Plusieurs processus photo-induits d'énergie et de transfert d'énergie ont été étudiés en solution et dans le film par spectroscopie d'absorption transitoire et de fluorescence pour deux types de cellules solaires. Combinés avec d'autres expériences et par une analyse globale, ces phénomènes ultrarapides avec leur durée de vie ont été observés et les scénarios photo-induits ont été déterminés. La compréhension approfondie des matériaux moléculaires pourrait aider les chimistes à concevoir des cellules solaires efficaces. La première étude sur l'influence des conceptions chimiques sur la formation et la séparation des charges implique différentes fractions donneuses et différents solvants et les résultats ont été expliqués par la théorie de Marcus-Jortner combinée avec le calcul quantique. La deuxième étude porte sur les complexes Fe (II) comme photosensibilisateurs pour les cellules solaires sensibilisées aux colorants. On a étudié une série de complexes de Fe (II) homo et hétérotéptiques avec des ligands de carbène et de terpyridine en solution et dans le film. La durée de vie de l'état de transfert de la charge métal-ligand du triplet d'enregistrement du complexe Fe (II) est obtenue en solution. La compréhension du film est en cours. / Various photo-induced energy and energy transfer processes were investigated in solution and in the film by transient absorption and fluorescence spectroscopies for two types of solar cells. Combined with other experiments and through a global analysis, those ultrafast phenomena with their lifetimes were observed and the photo-induced scenarios were determined. The insight understanding of molecular materials could help chemists to design efficient solar cells.The first study about the influence of chemical designs on charge formation and separation involves different donor moieties and different solvents and the results were explained by Marcus-Jortner theory combined with quantum calculationThe second investigation is about Fe(II) complexes as photosensitizers for dye-sensitized solar cells. A series of homo- and heteroleptic Fe(II) complexes with carbene and terpyridine ligands have been studied in solution and in the film. The record triplet metal-to-ligand charge transfer state lifetime of Fe(II) complex is achieved in solution. The further understanding in the film is in progress.

Avec l’avènement du laser femtoseconde il est devenu possible de mesurer comment la démagnétisation femtoseconde peut permettre de sonder l’interaction d’échange dans les métaux ferromagnétiques. La démagnétisation induite par laser d’un matériau avec un fort couplage magnéto-élastique amène à la relaxation des contraintes mécaniques, générant ainsi des ondes acoustiques longitudinales (L) et transversales (T). Dans ce travail de thèse, la génération d’impulsions acoustiques picosecondes T par le mécanisme de démagnétostriction dans des matériaux fortement magnétostrictifs est traitée analytiquement et montrée expérimentalement dans le cas d’un alliage de Terfenol. En premier lieu, nous avons développé un modèle phénoménologique de magnétostriction directe dans un film monocristallin de Terfenol. Les expériences pompe-sonde linéaire MOKE résolues en temps montrent que la relaxation transitoire des contraintes magnéto-élastiques du film amène à l’excitation d’ondes GHz acoustiques L at T. Ces résultats sont la première observation expérimentale de l’excitation d’ondes acoustiques transversales picoseconde par mécanisme de démagnétostriction induit par laser. En second lieu, nous avons analysé le processus d’interaction d’ondes acoustiques L avec l’aimantation d’un film mince de Terfenol. L’onde acoustique picoseconde produit un changement de magnétisation du film et induit la conversion de modes acoustiques. C’est une autre voie de génération d’ondes acoustiques T que nous avons mis en évidence. La gamme de fréquence des impulsions générées est liée à l’échelle de temps de démagnétisation, qui corresponds à quelques centaines de GHz - 1 THz. / With the advent of femtosecond lasers it became possible to measure how femtosecond optical demagnetization can probe the exchange interaction in ferromagnetic metals. Laser-induced demagnetization of materials with strong magneto-elastic coupling should lead to the release of its build-in strains, thus to the generation of both longitudinal (L) and shear (S) acoustic waves. In this thesis, generation of shear picosecond acoustic pulses in strongly magnetostrictive materials such as Terfenol is processed analytically and shown experimentally. In case of Terfenol with strong magneto-crystalline anisotropy, laser induced demagnetostriction is responsible for S excitation. First, the phenomenological model of direct magnetostriction in a Terfenol monocrystalline film is developed. The shear strain generation efficiency strongly depends on the orientation of the film magnetization. Time-resolved linear MOKE pump-probe experiments show that transient laser-induced release of the magnetoelastic strains lead to the excitation of GHz L and S acoustic waves. These results are the first experimental observation of picosecond shear acoustic wave excitation by laser-induced demagnetostriction mechanism. Second, the interaction of an optically generated L acoustic pulse with the magnetization of a Terfenol thin film is reported. Arrival of the picosecond strain wave alters a change of its magnetization and leads to acoustic mode conversion, which is another pathway of shear acoustic wave generation. The frequency bandwidth of the generated acoustic pulses matches the demagnetization timescale and lies in the range of several hundreds of GHz, close to 1 THz.

Dans cette thèse, on s’intéresse à l'étude théorique et à la simulation numérique de la dynamique de charges et de spins dans des nano-structures métalliques. Ces dernières années la physique des nano-structures métalliques à connu un intérêt croissant, aussi bien d'un point de vue de la physique fondamental que d'un point de vue des applications technologiques. Il est donc essentiel d'avoir des modèles théoriques nous permettant de décrire correctement ce type d'objets. Cette thèse comporte deux études distinctes. Dans un premier temps on utilise un modèle semi-classique dans l'espace des phases afin d'étudier la dynamique de charges et de spins dans des films ferromagnétiques(Nickel). On décrit dans le même modèle le magnétisme itinérant et le magnétisme localisé. On montre qu'il est possible, en excitant le système avec un laser pulsé femtoseconde dans le domaine du visible, de créer un courant de spin oscillant dans la direction normal du film sur des temps ultrarapides(femtoseconde). Dans un second temps on s’intéresse à la dynamique de charge d'électrons confinés dans des nano-particules d'Or ou bien encore par des potentiels anisotropes. On montre que de telles systèmes sont des candidats intéressant pour faire de la génération d'harmoniques. / In this thesis we focus on the theoritical description and on the numerical simulation of the charge and spin dynamics in metallic nano-structures. The physics of metallic nano-structures has stimulated a huge amount of scientific interest in the last two decades, both for fundamental research and for potential technological applications. The thesis is divided in two parts. In the first part we use a semiclassical phase-space model to study the ultrafast charge and spin dynamics in thin ferromagnetic films (Nickel). Both itinerant and localized magnetism are taken into account. It is shown that an oscillating spin current can be generated in the film via the application of a femtosecond laser pulse in the visible range. In the second part we focus on the charge dynamics of electrons confined in metallic nano-particles (Gold) or anisotropic wells. We show that such systems can be used for high harmonic generation.

Ce travail vise à étudier l’apport des technologies d’intégration 3D à l’imagerie CMOS ultra-rapide. La gamme de vitesse d’acquisition considérée ici est du million au milliard d’images par seconde. Cependant au-delà d’une dizaine de milliers d’images par seconde, les architectures classiques de capteur d’images sont limitées par la bande passante des buffers de sortie. Pour atteindre des fréquences supérieures, une architecture d’imageur burst est utilisée où une séquence d’une centaine d’images est acquise et stockée dans le capteur. Les technologies d’intégration 3D ont connu un engouement depuis une dizaine d’années et sont considérées comme une solution complémentaire aux travaux menés sur les dispositifs (transistors, composants passifs) pour améliorer les performances des circuits intégrés. Notre choix s’est porté sur une technologie où les circuits intégrés sont directement empilés avant la mise en boitier (3D-SIC). La densité d’interconnexions entre les différents circuits est suffisante pour permettre l’implémentation d’interconnexions au niveau du pixel. L’intégration 3D offre d’intéressants avantages à l’imagerie intégrée car elle permet de déporter l’électronique de lecture sous le pixel. Elle permet ainsi de maximiser le facteur de remplissage du pixel tout en offrant une large place aux circuits de conditionnement du signal. Dans le cas de l’imagerie burst, cette technologie permet de consacrer une plus grande surface aux mémoires dédiées au stockage de la séquence d’image et ce au plus proche des pixels. Elle permet aussi de réaliser sur la puce la conversion analogique numérique des images acquises. / This work aims to study the inflows of the 3D integration technology to ultra-high speed CMOS imaging. The acquisition speed range considered here is between one million to one billion images per second. However above ten thousand images per second, classical image sensor architectures are limited by the data bandwidth of the output buffers. To reach higher acquisition frequencies, a burst architecture is used where a set of about one hundred images are acquired and stored on-chip. 3D integration technologies become popular more than ten years ago and are considered as a complementary solution to the technological improvements of the devices. We have chosen a technology where integrated circuits are stacked on the top of each other (3D-SIC). The interconnection density between the circuits is high enough to enable interconnections at the pixel level. The 3D integration offers some significant advantages because it allows deporting the readout electronic below the pixel. It thus increases the fill factor of the pixel while offering a wide area to the signal processing circuit. For burst imaging, this technology provides more room to the memory dedicated to the image storage while staying close to the pixel. It also allows implementing analog to digital converter on-chip.

Ces travaux de thèse présentent l’étude des différentes classes d’effets linéaires et non-linéaires en optiquequi génèrent des événements extrêmes dont les propriétés sont analogues à celles des « vagues scélérates » destructrices qui apparaissent à la surface des océans. La thèse commence avec un bref aperçu de l’analogie physique entre la localisation d’onde dans les systèmes hydrodynamique et les systèmes optique, pour lesquels nous décrivons les mécanismes de génération de vagues scélérates linéaire et non-linéaire. Nous présentons ensuite quelques résultats numérique et expérimentaux de la génération de vagues scélérates dans un système optique linéaire dans le cas d’une propagation spatiale d’un champ optique qui présenteune phase aléatoire, où nous interprétons les résultats obtenus en terme de caustiques optiques localisées.Nous considérons ensuite les vagues scélérates obtenues dans des systèmes non-linéaires qui présentent une instabilité de modulation décrite par l’équation de Schrödinger non-linéaire (ESNL). Nous présentons une étude numérique détaillée comparant les caractéristiques spatio-temporelles des structures localisées obtenues dans les simulation numérique avec les différentes solutions analytiques obtenues à partir de l’ESNL.Deux études expérimentales d’instabilités de modulation sont ensuite effectuées. Dans la première, nous présentons des résultats expérimentaux qui étudient les propriétés d’instabilité de modulation en utilisant un système d’agrandissement temporel par lentille temporelle; dans la deuxième, nous rapportons des résultats expérimentaux sur les propriétés des instabilités de modulation dans le domaine fréquentiel en utilisant une technique de mesure spectrale en temps-réel. Cette dernière étude examine l’effet sur la bande spectrale et surla stabilité d’un faible champ perturbateur. Tous les résultats expérimentaux sont comparés avec la simulation d’ESNL et abordés en termes des propriétés qualitatives d’instabilité de modulation. Dans toutes ces études,différentes propriétés statistiques sont analysées en rapport avec l’apparition des vagues scélérates. / This thesis describes the study of several different classes of linear and nonlinear effects in optics that generatelarge amplitude extreme events with properties analogous to the destructive “rogue waves” on the surface of theocean. The thesis begins with a brief overview of the analogous physics of wave localisation in hydrodynamicand optical systems, where we describe linear and nonlinear rogue wave generating mechanisms in bothcases. We then present numerical and experimental results for rogue wave generation in a linear opticalsystem consisting of free space propagation of a spatial optical field with random phase. Computed statisticsbetween experiment and modelling are in good agreement, and we interpret the results obtained in termsof the properties of localised optical caustics. We then consider rogue waves in the nonlinear system ofmodulation instability described by the Nonlinear Schrodinger Equation (NLSE), and a detailed numericalstudy is presented comparing the spatio-temporal characteristics of localised structures seen from numericalsimulations with different known analytic solutions to the NLSE. Two experimental studies of modulationinstability are then reported. In the first, we present experimental results studying the properties of modulationinstability using a time-lens magnifier system; in the second, we report experimental results studying thefrequency-domain properties of modulation instability using real-time spectral measurements. The latter studyexamines the effect of a weak seed field on spectral bandwidth and stability. All experimental results arecompared with the NLSE simulations and discussed in terms of the qualitative properties of modulationinstability, in order to gain new insights into the complex dynamics associated with nonlinear pulse propagation.In all of these studies, different statistical properties are analised in relation to the emergence of rogue waves.

La dispersion de particules par une onde de souffle ou de choc induit la formation de structures régulières qui prennent la forme de jets de particules. Jusqu'à présent, les expériences n'ont été réalisées qu'en trois dimensions rendant difficile l'exploitation des données. Dans cette étude, une onde de souffle, générée à l'extrémité d'un tube à choc, débouche au centre d'un anneau de particules solides initialement confiné dans une cellule de Hele-Shaw. Pour la première fois, à partir d'une expérience de laboratoire, la formation de jets de particules est observée dans une configuration quasi bi-dimensionnelle et pour de faibles niveaux de pression. Grâce à un système de visualisation ultra-rapide, il a été mis en évidence que la sélection du nombre de jets de particules est un processus instationnaire. Nous avons observé que les jets de particules sont initialement formés à l'intérieur de l'anneau et sont ensuite expulsés à l'extérieur du front de particules en expansion. L'influence de nombreux paramètres, tels que la densité et le diamètre des particules, la surpression générée et la géométrie de l'anneau, ont été étudiées. La synthèse des résultats expérimentaux obtenus a permis d'établir certaines relations empiriques reliant le nombre de jets aux propriétés initiales. De plus, la formation de fines perturbations sur le front externe de la couche de particules a été observée. Ce phénomène est quant à lui indépendant des jets principaux et dépend seulement de la nature des particules. / The dispersion of particles by a blast or a shock wave induces the formation of coherent structures which take the form of particle jets. All the experiments conducted so far have been performed in three-dimensional geometry. In the present study, a blast wave, issuing from the discharge of a planar shock wave at the exit of a conventional shock tube, is generated in the center of a granular medium ring initially confined inside a Hele-Shaw cell. With the present experimental set-up, under impulsive acceleration, a solid particle jet formation is clearly obtained and observed in a quasi-two-dimensional configuration, for the first time. From fast flow visualizations, we highlighted that the selection of the number of jets is unsteady. We noticed, in all instances, that the jets are initially generated inside the particle ring and thereafter expelled outward. This point has not been observed in three-dimensional experiments. The influence of many parameters such as density and diameter of particles, the generated pressure and the geometry of the ring, has been studied. Empirical relationships were deduced from the experimental curves. Moreover, we observed in detail the formation of very thin perturbations created around the external surface of the dispersed particle layer. This phenomenon is independent of the main jet formation and solely depends on the nature of particles.

Cette thèse se concentre sur la contrôlabilité de l'indice de réfraction au niveau sub-micronique par changements d'indice induits par laser sur de longues dimensions i.e., avec des hauts rapports d'aspect élevés et des sections à l'échelle nanométrique. À cette fin, nous explorons les faisceaux ultracourts de Bessel non-diffractifs d'ordre zéro et les facteurs qui contribuent au confinement de l'énergie au-delà de la limite de diffraction. Le traitement par laser de matériaux transparents à l'aide de faisceaux non diffractifs offre un avantage important pour les structures sub-microniques en volume de haut rapport d'aspect à des fins applicatives en nanophotonique et en nanofluidique. Nous présentons l'effet de différentes conditions de focalisation et de paramètres laser sur la modification de la silice fondue, explorant ainsi les différents régimes d'interaction. Cette thèse aborde essentiellement des conditions modérées de focalisation car elles offrent un régime d'interaction stable sur une large gamme de paramètres laser, permettant l'ingénierie de la dispersion. La durée de l'impulsion laser s'est révélée être essentielle dans la définition du type de modification de l'indice de réfraction ou de modification structurale. Par exemple, l'usinage utilisant des impulsions laser femtosecondes entraîne une augmentation des structures d'indice de réfraction alors que les impulsions laser picosecondes engendrent une cavité uniforme i.e., des structures de faible indice. Pour acquérir un meilleur contrôle et une meilleure précision du dépôt d'énergie laser, un ensemble de mécanismes physiques responsables des dommages induits par laser dans des conditions d'excitation non-diffractives a été observé expérimentalement et examiné par des simulations indiquant le rôle essentiel de la diffusion de la lumière sur les électrons. Des mesures de microscopie pompe-sonde résolues en temps avec une résolution temporelle sub-picoseconde et spatiale sub-micronique donnent accès à l'excitation et à la relaxation dynamique instantanées. La transmission optique dynamique et le contraste de phase offrent des informations complémentaires sur la réponse électronique ou sur celle de la matrice vitreuse. La dynamique ultrarapide des porteurs libres a été particulièrement étudiée puisque le transfert d'énergie des électrons vers le réseau est la clé de transformation ultérieure du matériau. Le rôle de l'excitation instantanée pour différentes durées et énergie d'impulsion laser est exposé. Ainsi, la dynamique complète des porteurs de charge est présentée pour différents paramètres du laser. En particulier, la dynamique d'obtention de structures d'indice de réfraction positif et des cavités uniformes indique deux chemins différents de relaxation électronique et de dépôt de l'énergie: une relaxation rapide par l'intermédiaire de défauts pour les structures d'indice positif et une relaxation thermomécanique lente pour les cavités nanométriques. Enfin, en corrélant les résultats des études résolues en temps, les simulations et les résultats de photoluminescence après irradiation, nous formulons des scénarios potentiels de formation de l'indice de réfraction positif ainsi que des structures d'indice faible ou de vides uniformes / This thesis is focused on the controllability of laser-induced refractive index changes at sub-micron level over long dimensions i.e., with high aspect ratios and sections on the nanoscale. To this end, we explore non-diffractive zerothorder ultrafast Bessel beams and factors contributing to energy confinement beyond the diffraction limit. Laser processing of transparent materials using non-diffracting beams offers a strong advantage for high aspect ratio submicron structures inside the bulk in view of nanophotonics and nanouidics applications. We present the role of various focusing conditions and laser parameters on material modification in bulk fused silica and explore the different interaction regimes. This thesis tackles mostly the moderate focusing conditions as they offer a stable interaction regime backed up dispersion engineering over a large range of laser parameters. The laser pulse duration was found to be key in defining the type of laser induced refractive index or structural modification. For instance, machining using femtosecond laser pulses results in increased refractive index structures whereas picosecond laser pulses result in uniform void i.e., low index structures. To acquire better control over the laser energy deposition and precision, a range of physical mechanisms responsible for the laser induced damage in non-diffractive excitation conditions have been observed experimentally and further interrogated by simulations indicating a critical role of light scattering on carriers. Time-resolved pump-probe microscopy measurements with a sub-picosecond temporal and sub-micron spatial resolution allow access to the instantaneous excitation and relaxation dynamics. Dynamic optical transmission and phase contrast o_er complementary information of either electronic and glass matrix response. Primarily, ultrafast dynamics of free carriers was studied as the electron mediated energy transfer to the lattice is key to the subsequent material transformation. Role of instantaneous excitation at different laser pulse durations and energies is outlined. Then complete carrier dynamics is presented at different laser parameters. Particularly dynamics in conditions of positive refractive index structures and uniform voids is indicating two different paths of electronic relaxation and energy deposition: a fast defect mediated relaxation for positive index structures and slow thermomechanical relaxation for nanosize void structures. Finally, by correlating the results of time resolved studies, simulations and post-irradiated photoluminescence results, we formulate potential formation scenarios for the positive refractive index and low index or uniform void structures

La matière dense et tiède (WDM pour Warm Dense Matter) est caractérisée par des températures proches de celle de Fermi et des densités proches du solide. Cette thèse présente des études expérimentales de la WDM éventuellement hors équilibre électron-ion, à l'aide de la spectroscopie d'absorption X près des seuils (XANES) résolue en temps. Nous avons développé un dispositif expérimental de XANES résolu en temps, basé sur un spectromètre à deux cristaux de Bragg, qui permet d'obtenir d'une part le signal émis par la source X utilisée, et d'autre part le signal transmis à travers un échantillon fin d'aluminium. La comparaison de ces deux grandeurs permet de mesurer l'absorption absolue de l'échantillon. L'échantillon est excité par un faisceau laser ultra-bref afin d'atteindre les conditions thermodynamiques attendues.Le dépôt laser étant réalisé sur les électrons de l'échantillon, les ions restent froids pendant l'interaction. L'équilibration thermique qui suit a une durée attendue de l'ordre de quelques picosecondes. Lors d'une première expérience, nous avons étudié la dynamique des transitions de phase subies par une feuille d'aluminium de 100 nm d'épaisseur, chauffée par un laser de 120 fs, avec un flux relativement élevé (6 J/cm²). La transition solide-liquide a lieu sur une échelle de temps plus faible que la résolution (environ 3 ps). La transition liquide-vapeur atomique a lieu après une vingtaine de picosecondes, en accord avec des simulations hydrodynamiques. Afin d'observer plus précisément la transition solide-liquide, nous avons réalisé une seconde expérience avec des flux plus faibles (< 1J/cm²). La feuille d'aluminium reste dans un état localement structuré aux temps longs. L'observation de la diminution progressive des modulations XANES, correspondant à une perte partielle d'ordre local, permet de déterminer la dynamique de l'augmentation de la température ionique. La comparaison des résultats expérimentaux avec des simulations hydrodynamiques, et de dynamique moléculaire quantique, a montré que le XANES est un diagnostic pertinent de la température ionique pendant et au delà de la fusion, permettant de suivre l'équilibration thermique électrons-ions. Nous avons constaté un temps caractéristique de l'équilibration significativement plus long qu'attendu, ce qui questionne la détermination du taux de collisions électrons-ions dans le régime dense et tiède. Ce même diagnostic a été exploité lors de deux expériences où nous avons étudié la silice comprimée par un choc laser jusqu'à des densités atteignant plus de deux fois celle du solide. Nous avons ainsi pu suivre l'évolution des structures électronique et ionique de la silice. Pour obtenir une meilleure résolution temporelle, nous avons réalisé deux autres expériences en utilisant une source X bêtatron et un laser X à électrons libres. La faisabilité d'expériences de XANES avec des résolutions femtosecondes a ainsi été démontrée. / Warm Dense Matter (WDM) is characterized by temperatures near the Fermi one and densities close to the solid. Experimental studies of WDM eventually out of electron-ion equilibrium are presented in this thesis with the help of time-resolved X-ray Absorption Near Edge Spectroscopy(XANES).We have developed a time-resolved XANES set-up, based on a two-Bragg-crystals spectrometer, allowing to record in one hand the X-ray source emitted signal, and in the other hand the transmitted one through a thin aluminum sample. The absolute absorption of the sample is measured comparing these two signals. The aluminum sample is heated by an ultrafast laser beam in order to reach the required thermodynamical conditions. Note that the energy is deposited on the electrons, whereas the ions keep cold during the interaction. The thermal equilibration follows with an expected picosecond time scale. We performed a first experiment with the aim of studying the phase transitions undergone by a 100 nm depth aluminum foil, heated with a 120fs laser with a high fluence (6 J/cm²). The solid-liquid transition occurs on a time-scale shorter than the experimental resolution (about 3 ps). Le liquid-vapor transition occurs after about 20 ps, consistent with hydrodynamical simulations. In order to study more precisely the solid-liquid transition, we performed a second experiment with the same set-up but lower laser fluences (< 1 J/cm²). The aluminum foil stays in a locally-structured state even after long delays. The dynamics of the ionic temperature increase can be followed watching the progressive lessening of XANES modulations, corresponding to a partial decrease of the local order. Then one can reach the thermal electron-ion equilibration dynamics. The comparison of experimental data with hydrodynamics and quantum molecular dynamics simulations have revealed the relevance of XANES measurements in order to follow the ionic temperature during and above melting. The precision of the measurements allow to notice a significantly longer equilibration time-scale than expected, questioning the electron-ion collision rate determination in the warm dense regime. The same diagnostic has been operated during two experiments in order to study laser-shock compressed silica up to densities doubling the solid one. We have been able to follow the evolution of the electronic and ionic structures of silica. In order to reach a shorter time resolution, we performed experiments with two other X-ray sources : betatron and a X-ray free electron laser. The feasibility of femtosecond time-resolved XANES experiments have been demonstrated.

Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm−2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d’ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu’il repasse à proximité de l’ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d’un flash attoseconde (1as=10 −18s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d’impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d’harmoniques de la fréquence lasers. L’étape de recombinaison de l’électron avec l’ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d’harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l’ion pendant l’excursion de l’électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l’émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l’ordre de l’Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l’émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l’émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé. Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l’émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l’émission attoseconde induites par l’excitation d’un paquet d’ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l’utilisation d’un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu’il est si sensible qu’il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d’excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l’azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l’émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d’étudier précisément l’émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d’alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d’en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les molécules. / When a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency.In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensionnal (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects.

Ce travail s'inscrit dans le cadre du développement de matériaux composites nanostructurés à propriétés électriques et magnétiques inédites. Afin de répondre à des besoins technologiques pour, l'électronique de puissance intégrée : le stockage ou la transmission de l'énergie, les télécommunications (antenne intégrée...), le stockage de l'information par enregistrement magnétique et le marquage biologique, le composite doit présenter globalement une polarisation magnétique élevée ainsi qu'un comportement isolant permettant de pousser les limites fréquentielles, minimiser les pertes dynamiques et découpler les grains entre eux. Les matériaux composites élaborés sont constitués d'une matrice d'accueil - magnétique (ferrite spinelle) ou non-magnétique (diélectrique = silice) - dans laquelle sont dispersées des particules métalliques (Fer-Nickel ou Cobalt). Ces matériaux sont novateurs dans la mesure où le matériau final peut bénéficier d'un couplage des propriétés magnétiques des deux phases constitutives. L'holographie électronique en transmission a mis en évidence une ocnfiguration de spins de type « vortex » dans les nanoparticules de Fe30Ni70. Les mesures holographiques ont été comparées au profil de l'aimantation, dans un vortex, modélisé par une approche micromagnétique. Des analyses physico-chimiques approfondies nous ont permis de confirmer les topologies visées : pour le composite métal-diélectrique, l'épaisseur de la couche d'enrobage a pu être contrôlée à l'échelle nanonométrique. Pour le composite métal-oxyde obtenu par croissance directe du ferrite sur la phase métallique, on a démontré une bonne dispersion des particules métalliques. Les propriétés magnétiques et structurales des différents composites, en poudre ou compactés par SPS (compactage-frittage flash), ont été caractérisées et discutées. Les propriétés fonctionnelles ont été aussi étudiées et sont très prometteuses pour les applications visées. L'enrobage des nanoparticules par la silice a permis la préparation de leur surface dans la perspective d'une fonctionnalisation par des entités biologiques.