L'objectif de cette thèse est d'étudier la fiabilité et la cyclabilité des jonctions Tunnel magnétique pour mieux comprendre les mécanismes de dégradation et de claquage de la barrière. Une étude de l'endurance de la barrière MgO jusqu'au claquage électrique est présentée. Les échantillons ont été testés sous un mode impulsionnel. Par l'étude de l'effet de retard entre des impulsions successives, une durée de vie optimale des JTM est observée pour une valeur intermédiaire de retard entre les impulsions correspondant à un compromis optimal entre la densité moyenne de charge piégée dans la barrière et la modulation temporelle de charge. En outre, un modèle de piégeage / dépiégeage de charge a été développé qui appuie cette interprétation. L'étude souligne le rôle des pièges de charges dans le mécanisme de claquage de la barrière tunnel. Elle montre aussi que l'endurance extrêmement longue pourrait être obtenue en réduisant la densité des sites de piégeage d'électrons dans la barrière tunnel. Puis, une étude de l'endurance et le bruit basse fréquence a été dans les jonctionS CoFeB/MgO/CoFeB pour STT-MRAM ou TA-MRAM. Une corrélation a été observée et expliquée par la présence de sites de piégeage d'électrons dans la barrière de MgO et le rôle des phénomènes de charge/ décharge à la fois dans la fiabilité et la puissance du bruit en 1 / f électrique. Ces résultats prouvent que le test du bruit basse fréquence peut être utilisé comme une caractérisation prédictive de l'endurance. Enfin, en perspectives, des mesures complémentaires en été proposées pour développer plus le modèle de charge/décharge, une optimisation de la barrière pourrait ainsi être réaliser pour réduire le nombre des pièges de charge au sein de la barrière et par conséquent améliorer la fiabilité des jonctions Tunnel. / The thesis objective is to study the Magnetic Tunnel Junction reliability and cyclability to more understand the barrier breakdown mechanisms. An investigation of barrier endurance till electrical breakdown in MgO-based magnetic tunnel junctions (MTJs) is presented. Samples were tested under pulsed electrical stress. By studying the effect of delay between successive pulses, an optimum endurance of MTJs is observed for an intermediate value of delay between pulses corresponding to an optimum trade-off between the average density of charge trapped in the barrier and the amplitude of its time-modulation at each voltage pulse. Furthermore, a charge trapping/detrapping model was developed which support this interpretation. The study emphasizes the role of electron trapping/detrapping mechanisms on the tunnel barrier reliability. It also shows that extremely long endurance could be obtained in MTJs by reducing the density of electron trapping sites in the tunnel barrier. Then the write endurance and the 1/f noise of electrical origin were characterized in CoFeB/MgO/CoFeB MTJ for STT-MRAM or TA-MRAM. A correlation was observed and explained by the presence of electron trapping sites in the MgO barrier and the role of electron trapping/detrapping phenomena in both the MTJ reliability and its 1/f electrical noise power. These results suggest that 1/f noise could be used as a predictive characterization of the MTJ endurance. Finally, as thesis perspectives, some complement measurements were proposed to further investigate this model and an optimization of MgO barrier which could be carried out to reduce the density of these trapping sites was presented to ameliorate the MTJs reliability.

Afin de concurrencer les mémoires à accès aléatoire de type DRAM actuellement sur le marché, les mémoires magnétiques ont depuis quelques années fait l'objet de nombreuses études afin de les rendre aussi performantes que possible. Dans ce contexte, les jonctions tunnel magnétiques à double barrière pourraient présenter des avantages significatifs en termes de vitesse de lecture et de consommation électrique. Nous avons en effet fait la démonstration que les structures à double barrière permettent, pour une configuration antiparallèle des aimantations des polariseurs, d'accroître les effets de transfert de spin assurant ainsi des courants d'écriture faibles. Dans la configuration parallèle des polariseurs, le phénomène est inversé et le couple par transfert de spin résultant est considérablement réduit. Cela permettrait de lire l'information plus rapidement en utilisant des tensions du même ordre de grandeurs que celles utilisées pour l'écriture. Nous avons par ailleurs proposé une méthode d'analyse permettant de caractériser les deux barrières tunnel par des mesures électriques en pleine plaque, ce qui facilite le développement des matériaux et atteste des propriétés électriques attendues avant nanofabrication. / Since a few years, magnetic memories have been extensively studied in order to compete with already existing Random Access Memories such as DRAM. In this context, double barrier magnetic tunnel junctions may have significant assets in terms of reading speed and electrical consumption. In fact, we demonstrated that spin transfer torque is enhanced when polarizers magnetizations are antiparallel, thus yielding a decrease of the writing current. On the contrary, when polarizers are parallel, spin transfer torque is drastically shrinked, thus allowing fast reading of the storage layer state at a voltage as large as the writing voltage. Moreover, we proposed an analysis method to characterize both tunnel barriers by full-sheet electrical measurements, leading to considerable gain of time in material developpement.

La découverte du graphène a récemment ouvert de nouvelles opportunités en termes de fonctionnalités et de performances pour les dispositifs de spintronique. Ce travail comporte deux études sur l’utilisation du graphène en spintronique.C’est en premier lieu pour ses propriétés de transport de spin que le graphène a suscité un fort intérêt en spintronique. En effet, de par sa forte mobilité et son faible couplage spin-orbite, il est rapidement apparu comme ayant un fort potentiel pour le transport de l’information de spin avec des longueurs de diffusion de spin attendues de l’ordre de la centaine de microns.Dans une première étude, je m'intéresse au graphène en tant que plateforme pour propager un courant polarisé en spin. Je décris tout d'abord les principales techniques de mesure de vannes de spin latérales, en insistant sur l'importance de la barrière tunnel pour se placer dans les conditions appropriées à la mesure des propriétés intrinsèques au graphène. Je présente ensuite les résultats que j’ai obtenus. Je commence par ceux sur graphène épitaxié sur SiC dans lequel nous avons réussi à injecter, propager et détecter un courant polarisé en spin créé soit grâce à un injecteur ferromagnétique (Co/Al2O3), soit par effet Hall de spin (à partir du platine). Je présente ensuite les résultats obtenus sur un autre type de graphène grande surface, le graphène CVD monocouche, pour lequel j'ai pu expérimenter une nouvelle barrière tunnel: le nitrure de bore hexagonal.Par-delà ses propriétés de transport latéral, le graphène pourrait avoir un autre intérêt pour la spintronique, par exemple dans le cadre de la passivation des couches ferromagnétiques dans les jonctions tunnel magnétiques.Dans une seconde étude, je m'intéresse au graphène comme membrane pour protéger une électrode ferromagnétique de l'oxydation tout en autorisant l’extraction d’un courant polarisé en spin. Aujourd’hui, dû à la propension naturelle des matériaux ferromagnétiques à s’oxyder, les procédés humides/oxydants sont souvent exclus de la fabrication de dispositifs de spintronique. Après avoir introduit les enjeux, je présente mes résultats expérimentaux. Je montre tout d'abord qu’une monocouche de graphène suffit à empêcher l'oxydation d'une électrode de nickel et qu’un filtrage de spin intéressant apparaît à l'interface Ni/Graphène. Je valide ensuite l'ensemble de ce potentiel en montrant qu'on peut utiliser une technique oxydative de dépôt tel que l'Atomic Layer Deposition (ALD) sans endommager les propriétés de l'électrode ferromagnétique Ni+Graphène. Le procédé d’ALD, bien qu'utilisé partout en électronique (cette technique sert aujourd’hui à réaliser les grilles des transistors d’Intel), était jusqu’ici proscrit car il met en jeu des molécules telles que l'ozone ou l'eau et est donc par nature oxydant. Enfin, je montre que le filtrage de spin à l’interface Ni/Graphène aboutit alors à une inversion quasi-totale de la polarisation en spin du Ni.Ce travail de thèse montre que le graphène peut être utilisé comme canal de transport d’un courant polarisé en spin, comme membrane protectrice imperméable à l’oxydation ou encore comme filtre à spin. L’ensemble de ces travaux illustre la richesse des applications du graphène pour la spintronique. / Graphene discovery has opened new opportunities in terms of functionality and performance for spintronics devices. This work presents two examples of what graphene can bring to the spintronics field.Graphene first aroused interest amongst the community because of its excellent properties for transporting spin information. Indeed, thanks to its high reported mobilities and its weak spin-orbit coupling, graphene quickly became a high-potential candidate to transport spin information with expected spin diffusion length in the hundreds of microns range.In the first part of this thesis, I study graphene as a platform to propagate a spin polarized current. I first describe the main techniques to measure lateral spin valves, emphasizing the importance of the tunnel barrier being under the right conditions to permit measurement of the intrinsic properties of graphene. I then present my results. I begin with the results obtained on epitaxial graphene on SiC, in which I was able to inject, propagate and detect a spin current created either by a ferromagnetic injector (Co/Al2O3), or through the spin Hall effect (from Pt). Then, I present the results obtained on another large-area graphene, a single layer of graphene grown by CVD on which I tested a new unnel barrier : hexagonal boron-nitrideBeyond its potential as a platform to transport spin information, other opportunities for graphene in spintronics exist, for example its use in the passivation of ferromagnetic layers in magnetic tunnel junctions.In the second part of this thesis, I am interested in graphene’s potential as a membrane that could protect ferromagnets from oxidation while simultaneously allowing the extraction of a spin current. Indeed, because of the natural propensity of the ferromagnetic material to be oxidized, humid and oxidative processes are excluded from the fabrication of spintronic devices. After introducing the background motivation, I present my experimental results. I first show that a single layer of grapheneis enough to prevent the oxidation of a Ni electrode and that an interesting spin filtering effect happens at the interface Ni/Graphene. I then confirm this by showing that it is possible to use an oxidative technique like Atomic Layer Deposition (ALD) without damaging the properties of the ferromagnetic electrode Ni+Graphene. ALD is widely used in electronics (Intel uses it to make its transistor gates) but was up to now prohibited in spintronics because it involves oxidative molecules like water or ozone. Finally, I show that the spin-filtering effect at the interface Ni/Graphene leads to a quasi-total reversal of the spin polarisation of the Ni.This thesis shows that graphene can be used as a channel to transport spin information, as a protective membrane to protect against oxidation, or as a spin filter. All this work illustrates the richness of graphene applications for spintronics.

Diese Dissertation befasst sich mit der Untersuchung der maßgeblichen Herausforderungen der heutigen TMR-Präparation (tunneling magnetoresistance) für beispielsweise Magnetfeldsensor- oder auch Speichertechnologie (MRAM – magnetic random access memory). Im ersten Teil der Arbeit werden die elektronischen, strukturellen und magnetischen Eigenschaften der ferromagnetischen Elektrode eines typischen magnetischen Tunnelkontaktes, z.B. CoFeB, erforscht, wobei spektroskopische Ellipsometrie, magnetooptische Spektroskopie, Röntgendiffraktometrie und Messverfahren für den spezifischen elektrischen Widerstand zum Einsatz kommen. Weiterhin wurde der Einfluss der Temperatur einer thermischen Behandlung auf die optischen und magneto-optischen Merkmale untersucht, wobei eine starke Korrelation zwischen den beobachteten spektralen Merkmalen und der Kristallisation von CoFeB nachgewiesen wurde. Die (magneto-) optische Spektroskopie bietet somit eine zerstörungsfreie und besonders sensitive Validierungsmethode für die Dünnschichtkristallisation, die in die moderne CMOS Herstellungstechnologie integriert werden kann. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit dem lokalen Tempern unter Verwendung eines fokussierten Laserstrahls, mit dem Ziel die Referenzmagnetisierung in einem magnetischen Tunnelkontakt definiert einzustellen und die Wirkung der hierfür notwendigen thermischen Behandlung auf die übrigen Schichten im Schichtstapel zu untersuchen. Hierzu wurden zahlreiche Parameter für das laserbasierte lokale Tempern variiert, um die optimale Austauschfeldstärke im magnetischen Referenzsystem einzustellen, idealerweise ohne den gegebenen Schichtstapel zu schädigen. Schließlich wurde der Einfluss des laserbasierten Temperns (als auch des Ofentemperns) auf die Unversehrtheit der Schichten und Grenzflächen, insbesondere auf die Diffusion verschiedener Elemente, mittels Röntgen-Photoemissionsspektroskopie untersucht.

La jonction tunnel magnétique (JTM) commutée par la couple de transfert de spin (STT) a été considérée comme un candidat prometteur pour la prochaine génération de mémoires non-volatiles et de circuits logiques, car elle fournit une solution pour surmonter le goulet d'étranglement de l'augmentation de puissance statique causée par la mise à l'échelle de la technologie CMOS. Cependant, sa commercialisation est limitée par la fiabilité faible, qui se détériore gravement avec la réduction de la taille du dispositif. Cette thèse porte sur l'étude de la fiabilité des circuits basés sur JTM. Tout d'abord, un modèle compact de JTM incluant les problèmes principaux de fiabilité est proposé et validé par la comparaison avec des données expérimentales. Sur la base de ce modèle précis, la fiabilité des circuits typiques est analysée et une méthodologie d'optimisation de la fiabilité est proposée. Enfin, le comportement de commutation stochastique est utilisé dans certaines nouvelles conceptions d'applications classiques. / Spin transfer torque magnetic tunnel junction (STT-MTJ) has been considered as a promising candidate for next generation of non-volatile memories and logic circuits, because it provides a perfect solution to overcome the bottleneck of increasing static power caused by CMOS technology scaling. However, its commercialization is limited by the poor reliability, which deteriorates severely with device scaling down. This thesis focuses on the reliability investigation of MTJ based non-volatile circuits. Firstly, a compact model of MTJ including main reliability issues is proposed and validated by the comparison with experimental data. Based on this accurate model, the reliability of typical circuits is analyzed and reliability optimization methodology is proposed. Finally, the stochastic switching behavior is utilized in some new designs of conventional applications.

Les dispositifs spintroniques exploitent le degré de liberté du spin électronique pour traiter l'information. Dans cette thèse, nous étudions les propriétés de transport quantique dépendant du spin pour optimiser les performances des composants associés. Par l’approche ab initio, nous calculons la magnétorésistance à effet tunnel (tunneling magnetoresistance, TMR), l’effet Hall de spin (spin Hall effect, SHE) et l’efficacité de l’injection de spin (spin injection efficiency, SIE). Nous montrons ainsi que les métaux lourds (heavy metals, HM) influencent la TMR dans des jonctions tunnel magnétiques (magnetic tunnel junctions, MTJs) à base de MgO. L’utilisation de W, Mo, ou Ir peut améliorer la TMR. De plus, le dopage par substitution aide à optimiser le SHE dans les HMs, ce qui renforce les angles de Hall de spin (SHA) pour rendre plus efficace le renversement d’aimantation par couple spin-orbite (spin-orbit torque, SOT) dans les MTJ. Afin de contourner les problèmes induits par le désaccord de maille entre couches ferromagnétiques et MgO, nous avons conçu une MTJ basée sur l'hétérojonction VSe₂/MoS₂ de van der Waals (vdW) et calculons la TMR à température ambiante. L’apparition d’effets de résonance tunnel permet d’utiliser la tension appliquée pour moduler la TMR dans cette structure. Nous proposons également d’y favoriser le SOT en utilisant des matériaux 2D avec un fort SHE. MoTe₂ et WTe₂ apparaissent comme de bons candidats. Ces dichalcogénures de métaux de transition (transition metal dichalcogenides, TMDC) présentent un fort SHE ainsi que de grands SHA grâce à leur faible conductivité électrique. Enfin, motivés par la demande d'un dispositif commutable bidimensionnel à grande longueur de diffusion spin, nous étudions un système d'injection de spin dans le silicène et obtenons des SIE élevés sous tension appliquée. L’ensemble de ces travaux apportent un éclairage pour la recherche de nouveaux dispositifs spintroniques. / Spintronics devices manipulate the electron spin degree of freedom to process information. In this thesis, we investigate spin-dependent quantum transport properties to optimize the performances of spintronics devices. Through ab initio approach, we research the tunneling magnetoresistance (TMR), spin Hall effect (SHE), as well as spin injection efficiency (SIE). It has been demonstrated that heavy metals (HMs) are able to modulate TMR effects in MgO-based magnetic tunnel junctions (MTJs), and tungsten, molybdenum, and iridium are promising to enhance TMR. Moreover, substitutional atom doping can effectively optimize SHE of HMs, which would strengthen spin Hall angles (SHAs) to achieve efficient spin-orbit torque (SOT) switching of MTJs. To eliminate the mismatch between ferromagnetic and barrier layers in MgO-based MTJs, we design the MTJ with bond-free van der Waals (vdW) heterojunction VSe₂/MoS₂ and report the room-temperature TMR. The occurrence of quantum-well resonances enables voltage control to be an effective method to modulate TMR ratios in vdW MTJ. We put forward the idea of SOT vdW MTJ, which employs SOT to switch vdW MTJ and requires vdW materials with strong SHE. Research on MoTe₂ and WTe₂ verifies the possibility of realizing this idea. Both of them are layered transition metal dichalcogenides (TMDC) and exhibit strong SHEs, as well as large SHAs thanks to their low electrical conductivity. Lastly, motivated by the demand of a two-dimensional (2D) switchable device with long spin diffusion length, we construct the spin injection system with silicene monolayer, and reveal high SIEs under electric fields. Works in this thesis would advance the research of spintronics devices.

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<p dir="ltr">The market for infrared detectors has grown significantly in recent years due to the wide variety of applications from astronomy to medical thermography. Additionally, several emerging applications for high-speed infrared technologies are in development such as infrared LIDAR, autonomous vehicles, semiconductor device analysis, and free space communication. Improvements in the readout-speed and sensitivity of uncooled infrared detectors are required for some of these applications, and have been a long-standing goal in the field. Two technologies currently dominate the detection of infrared radiation, photodiodes and bolometers. Bolometers are extremely interesting as they are currently the most sensitive infrared detectors (either cooled or uncooled). We will propose and demonstrate a new type of bolometric infrared detector based on a highly structured spintronic material. The device's detection mechanism utilizes thermally activated magnetic transitions in a nanoscale magnetic device. We will also discuss a classification for detectors based on their digital-mode (discrete) or analog (continuous) readout signals. We develop a stochastic model to compare the sensitivity of these detectors. From this model we demonstrate several fundamental limits in the measurement of temperature by infrared detection.</p>

Résumé: Aujourd’hui plusieurs obstacles technologiques et limitations physiques s’opposent à la poursuite de la miniaturisation de la technologie CMOS : courants de fuite, effet de canal court, effet de porteurs chauds et fiabilité des oxydes de grille. Le transistor à un électron (SET) fait partie des composants émergents candidats pour remplacer les transistors CMOS ou pour constituer une technologie complémentaire à celle-ci. Ce travail de thèse traite de l’amélioration des caractéristiques électriques du transistor à un électron en optimisant ses jonctions tunnel. Cette optimisation commence tout d’abord par une étude des modes de conduction à travers la jonction tunnel. Elle se conclut par le développement d’une jonction tunnel optimisée basée sur un empilement de matériaux diélectriques (principalement Al[indice inférieur 2]O[indice inférieur 3], H[florin]O[indice inférieur 2] et TiO[indice inférieur 2]) ayant des propriétés différentes en termes de hauteurs de barrières et de permittivités relatives. Ce manuscrit présente, la formulation des besoins du SET et de ses jonctions tunnel, le développement d’outils de simulation appropriés - basés sur les Matrices de transmission - pour la simulation du courant des jonctions tunnel du SET, l’identification des stratégies d’optimisation de ces dernières, grâce aux simulations et finalement l’étude expérimentale et l’intégration technologique des jonctions tunnel optimisées dans le procédé de fabrication de SET métallique en utilisant la technique de dépôt par couches atomiques (ALD). Ces travaux nous ont permis de prouver l’intérêt majeur de l’ingénierie des jonctions tunnel du SET pour accroitre son courant à l’état passant, réduire son courant de fuite et étendre son fonctionnement à des températures plus élevées. / Abstract: Today, several technological barriers and physical limitations arise against the miniaturization of the CMOS: leakage current, short channel effects, hot carrier effect and the reliability of the gate oxide. The single electron transistor (SET) is one of the emerging components most capable of replacing CMOS technology or provide it with complementary technology. The work of this thesis deals with the improvement of the electrical characteristics of the single electron transistor by optimizing its tunnel junctions. This optimization initially starts with a study of conduction modes through the tunnel junction. It concludes with the development of an optimized tunnel junction based on a stack of dielectric materials (mainly Al[subscript 2]O[subscript 3], H[florin]O[subscript 2] and TiO[subscript 2]), having different properties in terms of barrier heights and relative permittivities. This document, therefore, presents the theoretical formulation of the SET’s requirements and of its tunnel junctions, the development of appropriate simulation tools - based on the transmission matrix model- for the simulation of the SET tunnel junctions current, the identification of tunnel junctions optimization strategies from the simulations results and finally the experimental study and technological integration of the optimized tunnel junctions into the metallic SET fabrication process using the atomic layer deposition (ALD) technique. This work allowed to démonstrate the significance of SET tunnel junctions engineering in order to increase its operating current while reducing leakage and improving its operation at higher temperatures.