Block copolymers (BCPs) are an attractive alternative for patterning applications used to produce next-generation microelectronic devices. Advancements require the development of high interaction parameter χ BCPs that enable patterning at the sub-10 nm length scale. Several organosilicon BCPs were designed to both enhance χ and impart an inherent etch selectivity that facilitates pattern transfer processes. Increasing the BCP silicon content both increases χ and bolsters the etch resistance, providing a pathway to designing new high-χ materials. Unfortunately, the BCPs investigated are not amenable to thermal annealing because the organosilicon block preferentially segregates to an air/vacuum interface and drives orientation parallel to the surface. A series of spin-coatable, polarity-switching top coats (as well as other strategies) were developed to provide a “neutral” top interface and promote the perpendicular orientation of BCP domains. In addition, a methodology for evaluating the neutral condition, relying on thickness quantization and the corresponding wetting behavior (i.e. island/hole topography) of lamellae. The top coat strategy was demonstrated for several BCP systems, and perpendicular structures can successfully be etched on commercial tools and be transferred into underlying substrates. The interaction parameter χ was evaluated using two methods to compare the performance of several BCPs: the order-disorder transition (ODT) of symmetric diblock copolymers, and the absolute scattering profile of a disordered BCP melt. Both methods, while severely limited for quantitative comparison, indicate trends towards higher χ with additional appended polar and organosilicon functional groups. Furthermore, the pattern fidelity is shown to be a function of the overall BCP segregation strength. The free energy of confined lamella was modeled algebraically to produce response surface plots capable of identifying process conditions favorable for perpendicular orientation. Thickness independent perpendicular orientation is only favorable using two neutral interfaces. Incommensurate film thicknesses are the most favorable, with commensurability conditions dependent on the wetting behavior at each interface. The modeling was supplemented with an extensive body of thin film experimental work that qualitatively agrees well with the above conclusions.

Ce travail est dédié à l’étude de l’encapsulation de molécules organiques photoactives dans des nanotubes de carbone mono-feuillets. L’effet de confinement sur les propriétés vibrationnelles , structurales, et les interactions entre les sous-systèmes est étudié en fonction de la taille des nanotubes. La première partie du manuscrit est consacrée à l’étude du confinement de diméthylquaterthiophènes dans les tubes. La dynamique vibrationnelle des molécules confinées est étudiée par diffusion inélastique des neutrons et par des simulations DFT. L’étude des interactions entre les deux sous-systèmes, en termes de transfert d’énergie et de transfert de charge, est réalisée en combinant des études de photoluminescence et de Raman. La nature des transferts de charge dépend de la taille du nanotube. Pour des tubes de petits diamètres (<1.1nm), un transfert de charge photo-induit est obtenu lorsque la longueur d’excitation correspond à l’absorption de la molécule. La deuxième partie est dédiée à l’étude de l’organisation structurale de molécules de phtalocyanine encapsulées à l’intérieur des nanotubes. Ce travail combine des études expérimentales par diffraction neutronique et spectroscopie Raman à pression ambiante et sous hautes pressions. Les études structurales sont confrontées à des simulations par dynamique moléculaire. / This work is dedicated to the study of the encapsulation of photoactive molecules within single wall carbon nanotubes. The confinement effect on vibrational, structural and interactions between host and guest is studied as a function of nanotube size. The first part of the manuscript is dedicated to the confinement of dimethyl quaterthiophene within carbon nanotubes. Vibrational dynamics for the encapsulated molecules is studied coupling neutron scattering and DFT simulations. Interactions molecule/nanotube, in terms of energy transfer and charge transfer are studied combining photoluminescence and Raman spectroscopies. The nature of charge transfers depends on the size of the nanotube. For small diameters (>1,1nm) a photoinduced charge transfer is obtained when the excitation wavelength matches the absorption of the molecule. The second part of the manuscript focuses on the structural organization of encapsulated phthalocyanine molecules. This work combines neutron diffraction and Raman spectroscopy experimental studies at room and high pressures. Structural studies are discussed together with molecular dynamics simulations.

Ce travail de thèse porte sur le développement technologique d’outils miniaturiséspour l’exploration de diagrammes de phase de fluides complexes (dispersions colloïdales,solutions de polymères ou tensioactifs, etc). Les outils élaborés permettent dedéterminer des diagrammes de phase par une approche continue à l’aide de la microfluidique.Ils sont basés sur deux types de procédés membranaires différents : la pervaporation(mécanisme d’évaporation de solvant) et la dialyse (mécanisme d’échangesosmotiques). En s’appuyant sur le processus de pervaporation, il a été montré théoriquementet expérimentalement qu’il existe une géométrie pour laquelle le séchageconfiné est homogène. Il est donc possible de construire des diagrammes de phase demélanges à plusieurs composants de l’échelle moléculaire aux colloïdes. Une étudeconsacrée à la compréhension de la complexité du séchage des nanoparticules de silicecommerciales dans un canal microfluidique de type microévaporateur a été miseen place. La cinétique de concentration des particules est décrite jusqu’à la formationd’un état dense ainsi que les divers phénomènes liés au séchage comme l’existenced’une transition de phase dans un système colloïdal, l’apparition de fractures ou la délaminationdu matériau dense. Un nouvel outil microfluidique intégrant une membranede type dialyse offre la possibilité de contrôler les échanges osmotiques à l’échelle dunanolitre. Le protocole de fabrication ainsi que le dimensionnement de la géométriesont présentés. Grâce à cet outil, il est possible de mesurer des pressions osmotiquesde dispersions colloïdales. / This work deals with the technological development of miniaturized tools for theexploration of the phase diagram of complex fluids (colloidal dispersions, solutions ofpolymers or surfactants, etc). The microfluidic tools we elaborated make it possibleto determine phase diagrams of a series of formulations of complex fluids by consumingonly minute amounts of samples. These devices exploit two types of membraneprocesses to concentrate the chemical species : pervaporation (solvent evaporationthrough a dense membrane) and dialysis (osmotic exchanges through a membrane).Concerning the case of pervaporation, we demonstrated theoretically and experimentallythat a specific microfluidic design exists for which concentration fields of chemicalspecies remain spatially homogeneous along the kinetic path followed withinthe phase diagram. Then, it enables to obtain phase diagrams of multi-componentsmixtures from molecular compounds up to colloids, at the nanolitre scale. We reporta study concerning the understanding of the drying process of commercial silica nanoparticlesusing a dedicated microfluidic experiment involving pervaporation. Wepresent the kinetics of the concentration of the particles within the channel up to theformation of a dense colloidal packed bed which invades the channel at a controlledrate. We developed an original microfluidic tool integrating a dialysis membranewhich makes it possible to control osmotic exchanges at the nanoliter scale. We reportthe protocol of microfabrication of this chip and its specific geometry.We presentpreliminary results showing that this tool can be used to measure osmotic pressures ofcolloidal suspensions.

La thèse étudie la dynamique des Electrons Découplés (DE) dans une disruption plasma déclenchée par injection massive de gaz dans le tokamak JET et simulée par le code JOREK. Cette investigation est permise par l’implémentation d’un module de suivi des particules tests relativistes dans JOREK. L’étude montre que les électrons peuvent ‘survivre’dans le chaos magnétique caractérisant la phase dite de ‘Disjonction Thermique’ (DT) de cette disruption (simulée) grâce à la reformation des surfaces magnétiques fermées. Deuxièmement, l’accélération des électrons causée par les champs électriques dus aux fluctuations magnétohydrodynamiques (MHD) pendant la DT est analysée. Cela montre que les électrons peuvent être accélérés par ces champs et devenir DE, après reconfinement, pendant la phase dite de ‘Disjonction de Courant’. Une étude préliminaire sur les dépendances entre le courant des DE et l’activité MHD dans les expériences de disruption du tokamak ASDEX Upgrade est également reportée. / In view of better understanding Runaway Electron (RE) generation processes during tokamak disruptions, this work investigates test electron dynamics during a JET disruption simulated with the JOREK code. For this purpose, a JOREK module computing relativistic test particle orbits in the simulated fields has been developed and tested. The study shows that a significant fraction of pre-disruption thermal electrons remain confined in spite of the magnetic chaos characterizing the Thermal Quench (TQ) phase. This finding, which is related to the prompt reformation of closed flux surfaces after the TQ, supports the possibility of the so-called “hot tail” RE generation mechanism. In addition, it is found that electrons may be significantly accelerated during the TQ due to the presence of strong local electric field (E) fluctuations related to magnetohydrodynamic (MHD) activity. This phenomenon, which has virtually been ignored so far, may play an important role in RE generation. In connection to this modelling work, an experimental study on ASDEX Upgrade disruptions has been performed, suggesting that strong MHD activity reduces RE production.

Le béton est un matériau dont le comportement est complexe, notamment dans le cas de sollicitations extrêmes. L’objectif de cette thèse est de caractériser expérimentalement le comportement du béton lorsque celui-ci est soumis à des sollicitations générées par un impact (compression confinée et traction dynamique) ; et de développer un outil numérique robuste permettant de modéliser son comportement de manière fiable. Dans la partie expérimentale, on a étudié des échantillons de béton provenant du centre de VTT (Centre de recherche technique en Finlande). Dans un premier temps, des essais statiques de compression triaxiale dont le confinement varie de 0 MPa (compression simple) à 600 MPa ont été réalisés. On observe que, sous l’effet de confinement la rigidité du béton devient plus importante à cause de la réduction de la porosité. Par conséquent, la résistance maximale au cisaillement du béton est augmentée. La présence d’eau joue un rôle important lorsque le degré de saturation est élevé et le béton est soumis à un fort confinement. Au delà d’un certain seuil de confinement, la résistance maximale au cisaillement diminue avec l’augmentation de la teneur en eau. L’eau influence également le comportement volumique du béton. Lorsque tous les pores libres du béton sont fermés sous l’effet de la compaction, la faible compressibilité de l’eau s’oppose à la déformation du béton, de sorte que le béton humide est moins déformé que le béton sec pour une même contrainte moyenne. Le deuxième volet du programme expérimental concerne des essais de traction dynamique à différentes vitesses de chargement, et à différents états d’humidité du béton. Les résultats obtenus montrent que la résistance en traction du béton C50 peut augmenter jusqu’à 5 fois par rapport à sa résistance statique pour une vitesse de déformation de l’ordre de 100 s-1. Dans la partie numérique, on s’intéresse à développer le modèle de comportement du béton PRM couplé (Pontiroli-Rouquand-Mazars) capable de prédire le comportement du béton sous impact. Ce modèle repose sur un couplage entre un modèle d’endommagement capable de décrire des mécanismes de dégradation et de fissuration du béton à faible confinement et un modèle de plasticité permettant de simuler le comportement du béton sous très fort confinement. L’identification du modèle a été réalisée avec les résultats des essais expérimentaux. L’amélioration du modèle, notamment sur le modèle de plasticité, porte sur trois points principaux : prise en compte de l’effet de la contrainte déviatoire dans le calcul de la contrainte moyenne ; de l’effet de l’eau avec la loi poro-mécanique au lieu de la loi des mélanges ; amélioration de la variable de couplage entre le modèle d’endommagment et le modèle élastoplastique avec une prise en compte de l’angle de Lode. Ces améliorations ont ensuite été validées par une confrontation des résultats numériques obtenus et des essais de type impact qui démontrent la fiabilité de la prédiction du modèle. Le modèle amélioré est capable de reproduire le comportement du béton sous différents trajets de chargement et à différents niveaux de confinement tout en tenant compte du degré de saturation du béton. / Concrete is a material whose behavior is complex, especially in cases of extreme loads. The objective of this thesis is to carry out an experimental characterization of the behavior of concrete under impact-generated stresses (confined compression and dynamic traction) and to develop a robust numerical tool to reliably model this behavior. In the experimental part, we have studied concrete samples from the VTT center (Technical Research Center of Finland). At first, quasi-static triaxial compressions with the confinement varies from 0 MPa (unconfined compression test) to 600 MPa were realized. The stiffness of the concrete increases with confinement pressure because of the reduction of porosity. Therefore, the maximum shear strength of the concrete is increased. The presence of water plays an important role when the degree of saturation is high and the concrete is subjected to high confinement pressure. Beyond a certain level of confinement pressure, the maximum shear strength of concrete decreases with increasing water content. The effect of water also influences the volumic behavior of concrete. When all free pores are closed as a result of compaction, the low compressibility of the water prevents the deformation of the concrete, whereby the wet concrete is less deformed than the dry concrete for the same mean stress. The second part of the experimental program concerns dynamic tensile tests at different loading velocities, and different moisture conditions of concrete. The results show that the tensile strength of concrete C50 may increase up to 5 times compared to its static strength for a strain rate of about 100 s-1. In the numerical part, we are interested in improving an existing constitutive coupled model of concrete behavior called PRM (Pontiroli-Rouquand-Mazars) to predict the concrete behavior under impact. This model is based on a coupling between a damage model which is able to describe the degradation mechanisms and cracking of the concrete at weak confinement pressure and a plasticity model which allows to reproduce the concrete behavior under strong confinement pressure. The identification of the model was done using the results of experimental tests. The improvement of this model, especially the plasticity part, focuses on three main points : taking into account the effect of the deviatoric stress in the calculation of the mean stress; better accounting for the effect of water using poromechanical law instead of mixing law, improvement of the coupling variable between the damage model and the elastoplastic model with consideration of the Lode angle. These improvements were then validated by comparing numerical results and impact tests. The improved model is capable of reproducing the behavior of concrete under different loading paths and at different levels of confinement pressure while taking into account the degree of saturation of concrete.

Les tourbillons sont des structures importantes pour une large gamme d'écoulements de fluides, notamment les sillages, l'interaction fluide-structure, les décollements de couche limite et la turbulence. Cependant, les méthodes numériques classiques n'arrivent généralement pas à donner une représentation précise des tourbillons. Ceci est principalement lié à la dissipation numérique des schémas qui, si elle n'est pas spécifiquement calibrée pour le calcul des écoulements tourbillonnaires, conduit à une diffusion artificielle très rapide des tourbillons dans les calculs. Parmi d'autres approches, la méthode "Vorticity Confinement" (VC) de J. Steinhoff permet de compenser la dissipation des schémas au sein des tourbillons en introduisant une anti-dissipation non-linéaire, mais elle n’est précise qu’au premier ordre. D’autre part, des progrès significatifs ont récemment été accomplis dans le développement de méthodes numériques d’ordre élevé. Celles-ci permettent de réduire ce problème de dissipation excessive, mais la diffusion des tourbillons reste importante pour de nombreuses applications. La présente étude vise à développer des extensions d’ordre élevé de la méthode VC pour réduire cette dissipation excessive des tourbillons, tout en préservant la précision d'ordre élevé des schémas. Tout d'abord, les schémas de confinement sont analysés dans le cas de l'équation de transport linéaire, à partir de discrétisations couplées et découplées en espace et en temps. Une analyse spectrale de ces schémas est effectuée analytiquement et numériquement en raison de leur caractère non linéaire. Elle montre des propriétés dispersives et dissipatives améliorées par rapport aux schémas linéaires de base à tous les ordres de précision. Dans un second temps, des schémas VC précis au troisième et cinquième ordre sont développés pour les équations de Navier-Stokes compressibles. Les termes correctifs restent conservatifs, invariants par rotation et indépendants du schéma de base, comme la formulation originale VC2. Les tests numériques valident l'ordre de précision et la capacité des extensions VC d’ordre élevé à réduire la dissipation dans les tourbillons. Enfin, les schémas avec VC sont appliqués au calcul des écoulements turbulents, dans une approche de simulation de grandes échelles implicite (ILES). Les schémas numériques avec VC présentent une résolvabilité améliorée par rapport à leur version linéaire de base, et montrent leur capacité à décrire de façon cohérente ces écoulements tourbillonnaires complexes. / Vortices are flow structures of primary interest in a wide range of fluid dynamics applications including wakes, fluid-structure interaction, flow separation and turbulence. Albeit their importance, standard Computational Fluid Dynamics (CFD) methods very often fail to provide an accurate representation of vortices. This is primarily related to the schemes’ numerical dissipation which, if inadequately tuned for the calculation of vortical flows, results in the artificial spreading and diffusion of vortices in numerical simulations. Among other approaches, the Vorticity Confinement (VC) method of J. Steinhoff allows balancing the baseline dissipation within vortices by introducing non-linear anti-dissipation in the discretization of the flow equations, but remains at most first-order accurate. At the same time, remarkable progress has recently been made on the development of high-order numerical methods. These allow reducing the problem of excess dissipation, but the diffusion of vortices remains important for many applications. The present study aims at developing high-order extensions of the VC method to reduce the excess dissipation of vortices, while preserving the accuracy of high-order methods. First, the schemes are analyzed in the case of the linear transport equation, based on time-space coupled and uncoupled formulations. A spectral analysis of nonlinear schemes with VC is performed analytically and numerically, due to their nonlinear character. These schemes exhibit improved dispersive and dissipative properties compared to their linear counterparts at all orders of accuracy. In a second step, third- and fifth-order accurate VC schemes are developed for the compressible Navier-Stokes equations. These remain conservative, rotationally invariant and independent of the baseline scheme, as the original VC2 formulation. Numerical tests validate the increased order of accuracy and the capability of high-order VC extensions to balance dissipation within vortices. Finally, schemes with VC are applied to the calculation of turbulent flows, in an implicit Large Eddy Simulation (ILES) approach. In these applications, numerical schemes with VC exhibit improved resolvability compared to their baseline linear version, while they are capable of producing consistent results even in complex vortical flows.

L'allumage par choc est une approche récente à la fusion par confinement inertiel où les phases de compression et d'allumage par un choc fort sont séparées. Ce schéma est prometteur dans la mesure où il peut générer des gains élevés et être testée sur des installations laser existantes. Par ailleurs, il nécessite des vitesses d'implosions plus faibles permettant ainsi de comprimer une plus grande quantité de combustible et limitant l'impact des instabilités hydrodynamiques. Malgré tout, la physique liée à cette approche reste très largement inconnue surtout du point de vue expérimental. En effet, même si la phase de compression est dans un régime dit collisionnel bien connu (I<1014W=cm2), l'allumage fait intervenir un spike d'une intensité supérieure à 1015W=cm2, régime très fortement non-linéaire où apparaissent des instabilités paramétriques. Ces instabilités peuvent diminuer l'absorption et générer des électrons suprathermiques pouvant préchauffer le coeur de la cible et donc empêcher son allumage. Un deuxième problème est la possibilité de générer un choc fort en présence d'un plasma de couronne qui pourrait, entrer autre, détériorer le couplage laser-cible. Néanmoins, des considérations théoriques tendent à montrer que si on génère des électrons chauds modérément énergétiques (<100keV), non seulement ils ne sont pas dangereux vis-à-vis du préchauffage mais, en plus, ils peuvent améliorer le couplage en déposant leur énergie dans le front de choc et amplifier sa pression. Le travail réalisé dans cette thèse consiste à tester la possibilité de générer un choc fort dans les conditions de l'allumage par choc i.e. en présence d'un plasma de couronne mais aussi d'étudier l'effet des électrons chauds sur le choc en quantifiant leur énergie et leur abondance. / Shock ignition is a novel approach for inertial confinement fusion where the compression and the ignition phases by a strong shock are separated. The scheme is promising to the extent that it can generate very high gains and can be tested on already existing lasers systems. In addition, this concept requires lower implosion velocities that allows for compressing more massive targets which limits the impact of hydrodynamic instabilities. However, the physic issues related to shock ignition are still largely unexplored especially experimentally. Indeed, even if the compression phase takes place in the well-known collisional regime (I<1014W=cm2), ignition requires a spike which intensity exceeds 1015W=cm2.This regime is strongly non-linear with the onset of parametric instabilities. These instabilities may decrease the absorption and can also generate suprathermal electrons that can preheat the central part of the fuel and make the compression less efficient. Another key issue is the capability of launching a strong shock in presence of a plasma corona which can deteriorate the laser-target coupling and produce lamentation. Nevertheless, theoretical considerations tend to show that if the energy of fast electrons is moderate (<100keV), they could improve the coupling, deposit their energy in the shock front and hence amplify it. The work presented in this thesis consists in testing these two issues : launching a strong shock in the conditions corresponding to shock ignition i.e. in presence of a plasma corona and study the effect of hot electrons on the shock strength by measuring their energy and their quantity.

Afin de concevoir des systèmes de propulsion innovants, l'amélioration des performances des prises d'air supersonique constitue un enjeu majeur. En particulier, les écoulements intervenant au sein des entrées d'air et/ou de diffuseurs supersoniques mettent en jeu des phénomènes complexes associés aux diverses échelles spatiales et temporelles: dynamique de la turbulence pariétale, interaction entre une onde de choc et une couche limite turbulente, décollements tridimensionnels et effets de coins. Malgré les contributions significatives et récentes des simulations numériques de haute fidélité sur les instationnarités de l'interaction onde de choc/couche limite sans paroi latérales, peu d'études numériques ont été menées sur l'influence des coins dans la dynamique de l'écoulement. En présence de parois latérales et à des nombres de Mach suffisamment élevés, l’interaction se modifie et un train de choc se forme dans le diffuseur. Dans le cadre de cette thèse, les équations de Navier-Stokes en régime compressible sont résolues à l'aide de schémas d'ordre élevé. Des simulations en régime supersonique de l'écoulement dans des diffuseurs rectangulaires de largeurs différentes sont effectuées. L'étude permet la mise en évidence de l'influence du confinement et des effets de coins. Une deuxième partie de l’étude est consacrée à la compréhension des instationnarités générées par un train de choc dans un diffuseur rectangulaire à l'aide d'outils de post-traitement avancés: décomposition modale dynamique et périodogramme. Les résultats montrent la présence d'un possible phénomène de résonance du diffuseur à des fréquences proches de celles émises par l'écoulement. / To design innovative propulsion systems, improving the performance of supersonic air intakes is a major issue. In particular, the flows through the air intakes and/or supersonic diffusers involve complex unsteady phenomena associated with various spatial and temporal scales such as: wall-bounded turbulence dynamics, interaction between a shock-wave and a turbulent boundary layer, three-dimensional separated flows and corners effects. Despite the significant contributions from recent high-fidelity simulations of unsteady shock-wave boundary layer interaction in the absence of side walls, few numerical studies were conducted with secondary flows due to corner effects. In the presence of side walls and at Mach numbers large enough, the topology of the interaction is modified and a shock-train forms in the diffuser. In this thesis, the Navier-Stokes compressible equations are solved using high-order schemes. Simulations of supersonic flows in rectangular diffusers of different widths are carried out. The study allows to highlight the influence of confinement and corners effects on the mean flow. A second part of the study is devoted to the understanding of the unsteadiness associated with a shock-train in a rectangular supersonic diffuser. For that purpose, advanced post-processing tools have been developed such as: dynamic mode decomposition and Fourier analysis. The results show the presence of a possible resonance phenomenon in the diffuser at frequencies close to those associated with the flow.

Les réseaux zéolithiques à base d'imidazolate (e.g. ZIF-8) sont des matériaux membranaires attractifs pour la séparation de gaz, sous réserve de pouvoir disposer de membranes de haute qualité, stables et reproductibles sur des supports industriels. Dans ce travail plusieurs stratégies ont été examinées pour développer des membranes nanocomposites à base de ZIF-8 confiné dans les macropores de supports céramiques tubulaires. Trois approches ont été comparées: i) croissance de germes, ii) croissance in situ et iii) conversion de ZnO. L'influence des paramètres de synthèse (formulation des solutions de précurseurs, température & durée de réaction, type de support & prétraitement…) sur les caractéristiques et performances des membranes a été étudiée. Le protocole optimum retenu repose sur la conversion solvothermale de couches minces de ZnO déposées par ALD sur les grains du support. Les membranes nanocomposites ZIF-8/ZnO/α-Al2O3 sont sélectives pour la séparation de gaz contenant H2. / Zeolitic Imidazolate Frameworks (e.g. ZIF-8) are attractive membrane materials for gas separation, provided that high quality, stable and reproducible membranes can be prepared on industrial supports. In this work several strategies were investigated in order to develop nanocomposite ZIF-8 based membranes confined in the macropores of tubular ceramic supports. Three approaches were compared: i) seeded growth, ii) in situ growth and iii) ZnO conversion. The influence of synthesis parameters (precursor solution formulation, reaction temperature & duration, support type & pre-treatment…) on membrane characteristics and performance were studied. The selected optimum protocol was based on the solvothermal conversion, using a 2-methylimidazole/methanol solution, of a ZnO thin layer uniformly deposited by Atomic Layer Deposition on the grains of a ceramic support. The nanocomposite ZIF-8/ZnO/α-Al2O3 membranes exhibited enhanced selectivities for the separation of H2-containing gas mixtures.

Cette thèse avait pour premier objectif de comprendre les mécanismes d'auto-organisation entre nanoparticules de ZnO. Synthétisées via une technique physique combinant ablation laser et détente supersonique (la LECBD), les nanoparticules obtenues sont stoechiométriques, cristallisées et sans ligand. Grâce à la DRX et HRTEM, nous avons pu identifier la nature du mécanisme régissant le collage orienté des nanoparticules. Son impact sur la luminescence de couches minces de ZnO est de première importance pour des applications opto-électroniques. La microscopie confocale nous a permis de caractériser finement les spectres optiques de films nanostructurés. Une méthode originale combinant STEM et cathodoluminescence a permis de révéler une hétérogénéité nanométrique de la luminescence issue du collage orienté. Par ailleurs, des phénomènes fondamentaux tels que le blinking, ou bleaching pour une nanoparticule unique de ZnO ne sont pas connus. La LECBD permet d'obtenir des nanoparticules isolées et triées en masse. Nous avons ainsi pu observer la luminescence d'une collection de 50 nanoparticules sous faisceau (état de l'art), donnant accès aux paramètres intrinsèques de la luminescence d'une particule unique. A ce jour, le dopage de type p par substitution reste un verrou technologique dans ZnO freinant le développement d'applications optoélectroniques. Un dernier objectif a donc été d'explorer numériquement les possibilités d'un autre type de dopage dans ZnO à savoir le dopage endohédral. Nous avons montré que le dopage de type p était possible dans la sodalite, une structure cage hypothétique pour ZnO, ce qui ouvre la voie à de nouveaux champs d'investigation dans ce domaine / The understanding of the self-organization mechanisms between ZnO nanoparticles was a first objective of this thesis. Synthesized via a physical technique combining a laser ablation and a supersonic expansion (LECBD), nanoparticles are stoichiometric, crystallized and ligand-free. Thanks to XRD and HRTEM, we could identify the nature of the mechanism governing the oriented attachment between nanoparticles, still under debate in the literature. Its impact on the luminescence of ZnO thin films is of primary importance for opto-electronic applications. Confocal microscopy allowed us to characterize accurately the optical spectra of nanostructured films. A novel method combining STEM and cathodoluminescence revealed a nanometer scaled heterogeneity of luminescence from oriented attached structures. Moreover, fundamental phenomena such as blinking or bleaching for a single ZnO nanoparticle are not yet known. Thanks to LECBD it is possible to synthesize isolated and weight selected nanoparticles. We were able to observe the luminescence of a collection of 50 nanoparticles under the beam (state of the art), giving us access to the intrinsic parameters of the luminescence of a single particle. On the other hand and up to date, the p-type doping by substitution remains a technological barrier in ZnO constraining the development of opto-electronic applications. Thus, as a final objective we explored numerically the possibilities of another scheme of doping in ZnO namely the endohedral doping. We have shown that the p-type doping was possible in the sodalite, a hypothetical cage structure for ZnO, which opens the way to new fields of investigation in this area