport aux assemblages commerciaux. / The thesis begins with a short overview of the principles and the current state at the art of the PEMFC in order to give a background on the specific subject of high temperature PEM fuel cell. The aim of the work presented in this thesis is to develop a new method of preparation of membrane for high temperature fuel cell (T > 120 °C). Phosphoric acid doped PBI has become the reference for high temperature PEM. A high phosphoric acid content is essential to minimize the ohmic voltage loss in the fuel cell for high current density. Unfortunately high phosphoric acid content exerts a strong plasticizing effect resulting in poor mechanical properties of the membrane. Consequently the doping level of the membrane should be a compromise between the highest proton conductivity and mechanical strength. In this work we have presented a new method of preparation of membrane based on the thermoreversible gelation of a PBI solution in phosphoric or polyphosphoric acid in order to obtain high acid doping. The chemical modification of the membrane has been performed in the doped state in order to induce a chemical crosslinking. The mechanical strength of the membrane has been further improved by the introduction of PBI electrospun mat as reinforcement. The feasibility of the approaches followed in this work was demonstrated in fuel cell tests at temperature up to 180 °C. The MEA based on those membranes have shown a stability up to 900 - 1000 hours either under static (continuous operation at 0.2 A.cm-2) or dynamic (voltage and current cycling) operation with a small voltage decay of 0.7 - 0.8 µV.h-1 at 0.2 A.cm-2. The I-V characteristics of these MEA have been compared with reference commercial PBI/H3PO4 MEAs and shown improved performances.

La pile à combustible (PàC) est un dispositif qui transforme l'énergie chimique en énergie électrique. Ce dispositif nécessite un certain nombre d’auxiliaires pour son fonctionnement. Afin d'assurer des performances en termes de sécurité, de fiabilité et de durée de vie de la PàC, des systèmes de diagnostic et de commande adéquats sont indispensables. Ainsi, cette thèse est une contribution au problème du diagnostic de défauts et à la commande de la PàC de type PEM. Le premier volet de ce travail est consacré au développement de méthodes de diagnostic appliquées à la PàC. Pour ce faire, deux approches ont été proposées. La première concerne la synthèse d’un filtre H-/H∞ permettant la détection de défauts capteurs et actionneurs tout en assurant un niveau de robustesse vis-à-vis d'éventuelles perturbations. En tenant compte des caractéristiques du système de la PàC, les conditions d'existence et de stabilité du filtre sont données sous la forme de LMI. La seconde approche traite le problème de la détection des défauts paramétriques. Pour cet objectif, un observateur adaptatif a été proposé, ce dernier permet d'estimer la valeur du paramètre susceptible de présenter une défaillance. Cette méthode donne la possibilité d'estimer simultanément les défauts paramétriques et les états non mesurés du système. Le deuxième volet de la thèse est dédié à la commande du système PàC. Le but est de synthétiser une loi de commande par rétroaction qui permet de répondre à la sollicitation de la charge tout en respectant une contrainte de fonctionnement nominal de la PàC. La synthèse de cette loi de commande a été réalisée en prenant compte tout le caractère non linéaire du système / The fuel cell is a device that transforms the chemical energy in electricity. This device requires some auxiliaries for its operation. In order to ensure the performances in terms of security, reliability and life cycle of the fuel cell, adequate diagnostic and control systems are indispensables. This thesis is a contribution to the problem of faults diagnosis and control of PEM Fuel Cell. The first part of this work is dedicated to the development of diagnostic methods applied to the fuel cell. To do this, two approaches are proposed. The first one concerns the synthesis of a H-/H∞ filter allowing the sensors and actuators faults detection while ensuring a level of robustness towards disturbances. Taking into account the fuel cell system characteristics, the conditions for existence and stability of the filter are given in the form of Linear Matrix Inequalities (LMI). The second approach deals with the problem of parametric faults detection. For this purpose, an adaptive observer has been proposed, which makes it possible to estimate the value of the parameter likely to exhibit a failure. This method gives the possibility of simultaneously estimating the parametric faults and the unmeasured states of the system. The second part of the thesis is dedicated to the control of the fuel cell system. The purpose is to synthesize a feedback control law that allows to answer the load request while respecting a nominal operating constraint of the fuel cell. Such a functioning allows to have a better efficiency while preserving the state of health of the fuel cell. The control law is obtained by using the original nonlinear model and without any kind of linearization

Les piles à combustible sont des convertisseurs électrochimiques. Elles convertissent l’énergie chimique en une énergie électrique directement disponible grâce à une réaction d’oxydoréduction. Dans notre cas, nous nous intéressons aux piles à membrane protonique plus communément appelées PEMFC (Proton Exchange Membrane Fuel Cell) qui fonctionne à l’hydrogène. Ce type de pile domine le marché puisqu’elles conviennent à de nombreuses applications portables et stationnaires. Si l’on s’intéresse aux PAC pour des utilisations stationnaires, des durées de vie supérieures à 10 000 h peuvent être atteintes. Cependant, celles-ci se réduisent significativement pour des applications de type transport avec de fréquents arrêts et démarrages ainsi que d’importantes variations de puissance : dans ce cas, 3000 h de fonctionnement semblent constituer une limite difficile à dépasser. En régime instationnaire, les fluctuations de puissance impactent les conditions opératoires de la pile et génèrent des phénomènes locaux accélérant son vieillissement. L’intérêt de l’hybridation est d’élargir le champ d’application des systèmes pile à combustible en les rendant capables de répondre aux exigences des applications de type transport. Dans notre cas, il s’agit d’une structure parallèle, avec comme source d’énergie principale, une pile à combustible assistée d’un moyen de stockage, les supercapacités. A travers nos travaux, nous avons recherché à déterminer les avantages que peut offrir l’hybridation en termes de simplification de système : identifier les composants ou sous-systèmes qui limitent la dynamique de la pile à combustible, comprendre les mécanismes mis en jeu et étudier les solutions que peut offrir l’association des SC à la PAC. L’ajout de supercapacités, en tant que sources secondaires, permet d’obtenir une densité de puissance plus élevée et ainsi d’adapter le système PAC à des applications instationnaires. Nous avons également observé qu’il est possible de concevoir des systèmes fiables en limitant le vieillissement des piles. Les travaux ont permis de tester des supercapacités planes élaborées par l’IMN. L’intérêt est de pouvoir produire des supercapacités planes performantes à bas coût et non néfaste pour l’environnement / Fuel cell are an electrochemical devices wich convert chemical energy into electricity. In this study we focus on PEMFC Proton Exchange Membrane Fuel Cells fede by hydrogen and air. This kind of fuel cell has many advantages and show extensive application potentials. If PEMFC exhibits good power capability during steady-state operation, the slow response during transient peak power demands has restrained them for being used in large-scale and high-power transportation applications, such as automobive. To overcome these difficulties, a variety of research has been carried out on the development of hybrid systems based on supercapacitors or batteries. In this work, we study the effect of passive hybridization to improve the system performance and reliability, more specifically during steep load variations. We show that SC can provide a sufficient amount of power to the system during the short time needed by the gas supply lines to respond to an increase in power or current density. This makes it possible to always feed the fuel cell with the right amount of gas without anticipating current peaks or load variations. Flat supercapacitors were also designed and made within the framework of this project. The aim was to design cheap and safe SC with materials like activated carbon electrode and LiNO3 as the electrolyte. In this study we also showed how a direct passive hybridization of PEMFC with small aqueous supercapacitors brings to the design of more efficient, simple and reliable FC systems. By using transient load (Heaviside steps), we showed that the direct hybridization of PEMFC with SC allows to extend its lifetime

La pile à combustible PEMFC est un générateur électrochimique qui présente notamment un potentiel intéressant pour des applications automobiles et dont l’utilisation pourrait contribuer à répondre aux enjeux environnementaux associés aux transports. La faible durabilité des systèmes pile en général et de la pile en particulier constitue un des verrous technologiques qui freine son déploiement. Ses conditions de fonctionnement en termes de pression, de température et d’activité des gaz étant intimement liées aux cinétiques de dégradation des composants du générateur, il est donc nécessaire de les contrôler de manière la plus fine possible. Pour ce faire, une des premières étapes est de pouvoir les surveiller de manière fiable tout au long de la vie de la pile, en temps réel et sans engendrer de surcoûts importants.Les travaux de thèses présentés dans ce manuscrit ont pour objectif d’apporter des éléments de solution à ce problème par le développement d’une approche de diagnostic robuste des conditions opératoires de la pile sans mesure directe, en environnement dynamique et avec prise en compte du vieillissement. L’approche développée repose, d’un part sur l’utilisation d’un modèle physique qui permet de simuler le comportement d’une pile dans une large gamme de conditions opératoires et d’autre part sur des mesures de courant, de tension et d’impédance, simples à mettre en œuvre. Cette approche devrait permettre le développement d’une solution embarquée.Dans un premier temps, une campagne de 1000 h d’essais sur banc a permis de caractériser une pile à la fois dans ses conditions de fonctionnement nominal et dans des conditions représentatives de défauts de fonctionnement. Ces mesures ont permis de mettre en évidence l’influence des conditions internes de fonctionnement sur la réponse en tension de la pile ainsi que sur son impédance.Dans un second temps, le modèle développé au CEA, contenant un module de dégradation a été confronté avec les mesures expérimentales. Une détermination des constantes du modèle a été effectuée et il a été montré que le modèle estime correctement la tension et l’impédance aux hautes fréquences tout au long du vieillissement, confirmant bien la possibilité d’utiliser ce modèle pour un objectif de diagnostic.L’écart entre les mesures expérimentales et les sorties simulées par le modèle physique de pile - appelés résidus – sont des indicateurs sensibles aux défauts sur les conditions opératoires, mais insensibles aux conditions dynamiques d’utilisation de la pile. Dans un troisième temps, deux résidus, générés sur la tension de sortie de la pile et sur l’impédance hautes fréquences, ont donc été utilisés pour réaliser la détection de conditions opératoires anormales. Le choix des seuils de détection est une étape importante qui permet de régler les performances de détection. Dans cette étude, la méthode a été testée avec des seuils optimaux de 11mV et 5mΩ·cm2 qui ont permis d’obtenir un score de détection de 80 %.Finalement, une méthode de classification des défauts de conditions opératoires a également été proposée. Elle met à profit une base de données de résidus calculés pour chaque type de défauts pour entraîner un classifieur de type K-plus-proches-voisins, ce qui permet alors l’identification des défauts. Le score de l’isolation sur les 1000h de tests est d’environ 60% avec de grandes disparités en fonction des défauts. Ce score est de plus de 99% pour deux des défauts de l’étude (pressions élevées et humidités faibles), 63 % pour des pressions faibles mais seulement de 20% pour une chute de température ou une augmentation d’humidité.Ces travaux ont permis de conclure que l’approche consistant à utiliser un modèle physique permet de diagnostiquer la plupart des défauts avec un taux de fausse alarme faible pendant le vieillissement. La recherche de nouvelles mesures est une piste majeure pour augmenter le score des défauts mal détectés actuellement. / The PEMFC fuel cell is an electrochemical generator that has interesting potential for automotive applications and which use could help to meet pollution challenges. Poor management of system auxiliaries or malfunctions can place the fuel cell under operating conditions that accelerate degradation processes and shorten its useful life. The- operating conditions of the fuel cell core (temperature, humidity and partial pressures) must be monitored to identify as soon as possible and without any error abnormal situations, which is particularly difficult in dynamic operating conditions and during ageing.The aim of this thesis is to provide solutions to this problem. To that end, a robust diagnostic approach of operating conditions without direct measurement, in a dynamic environment and taking ageing into account has been developed.In order to characterize the fuel cell, a campaign of experimental tests on a test bench was carried out during 1000 hours of operation, with and without faults. This test campaign also allowed to verify to what extent the easily accessible polarization curves and impedance spectroscopy depend on the internal operating conditions.The approach developed is based on one hand on the use of a physical fuel cell model that capture its behaviour for given operating conditions and on the other hand on easy-access current, voltage and impedance measurements. Thus, this allows the development of an embedded solution that minimizes the number of sensors required.The differences between the experimental measurements and the outputs computed by the physical fuel cell model – called residuals – are indicators which are sensitive to faults in operating conditions, and insensitive to usual operating dynamic conditions. Two residuals, generated from fuel cell output voltage and high frequency impedance, are used to detect abnormal operating conditions thanks to threshold detection. The choice of the detection threshold levels allows to set the detection performance in terms of good detection and false alarm probabilities.In order to take ageing into account, a degradation module computes the decrease of fuel cell voltage with time so that ageing is taken explicitly into account by residuals.Going beyond detection alone, a method to class the operating conditions faults has also been proposed. It uses a database of residuals from various known faults to train a K-nearest-neighbour classifier, so that faults can be identified and classified.The model developed in the CEA was compared with experiments carried out on the test bench. An experimental determination of the model constants was carried out using electrochemical methods (cyclic voltammetry...) and numerical ones (linear regression). It appears that the model correctly computes voltage and high-frequency impedance, confirming the possible use of this specific model for diagnostic purpose. The method has been tested with optimal thresholds that have been empirically determined. The detection score obtained is 80%. The false alarm rate is less than 5% during the test.The K-NN classifier was then validated on experimental data. The classification score during the 1000h test is around 60% with large disparities depending on the faults. This score is more than 99% for two of the studied faults (high pressures and low humidity), 63% for low pressures but only 20% for a temperature drop or humidity increase.This work concluded that the approach using a physical model diagnosed most faults with a low level of false alarms during 1000 hours of ageing. The search of new measurements to increase the score of poorly diagnosed faults thus improving diagnostic performance is a main perspective.

L ’intégration de systèmes mécaniques complexes soumis à des environnements vibratoirescontraignants nécessite de tenir compte, dès la conception, des sollicitations réelles d’usage.La thèse montre que l’environnement vibratoire ainsi que la durée d’exposition dépendent del’utilisation qui sera faite d’un système tout au long de son cycle de vie. L’ évaluation de sonl’utilisation repose sur l’ évolution conjointe du comportement des utilisateurs et du développementde la technologie du système.L’analyse de la sûreté de fonctionnement d’un système mécanique complexe a permis de considérerle système dans son ensemble et d’investiguer ainsi de fac¸on approfondie le comportementdynamique de composants critiques. La modélisation simple de systèmes mécaniques précisequalitativement et quantitativement les comportements dynamiques principaux et simule lessollicitations vibratoires auxquelles un composant critique identifié est soumis. Sur cette base, lamodélisation du comportement d’un composant mécanique permet d’ évaluer le dommage par fatiguequ’il subira. Cet indicateur apporte au concepteur une aide aux choix de la géométrie du composant.Enfin, l’environnement climatique ainsi que des impacts li ´es au fonctionnement interne du système,ont ´ et ´e pris en compte par la réalisation d’essais vibro-climatiques en fonctionnement. Ces étudesont été menées sur un système à pile à combustible intégré à un véhicule électrique à hydrogène.Elles ont permis de mettre au point un cheminement comme appui `a la conception des systèmesmécaniques complexes.Le cheminement pluridisciplinaire propos´e dans cette thèse repose donc sur l’interaction de travauxde recherche issus principalement des domaines de la sociologie, de la sûreté de fonctionnement etde la mécanique. / The integration of complex mechanical systems subject to stringent vibration environments requiresconsideration of the real conditions of use from the beginning of the design phase.The thesis shows that the vibration environment and the duration of exposure to this environmentdepend on the use of the system throughout its life cycle. The evaluation of its use is based on thejoint evolution of both the user behavior and the system technology development.The dependability analysis of a complex mechanical system leads to consider the system as a wholeand thus to investigate in depth the dynamic behavior of critical components. A basic modeling ofthe mechanical system allows to qualitatively and quantitatively identify key dynamic behaviors anddetermines the vibration loads to which selected critical components are subjected. On this basis,modeling the behavior of a mechanical component leads to assess its fatigue damage. This indicatorhelps the designer in his choice of component geometry.Finally, the climatic environment as well as effects related to the internal functioning of the system,have been taken into account by performing vibro-climatic tests of on an operating systems, i.e. a fuelcell system integrated into a hydrogen electric vehicle. This helped to develop a procedure to supportthe design of complex mechanical systems.

Le développement des piles à combustible à oxyde solide SOFC est conditionné par un abaissement de la surtension cathodique mesurée à 600-700°C. Dans cette optique, une sélection de nouveaux matériaux de cathode a été réalisée au laboratoire depuis quelques années. Ainsi, les oxydes sur-stoechiométriques en oxygène de type A2MO4+¤ (structure K2NiF4) possèdent des propriétés électrocatalytiques et de conduction de l'oxygène particulièrement intéressantes. Une étude approfondie a été menée sur les composés Nd2¤xNiO4+¤ (x = 0 et 0,05) : la réduction de l'oxygène a été caractérisée par spectroscopie d'impédance électrochimique et par voltamétrie (cellule en configuration symétrique placée sous air). Les mesures réalisées sous différentes pressions partielles d'oxygène et diverses surtensions cathodiques ont permis d'identifier les diverses contributions du mécanisme de réduction du dioxygène. L'utilisation de poudres de morphologie contrôlée (issues de différentes voies de synthèse) a conduit à réduire fortement les phénomènes de polarisation d'électrode, le transfert ionique à l'interface cathode / électrolyte restant l'étape limitante du processus. Par ailleurs, suite aux résultats particulièrement encourageants obtenus pour les cellules symétriques (faibles résistances spécifiques et surtensions cathodiques minimisées), les premiers tests en configuration de pile complète ont pu être réalisés. Après une optimisation des paramètres de mise en forme, i.e. sélection de la méthode de dépôt et du cycle thermique de frittage adapté, des densités de courant de l'ordre de 1,3 A/cm2 ont été mesurées à 0,7 V pour une température de fonctionnement de 800°C.

L'introduction des nouveaux moyens de transformation de l'énergie primaire et des nouvelles sources d'énergie renouvelables dans les réseaux de distribution entraîne l'apparition de phénomènes nouveaux qu'il est nécessaire d'étudier en détail. Le recours à la modélisation de ces nouvelles sources est nécessaire afin de permettre la simulation de leur fonctionnement. Les modélisations simplifiées utilisées dans les logiciels grands réseaux sont d'abord présentées à la lumière de l'outil Graphe Informationnel de Causalité. Cette démarche de simplification de modèles est poursuivie pour les nouveaux dispositifs de production à connexion électronique au réseau électrique. Une approche générique de modélisation et de commande des sources distribuées de production d'énergie électrique est ensuite proposée. Nous proposons une classification des sources de production décentralisées connectées aux réseaux BT en sources ynamiques caractérisées par une cinématique de transmission dans la génération de puissance et sources statiques caractérisées par l'absence de mouvement mécanique dans la génération de puissance. Dans un cas comme dans l'autre, nous présentons une approche générale de modélisation de ces sources basées sur des considérations d'échanges énergétiques afin d'en déduire les principes fondamentaux de commande. Cette approche est ensuite illustrée sur l'exemple d'une microturbine à gaz, des systèmes à piles à combustible ainsi que des systèmes photovoltaïques. Dans la partie finale de cette thèse, nous proposons deux exemples d'application d'étude de dynamique de réseaux. Le premier traite de la problématique de la régulation de la tension au point de connexion d'une source de production décentralisée. Les principaux moyens de réglage de la tension utilisés dans les réseaux de distribution sont répertoriés. On s'intéresse au réglage de la tension par le contrôle de la puissance réactive d'abord, puis, lorsque c'est nécessaire, par la limitation de la puissance active des sources de production décentralisée. Un algorithme optimisé de réglage de la tension pour les systèmes de production décentralisée est élaboré et testé en simulation. Le deuxième exemple d'application porte sur l'étude d'une source de production décentralisée (une micro turbine) connectée au réseau de distribution Basse Tension. Cette simulation est implantée sur un simulateur temps réel (Hypersim) de réseau sur lequel la source est connectée ce qui permet le test en temps réel sur de loi de commande externe au simulateur. Une étude du comportement en cas de court-circuit est proposée.