Im Rahmen der vorliegenden Arbeit gelang die Synthese einer Reihe von neuartigen linear oder tetragonal präorganisierten tektonischen Verbindungen mit peripheren Haftgruppen, bestehend aus den natürlich vorkommenden Aminosäuren Glycin und L-Alanin oder kurzen Peptiden. Neben der Synthese stand die strukturelle Charakterisierung der Zielsubstanzen und Vorstufen im Vordergrund, wobei die Aufklärung der Kristallstrukturen einer Zielverbindung und elf relevanter Vorstufen gelang, deren Packungsstrukturen überwiegend durch N–H•••O-Interaktionen determiniert sind. Ergänzend konnten Informationen bezüglich der von den Haftgruppen gebildeten Strukturmotive im Festkörper mittels FT-IR-Spektroskopie abgeleitet werden. Die Auswertung konformationssensitiver 1H- und 13C-NMR-Signale zeigt, dass Aminosäurereste innerhalb identischer Haftgruppen in Lösung jeweils in derselben Konformation vorliegen. Fluoreszenzspektroskopische Untersuchungen der hergestellten Zielverbindungen lassen interessante Anwendungen auf dem Gebiet der Sensorik erwarten.

Im Rahmen dieser Arbeit wurden schalenartig aufgebaute Nanoheterostrukturen aus CdTe, CdS und CdSe hergestellt und insbesondere im Hinblick auf ihre optischen Eigenschaften untersucht. Eine neue Variante der CdTe Nanokristallsynthese in ODE als hochsiedendem, nicht koordinierendem Lösungsmittel wurde entwickelt. Diese weist deutliche Vorteile im Bezug auf Reproduzierbarkeit und Wachstumskinetik gegenüber der älteren Synthese in TOP/TOPO auf, da durch ein deutlich verlangsamtes Wachstum die gezielte Synthese von Nanokristallen definierter Größe deutlich erleichtert wird. Diese CdTe Nanokristalle wurden sowohl mit CdS als auch mit CdSe beschichtet. Dabei wurden für beide Arten der Beschichtung verschiedene Methoden getestet und es konnte jeweils eine Synthesemethode gefunden werden, welche Kern-Schale Nanokristalle mit geringer Polydispersität und guten optischen Eigenschaften (schmale Emissionssignale und hohe Quantenausbeuten) liefert. Weiterhin wurden Kern-Schale-Schale Nanokristalle aus CdTe/CdS/CdSe synthetisiert. Dieses System besitzt besonders interessante Eigenschaften, die sich vor allem in Form einer über die eingebettete CdS Schicht einstellbare Ladungsträgertrennung im angeregten Zustand der Nanokristalle und der damit einhergehenden verlängerten Emissionslebensdauer zeigen. Die optischen Eigenschaften (erster elektronischer Übergang) der hergestellten Kern-Schale und Kern-Schale-Schale Teilchen wurden mit theoretischen Berechnungen im Rahmen der „Effektive-Masse-Näherung“ verglichen. Dieser Vergleich ergab für die mit CdSe beschichteten Teilchen eine gute, für die mit CdS beschichteten Teilchen allerdings nur eine mäßige Übereinstimmung. Auch die transmissionselektronenmikroskopischen Aufnahmen legen nahe, dass insbesondere die Beschichtung mit CdS nicht quantitativ im Bezug auf die eingesetzte Precursormenge abläuft. Die Emissionslebensdauern der verschiedenen Systeme zeigen nichts desto trotz, dass die theoretisch zu erwartende Ladungsträgertrennung im angeregten Zustand der CdTe/CdS/CdSe Kern-Schale-Schale Nanokristalle tatsächlich eintritt. Durch Einführen der CdS Schicht konnte eine Verlängerung der Emissionslebensdauer der Nanokristalle erreicht werden. Insbesondere wurde gezeigt, dass es möglich ist, verschiedene Nanoheterostrukturen herzustellen, deren Emissionslebensdauern unterschiedlich sind, obwohl sie bei derselben Wellenlänge Licht emittieren. Diese Eigenschaft kann mit Nanokristallen aus nur einem Material nicht erreicht werden. Durch die richtige Kombination von Halbleitermaterialien ist es also möglich, neben der bereits lange bekannten Möglichkeit der Einstellbarkeit der Emissionswellenlänge von Nanokristallen nun auch die Emissionslebensdauer der Nanokristalle zu beeinflussen.

Predicting formation energies of crystals is a common but computationally expensive task. In this work, it is therefore investigated how a neural network can be used as a tool for predicting formation energies with less computational cost compared to conventional methods. The investigated model shows promising results in predicting formation energies, reaching below a mean absolute error of 0.05 eV/atom with less than 4000 training datapoints. The model also shows great transferability, being able to reach below an MAE of 0.1 eV/atom with less than 100 training points when transferring from a pre-trained model. A drawback of the model is however that it is relying on descriptions of the crystal structures that include interatomic distances. Since these are not always accurately known, it is investigated how inaccurate structure descriptions affect the performance of the model. The results show that the quality of the descriptions definitely worsen the accuracy. The less accurate descriptions can however be used to reduce the search space in the creation of phase diagrams, and the proposed workflow which combines conventional density functional theory and machine learning shows a reduction in time consumption of more than 50 \% compared to only using density functional theory for creating a ternary phase diagram.

Mechanisch flexible Kristalle können gebogen werden, ohne dabei zu zerbrechen. Je nach Art der Verformung können sie als mechanisch plastisch (irreversibel) oder elastisch (reversibel) biegbar eingestuft werden. Die verbesserten mechanischen Eigenschaften machen sie zu einer faszinierenden neuen Klasse von Materialien. Sie sind vielversprechend für die Entwicklung neuer funktioneller Bauelemente wie zum Beispiel fortschrittliche optoelektronische Elemente, intelligente Sensoren und künstliche Muskeln. Die derzeitigen Herausforderungen auf dem Forschungsgebiet der mechanisch flexiblen Kristalle umfassen ihre eingeschränkte Verfügbarkeit, ein fehlendes Verständnis für den Biegemechanismus und die Erforschung möglicher Anwendungen. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit allen drei Bereichen und zielt darauf ab, 1) robuste Strategien zu entwickeln, um den Zugang zu mechanisch flexiblen Kristallen zu erleichtern, 2) ein atomistisches Biegemodell für einen mechanisch elastischen Kristall auf Grundlage von μ-fokussierter Einkristall-Röntgenbeugung und Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen zu entwickeln und 3) die Lichtleitereigenschaften mechanisch flexibler Kristalle zu untersuchen, einschließlich der Verwendung elastischer und plastischer Kristalle und der Herstellung einer miniaturisierten photonisch integrierten Schaltung. / Mechanically flexible crystals can be bent without breaking. Depending on the nature of the deformation, they can be classified as mechanically plastic (irreversible) or elastic (reversible) bendable. The improved mechanical properties make them a fascinating new class of materials. They are promising materials for the development of new functional materials, including advanced optoelectronics, smart sensors, and artificial muscles. Current challenges in the research field of mechanically flexible crystals are the limited accessibility of these materials, the lack of mechanistic understanding of the bending mechanism, and the investigation of potential applications. The present work addresses all three areas with the aim of 1) developing robust strategies to facilitate access to mechanically flexible crystals, 2) developing an atomistic bending model for mechanically elastic crystals based on μ-focused single crystal X-ray diffraction (SCXRD) and density functional theory (DFT) calculations, and 3) investigating the waveguide properties of mechanically flexible crystals, including the use of elastic and plastic crystals and the fabrication of a micro-scale photonic integrated circuit.

Die meisten Cyanobakterien und Chloroplasten von Rotalgen verfügen über Phycobilisomen, große lichtsammelnde Multiproteinkomplexe, die an der cytoplasmatischen Seite der Thylakoidmembran gebunden vorliegen. Unter stickstofflimitierten Bedingungen werden die Phycobilisomen proteolytisch abgebaut. Dieser Prozess schützt vor Fotoschäden unter den gegebenen Stressbedingungen und liefert gleichzeitig einen großen Vorrat an Stickstoff enthaltenden Substanzen. Das Gen nblA, welches in allen Phycobilisomen enthaltenden Organismen vorkommt, kodiert für ein Polypeptid von ungefähr 7 kDa, das eine Schlüsselrolle im Abbau der Phycobilisomen einnimmt. Die Wirkungsweise von NblA dabei wird jedoch bisher kaum verstanden. Ein Selenomethioninderivat von NblA des filamentösen Cyanobakteriums Anabaena sp. PCC 7120 wurde in Escherichia coli rekombinant hergestellt, gereinigt und kristallisiert. Die Röntgenkristallstruktur von NblA wurde mithilfe der single-wavelength anomalous dispersion-Methode bis zu einer Auflösung von 1,8 Angstrom bestimmt. Das finale Modell verfügt über einen kristallographischen R-Wert von 18,2% und einen freien R-Wert von 21,7%. Das kleine NblA-Protein von 65 Aminosäuren besteht aus zwei alpha-Helices, die in einem ca. 37°-Winkel in einer antiparallelen, V-förmigen Anordnung zueinander stehen. Zwei dieser Monomere bilden die grundlegende strukturelle Einheit von NblA, ein vier-Helix-Bündel, bei dem sich die Spitzen der "Vs" auf der gleichen Seite des Dimers überlagern und über eine nicht-kristallographische zweizählige Achse miteinander verknüpft sind. Auf der Grundlage von Bindungsstudien und der Kenntnis der NblA-Struktur konnte ein Modell für die Bindung von NblA an die Phycobilisomenstruktur postuliert werden. / Cyanobacterial light harvesting complexes, the phycobilisomes, are proteolytically degraded when the organisms are starved for combined nitrogen, a process referred to as chlorosis or bleaching. Gene nblA, present in all phycobilisome-containing organisms, encodes a protein of about 7 kDa that plays a key role in phycobilisome degradation. To gain deeper insights into the mode of action of NblA in this degradation process the crystal structure of NblA was determined and a model of its binding to phycobilisomes was proposed. For this purpose, NblA from Anabaena sp. PCC 7120 was produced as selenomethionine NblA derivative in Escherichia coli B834 (DE3), purified and crystalized. NblA crystals grew as long, but thin rods and belong to the monoclinic space group P2(1) with cell parameters of a = 43.2 A, b = 95.9 A, c = 104.8 A and Beta = 97.0°. They contain twelve NblA monomers in the asymmetric unit. The crystal structure with a resolution of 1.8 A was determined using the single-wavelength anomalous dispersion (SAD) technique and refined to final values for Rwork and Rfree of 0.182 and 0.217, respectively. The small NblA polypeptide of 65 amino acids consists of two alpha-helices which are assembled at a ~37° angle in an antiparallel, V-shaped arrangement. Two NblA monomers form the basic structural unit of NblA, a four-helix bundle with the tips of the V superimposing on the same side of a dimer. The dimer is formed by two molecules related by a non-crystallographic dyad axis. Based on the crystal structure presented here, pull-down experiments, and peptide scan data a model of binding of NblA to phycobilisomes was proposed. Considering the entire phycobilisome structure, NblA is predicted to bind via its amino acids Leu51 and Lys53 to the trimer-trimer interface of the phycobiliprotein hexamers.

Single self-assembled semiconductor quantum dots (QDs) are able to emit single-photons and entangled-photons pairs. They are therefore considered as potential candidate building blocks for quantum information processing (QIP) and communication. To exploit them fully, the ability to precisely control their optical properties is needed due to several reasons. For example, the stochastic nature of their growth ends up with only little probability of finding any two or more QDs emitting indistinguishable photons. These are required for two-photon quantum interference (partial Bell-state measurement), which lies at the heart of linear optics QIP. Also, most of the as-grown QDs do not fulfil the symmetries required for generation of entangled-photon pairs. Additionally, tuning is required to establish completely new systems, for example, 87Rb atomic-vapors based hybrid semiconductoratomic (HSA) interface or QDs with significant heavy-hole (HH)-light-hole (LH) mixings. The former paves a way towards quantum memories and the latter makes the optical control of hole spins much easier required for spin- based QIP. This work focuses on the optical properties of a new type of QDs optimized for HSA experiments and their broadband tuning using strain. It was created by integrating the membranes, containing QDs, onto relaxor-ferroelectric actuators and was quantified with a spatial resolution of ~1 µm by combining measurements of the µ-photoluminescence of the regions surrounding the QDs and dedicated modeling. The emission of a neutral exciton confined in a QD usually consists of two fine-structure-split lines which are linearly polarized along orthogonal directions. In our QDs we tune the emission energies as large as ~23meV and the fine-structure-splitting by more than 90 µeV. For the first time, we demonstrate that strain is able to tune the angle between the polarization direction of these two lines up to 40° due to increased strain-induced HH-LH mixings up to ~55%. Compared to other quantum emitters, QDs can be easily integrated into optoelectronic devices, which enable, for example, the generation of non-classical light under electrical injection. A novel method to create sub-micrometer sized current-channels to efficiently feed charge carriers into single QDs is presented in this thesis. It is based on focused-laserbeam assisted thermal diffusion of manganese interstitial ions from the top GaMnAs layer into the underlying layer of resonant tunneling diode structures. The combination of the two methods investigated in this thesis may lead to new QDbased devices, where direct laser writing is employed to preselect QDs by creating localized current-channels and strain is used to fine tune their optical properties to match the demanding requirements imposed by QIP concepts.

Der erste Teil der Arbeit beschäftigt sich mit ultraschnellen Relaxationsprozessen in quasi-eindimensionalen organischen Molekülkristallen. Als Modellsystem wird das Perylenderivat MePTCDI untersucht. Mit verschiedenen Methoden der optischen Ultrakurzzeit-Spektroskopie werden Prozesse der Exzitonen- und Phononenrelaxation in der Zeit-Domäne untersucht. Die dafür aufgebauten Experimente erreichen eine Zeitauflösung von 20 Femtosekunden. Durch optische Anregung der niedrigsten elektronischen Übergänge werden in einem organischen Molekülkristall freie Exzitonen mit Wellenvektor k=0 gebildet. Dabei werden gleichzeitig zahlreiche intramolekulare und intermolekulare Schwingungsfreiheitsgrade angeregt. Die Anregung mit fs-Laserpulsen führt zum Aufbau kohärenter Schwingungswellenpakete. Es werden sowohl hochenergetische Oszillationen intramolekularer Vibrationen beobachtet, als auch erstmalig niedrigenergetische Oszillationen, die von Gittervibrationen (Phononen) stammen. Die kohärenten Vibrationen im elektronischen Grundzustand klingen bei Raumtemperatur im Bereich einiger Pikosekunden ab. Durch die optische Anregung mit fs-Laserpulsen wird nicht nur phononische Kohärenz, sondern auch elektronische Kohärenz der optischen Übergänge induziert. Die elektronische Kohärenz klingt mit der Dephasierungszeit T2 ab. Trotz der hohen Zeitauflösung war es letztendlich nicht möglich, die Dephasierung des niedrigsten exzitonischen Übergangs zeitlich aufzulösen - sie liegt jedoch im Bereich 17fs < T2 < 52fs. Die energetische Relaxation der freien Exzitonen zu den relaxierten, emittierenden Exzitonenzuständen erfolgt mit einer Zeitkonstante von ca. 50fs. Von diesen relaxierten Zuständen erfolgt die energetische Abregung in den elektronischen Grundzustand im ns-Bereich. Im zweiten Teil der Arbeit werden Untersuchungen an selbst-assemblierten Monoschichten (SAM) photochromer Moleküle vorgestellt. Als Modellsystem dienen Azobenzen-funktionalisierte Thiole auf Gold (111). Es konnten hochgeordnete Monoschichten dieser photochromen Moleküle erzielt werden, allerdings sind die bisherigen Schichten aufgrund der dichten Packung nicht photoaktivierbar. Mit Hilfe von Raster-Mikroskopie und Infrarot-Spektroskopie werden diese ultradünnen Schichten strukturell untersucht. Es wird ein kommensurates Wachstum mit zwei Molekülen in der nahezu rechteckigen Einheitszelle beobachtet, wobei die laubbaumförmigen Moleküle nahezu senkrecht auf der Oberfläche stehen. Als weitere Methode wurde die Generation der zweiten Harmonischen (Second Harmonic Generation, SHG) angewendet. Diese Technik eröffnet prinzipiell die Möglichkeit, photostimuliertes Schalten der Schicht zeitaufgelöst zu untersuchen. / The first part of this thesis is devoted to ultrafast relaxation processes in quasi-one-dimensional organic molecular crystals. Crystalline samples of the perylene derivative MePTCDI are employed as a model system. Processes concerning the excitonic and phononic relaxation are investigated in time domain using various experimental techniques of optical ultrafast spectroscopy. The experimental setups attain a time-resolution of 20 femtoseconds. Free excitons at wavevector k=0 are formed in a molecular crystal by optical excitation of the lowest electronic transitions. Thereby, various intramolecular and intermolecular vibrational degrees of freedom are excited simultaneously. The excitation by fs-laser pulses results in the composition of coherent vibrational wave packets. Both, higher-energetic oscillations caused by intramolecular vibrations (internal phonons) and, for the first time in a quasi-one-dimensional organic system, lower-energetic modulations which are related to coherent lattice phonons (external phonons) are observed. The coherence of both types of phonons in the electronic ground state is damped at room temperature within a few ps. Besides phononic coherence, optical excitation by fs-laser pulses additionally induces electronic coherence of the optical transitions. The electronic coherence decays with the dephasing time T2. In spite of the high time-resolution, finally it was not possible to time resolve the dephasing of the lowest excitonic transition - however, we can estimated it to be in the range of 17fs < T2 < 52fs. The energetic relaxation of free excitons to the relaxed, emitting exciton states takes place with a time constant of approx. 50fs. The subsequent energetic relaxation to the electronic ground state occurs on a ns-time scale. In the second part, investigations of self-assembled monolayers (SAM) of photochromic molecules are presented. Azobenzene-functionalized thiols on gold (111) are employed as a model system. Highly ordered monolayers of these photochromic molecules could be realized. However, these layers are not photoactive because of dense packing. By use of scanning tunneling microscopy and infra-red spectroscopy the structural properties of these ultrathin layers are investigated. A commensurate growth, yielding a lattice with two molecules within the nearly rectangular unit cell is observed. The molecules, shaped like a broad-leafed tree, are found to stand nearly upright on the surface. Second harmonic generation (SHG) is applied as another experimental method. This technique allows to time resolve photo-stimulated conformational changes of the layers in principle.

This work offers a concept to predict and comprehend the electronic excited states in regular aggregates formed of quasi-one-dimensional organic materials. The tight face-to-face stacking of the molecules justifies the idealization of the crystals and clusters as weakly interacting stacks with leading effects taking place within the columnar sub-structures. Thus, the concept of the small radius exciton theory in linear molecular chains was adopted to examine the excitonic states. The excited states are composed of molecular excitations and nearest neighbor charge transfer (CT) excitations. We analyzed the structure and properties of the excited states which result from the coupling of Frenkel and CT excitons of arbitrary strength in finite chains with idealized free ends. With the help of a partially analytical approach to determine the excitonic states of mixed Frenkel CT character by introducing a complex wave vector, two main types of states can be distinguished. The majority of states are bulk states with purely imaginary wavevector. The dispersion relation of these state matches exactly the dispersion relation known from the infinite chain. The internal structure of the excitons in infinite chains is directly transferred to the bulk states in finite chains. TAMM-like surface states belong to the second class of states. Owing to the damping mediated by a a non-vanishing real part of the wavevector, the wave function of the surface states is localized at the outermost molecules. The corresponding decay length is exclusively determined by the parameterization of the coupling and is independent of the system size. It can therefore be assigned as a characteristic quantum length which plays a vital role for the understanding of system-dependent behavior of the states. The number and type of surface states occurring is predicted for any arbitrary coupling situation. The different nature of bulk and surface states leads to distinct quantum confinement effects. Two regimes are distinguished. The first regime, the case of weak confinement, is realized if the chain length is larger than the intrinsic length. Both kinds of states arrange with the system size according to their nature. Derived from the excitonic states of the infinite chain, the bulk states preserve their quasi-particle character in these large systems. Considered as a quasi-particle confined in box, they change their energy with the system size according to the particle-in-a-box picture. The surface states do not react to a change of the chain length at all, since effectively only the outermost molecules contribute to the wavefunction. The second regime holds if the states are strongly confined, i.e., the system is smaller than the intrinsic length. Both types of states give up their typical behavior and adopt similar properties. / Diese Arbeit unterbreitet ein Konzept, um elektronische Anregungszustände in Aggregaten quasi-eindimensionaler organischer Materialien vorherzusagen und zu verstehen. Die dichte Packung der Moleküle rechtfertigt die Idealisierung der Kristalle bzw. Cluster als schwach wechselwirkende Stapel, wobei die führenden Effekte innerhalb der Molekülstapel zu erwarten sind. Zur Beschreibung der exzitonischen Zustände wurde das Konzept der 'small radius'-Exzitonen in linearen Molekülketten angewandt. Die elektronischen Zustände sind dabei aus molekularen (Frenkel) und nächsten Nachbarn 'charge-transfer' (CT) Anregungen zusammengesetzt. Die Struktur und Eigenschaften der Zustände wurden für beliebige Kopplungsstärken zwischen Frenkel- und CT Anregungen in Ketten mit idealisierten freien Enden für beliebiger Längen analysiert. Der entwickelte, überwiegend analytische Zugang, welcher auf der Einführung eines komplexen Wellenvektors beruht, ermöglicht die Unterscheidung zweier grundsätzlicher Zustandstypen. Die Mehrheit der Zustände sind Volumenzustände mit rein imaginärem Wellenvektor. Die zugehörige Dispersionsrelation entspricht exakt der Dispersionsrelation der unendlichen Kette mit äquivalenten Kopplungsverhältnissen. Die interne Struktur der Exzitonen der unendlichen Kette wird auf die Volumenzustände der endlichen Kette direkt übertragen. Der zweite grundlegende Zustandstyp umfaßt Tamm-artige Oberflächenzustände. Aufgrund der durch einen nichtverschwindenden reellen Anteil des Wellenvektors hervorgerufenen Dämpfung sind die Wellenfunktionen der Oberflächenzustände an den Randmolekülen lokalisiert. Die entsprechende Dämpfungslänge ist ausschließlich durch die Parametrisierung der Kopplungen bestimmt und ist somit unabhängig von der Kettenlänge. Sie kann daher als intrinische Quantenlänge interpretiert werden, welche von essentieller Bedeutung für das Verständnis systemgrößenabhängigen Verhaltens ist. Sowohl die Anzahl als auch die Art der Oberflächenzustände kann für jede Kopplungssituation vorhergesagt werden. Die unterschiedliche Natur der Volumen- und Oberflächenzustände führt auf ausgeprägte 'Quantum confinement' Effekte. Zwei Regime sind zu unterscheiden. Im Falle des ersten Regimes, dem schwachen 'Confinement', ist die Kettenlänge größer als die intrinsische Länge. Beide Zustandarten reagieren auf eine Veränderung der Kettenlänge gemäß ihrer Natur. Aufgrund ihrer Verwandschaft mit den Bandzuständen der unendlichen Kette bewahren die Volumenzustände ihren Quasiteilchen-Charakter. Aufgefaßt als Quasiteilchen, erfahren sie in endlichen Systemen eine energetische Verschiebung gemäß dem Potentialtopf-Modell. Oberflächenzustände zeigen keine Reaktion auf veränderte Kettenlängen, da effektiv nur die Randmoleküle zur Wellenfunktion beitragen. Es findet ein Übergang zum zweiten Regime (starkes 'Confinement') statt, sobald die Kettenlänge kleiner als intrinsische Quantenlänge wird. Beide Zustandsarten geben ihr typisches Verhalten auf und werden mit abnehmender Kettenlänge zunehmend ähnlicher.

Stoichiometric polyelectrolyte-surfactant complexes represent a type of comb-shaped polymers, in which every polymer chain unit has an electrostatically bound "side chain". These complexes are water-insoluble. In the solid state they assemble spontaneously into mesogenic structures. The [X,Y]-ionenes ([(CH2)XN+(CH3)2(CH2)YN+(CH3)2]nBr-2n) investigated formed stoichiometric complexes with alkyl sulfates. The ionene alkyl sulfate complexes display mesogenicity, i.e. optically isotropic dry complexes underwent lyotropic and thermotropic phase transitions to the optically anisotropic phase (and vice versa) under controlled relative humidity. The optically anisotropic phases exhibited hexagonal textures as revealed by polarizing microscopy. A new feature is the lyotropic transition brought about by the uptake of water through the gas phase. The complexes were all sensitive to both humidity and temperature. In principle, the effects can be applied to measure humidity.

Metal-Oxide-Silicon Field-Effect-Transistors with a layer of electrically isolated Si nanocrystals (NCs) embedded in the gate oxide are known to improve conventional floating gate flash memories. Data retention, program and erase speeds as well as the memory operation voltages can be substantially improved due to the discrete charge storage in the isolated Si NCs. Using ion beam synthesis, Si NCs can be fabricated along with standard CMOS processing. The optimization of the location and size of ion beam synthesized Si NCs requires a deeper understanding of the mechanisms involved, which determine (i) the built-up of Si supersaturation by high-fluence ion implantation and (ii) NC formation by phase separation. For that aim, process simulations have been conducted that address both aspects on a fundamental level and, on the other hand, are able to avoid tedious experiments. The built-up of a Si supersaturation by high-fluence ion implantation were studied using dynamic binary collision calculations with TRIDYN and have lead to a prediction of Si excess depth profiles in thin gate oxides of a remarkable quality. These simulations include in a natural manner high fluence implantation effects as target erosion by sputtering, target swelling and ion beam mixing. The second stage of ion beam synthesis is modeled with the help of a tailored kinetic Monte Carlo code that combines a detailed kinetic description of phase separation on atomic level with the required degree of abstraction that is necessary to span the timescales involved. Large ensembles of Si NCs were simulated reaching the late stages of NC formation and dissolution at simulation sizes that allowed a direct comparison with experimental studies, e.g. with electron energy loss resolved TEM investigations. These comparisons reveal a nice degree of agreement, e.g. in terms of predicted and observed precipitate morphologies for different ion fluences. However, they also point clearly onto impact of additional external influences as, e.g., the oxidation of implanted Si by absorbed humidity, which was identified with the help of these process simulations. Moreover, these simulations are utilized as a general tool to identify optimum processing regimes for a tailored Si NC formation for NC memories. It is shown that key properties for NC memories as the tunneling distance from the transistor channel to the Si NCs, the NC morphology, size and density can be adjusted accurately despite of the involved degree of self-organization. Furthermore, possible lateral electron tunneling between neighboring Si NCs is evaluated on the basis of the performed kinetic Monte Carlo simulations.