Les réseaux artificiels de spin ont été initialement introduites pour l'étude des effets de frustration géométrique dans des réseaux bidimensionnelles de spin, un approche complémentaire à l'étude de la frustration rencontré dans les glaces pyrochlores de spin. Généralement fabriqués en utilisant des techniques de lithographie, ces réseaux de nanoaimants peuvent être élaborer avec une grande degré de liberté. Etant donné la taille et la forme de ces plots magnétiques, l'aimantation est presque uniforme dans tout leur volume, un aspect qui fait que ces aimants peuvent être considérés comme des spin Ising classique géants. Avec la possibilité d'imager chacun degrée de liberté magnétique dans l'espace direct, ces systèmes offrent un large spectre d'opportunités pour l'étude de la frustration dans un cadre magnétostatiques bidimensionnelle et la potentielle découverte de phases magnétiques exotiques. Toutefois, contrairement à leurs homologues de la matière condensée, la première génération de glaces de spin artificiels sont pratiquement insensibles aux fluctuations thermiques. Par conséquence, d'autres dynamiques sont nécessaires pour amener ces systèmes vers leurs variétés de basse énergie et un protocole de désaimantation a été généralement utilisé dans ce sens, mais ce processus arrivent à accommoder juste partiellement les interactions entre les nanoaimants. Plus récemment, des réseaux artificiels de spin thermiquement-actives ont été introduits, permettant de dépasser les limitations des réseaux désaimantes pour la recherche des textures de spin exotiques.Cette thèse présente des études expérimentales et numériques réalisés sur des réseaux kagomé de spin. La glace artificielle kagomé planaire a été un point central d'intérêt pendant les dernières années, grâce à ses variétés énergétiques hautement dégénérés et aux textures de spin non-conventionnelles. Ainsi, dans un cadre magnétostatique, il présent une phase exotique caractérisée par la coexistence d'un état cristallin, associée à la charge magnétique, et un réseau de spin désordonnés. Bien que la désaimantation n'arrive pas d'accéder cet état remarquable, les réseaux thermiquement actives ont réussi de créer des cristallites de cette phase. La première partie de ce travail présente le protocole expérimental utilisé pour réaliser cet état. En plus, un modèle cinétique est proposé qui reproduit avec succès les caractéristiques observées et explique l'efficacité de cette approche.Dans un deuxième temps, un étude sur un nouveau système de glace de spin artificielle est présenté: le réseau kagomé Ising artificielle. Ce système présentent des moments magnétiques qui pointent selon l'axe verticale, contrairement au réseau kagomé planaire. Un étude récent sur ce système a conclu que, après la démagnétisation, ces deux réseaux kagomé artificiels présentent des corrélations de spins similaires et leurs états magnétiques rémanentes peuvent être bien caractérisées par des modèles de spin basés sur des interactions à courte portée. Avec des protocoles de désaimantation, des mesures de microscopie à force magnétique et des simulations Monte Carlo, il est montré que les interactions dipolaires à longue portée entre les éléments magnétiques ne peuvent pas être négligés lors de la description des états rémanents des réseaux kagome Ising artificiels désaimantées. Ces résultats limitent la validité du comportement universel entre les deux réseaux kagomé artificiels et enrichissent la palette de phases magnétiques qui peuvent être réaliser avec de tels systèmes nanostructurés. Les simulations Monte Carlo indiquent que ce réseau kagomé Ising présente un comportement de basse énergie différente de la glace kagomé planaire, mais la variétés fondamentale dans ce cadre dipolaire reste inconnu. Toutefois, en inspectant ses caractéristiques thermodynamiques à basse température et grâce une construction géométrique, un candidat pour l'état fondamental est fourni. / Artificial spin networks were initially proposed as toy-spin models destined for the investigation of magnetic frustration effects in two-dimensional spin lattices, a complementary approach to the study of the magnetic frustration encountered in spin ice pyrochlores. Generally fabricated via lithography techniques, these arrays of nano-scale magnetic islands can be designed at-will. Given the size and shape of the elements, their magnetization is almost uniform throughout their volume, thus making these islands act like classical Ising spins. Combined with the possibility of individually imaging the magnetic degrees of freedom in real space, these systems offer an almost infinite playground for the investigation of competing interactions in magnetostatic frameworks and potential for the experimental discovery of novel and exotic magnetic phases. However, unlike their condensed matter counterparts, first-generation artificial spin networks are insensitive to thermal fluctuations, requiring other driving mechanisms for accessing their complex low-energy manifolds. A field-protocol has been employed for driving such networks towards their ground-state configurations, although they only partially manage to accommodate pair-island interactions. More recently, thermally-active artificial spin networks have been introduced, surpassing the limits of demagnetized arrays in the quest for exotic low-energy spin textures.This thesis presents experimental and numerical studies performed on artificial kagome spin arrays, one of the most frustrated two-dimensional lattices. The kagome spin ice geometry has received most of the community's attention as it presents highly degenerate manifolds and unconventional spin textures. Within a dipolar long-range framework, it displays a low-temperature regime characterized by the coexistence of a crystalline phase, associated to the magnetic charge, and a disordered spin lattice. While demagnetizing such artificial kagome arrays cannot access this exotic state, thermally-active networks can locally retrieve such a phase, creating crystallites of antiferromagnetically-ordered magnetic charges. The first part of this work presents the experimental protocol employed to this purpose. A kinetic model is also proposed that successfully captures the observed experimental features and explains the efficiency of this approach.The second part of the current thesis presents a study of a novel artificial spin ice system, the artificial kagome Ising network. This network primarily differs from the kagome spin ice array by having its magnetic moments pointing along the vertical axis. A recent study of this system has concluded that, after demagnetization, these two artificial kagome networks display similar pairwise spin correlation development and their final frozen states can be well characterized by short-range interaction models. Through the use of demagnetization protocols, magnetic force microscopy and Monte Carlo simulations, it is demonstrated that long-range dipolar interactions between the magnetic elements cannot be neglected when describing the remanent states of demagnetized artificial kagome Ising networks. These results assess the limits of the reported universal behavior of artificial kagome lattices and enrich the spectrum of magnetic phases that could be achieved with such nanostructured systems. Indeed, Monte Carlo simulations indicate that this kagome Ising network presents a different low-energy behavior than kagome spin ice, the incipient stages of which have been accessed experimentally, but its dipolar ground-state configuration remains unknown. Nevertheless, by inspecting the low-temperature thermodynamic features of this array and through the use of a geometrical construction, a ground-state candidate is provided.

Cette thèse se concentre sur l'étude de composés magnétiques géométriquement frustrés où les ions magnétiques se situent aux sommets d'un réseau de tétraèdres partageant leurs sommets: les composés pyrochlores. Deux familles de formule chimique R2M2O7, où R est un lanthanide et M= Ti, Sn, sont particulièrement intéressantes puisqu'elles présentent une grande variété d'états magnétiques exotiques. Premièrement, nous avons étudié le champ cristallin agissant au site de la terre rare dans l'approximation de Stevens où uniquement le terme fondamental est considéré. Un jeu unique de paramètres a été déterminé pour chaque famille considérée grâce à une analyse globale incluant des spectres de neutrons inélastiques de plusieurs composés. Ensuite, nous avons caractérisé avec un large éventail de techniques les propriétés physiques à basse température de Nd2Sn2O7. En dessous de la température de transition Tc=0.91 K, ce composé possède un ordre magnétique à longue portée dans la configuration de spins dite "all-in-all-out". Une persistance de la dynamique de spins a été révélée dans la phase ordonnée, attribuée à des excitations unidimensionnelles de spins. Une dynamique de spins anormalement lente est également reportée dans la phase paramagnétique. Enfin, nous avons apporté quelques informations sur les deux états fondamentaux proposés pour le composé très étudié Tb2Ti2O7: premièrement, l'apparition d'une transition Jahn-Teller à basse température est suggérée mais l'absence d'élargissement des pics de Bragg réfute la présence d'une transition structurale. Enfin ce composé pourrait être un exemple d'une glace de spin quantique mais l'existence d'un plateau d'aimantation n'est pas évident jusqu'à T=20 mK. / This Phd thesis focuses on the study of magnetically frustrated compounds where magnetic ions lie at the vertices of a corner-sharing tetrahedra network: the pyrochlore compounds. The two series of chemical formula R2M2O7, where R is a lanthanide and M=Ti, Sn, are of peculiar interest since they display a large variety of exotic magnetic ground states. First, we have studied the crystal-electric-field acting at the rare earth within the Stevens approximation where only the ground state multiplet is considered. A single set of parameters for each families of interest has been determined through a global analysis including several inelastic neutron scattering spectra of various compounds. Then, we have characterised with a large panel of techniques the low temperature physical properties of Nd2Sn2O7. This compound enters a long-range magnetic order at transition temperature Tc=0.91 K with an ``all-in-all-out'' spin configuration. A persistence of spin dynamics has been found in the ordered phase, ascribed to one-dimensional spin loops excitations. Anomalously slow paramagnetic spin fluctuations are also reported. Finally, we have brought information on the two proposed ground states of the widely studied compound Tb2Ti2O7: first, a Jahn-Teller transition is claimed to occur at low temperatures but no broadening of the Bragg peaks is seen down to T=4 K precluding premises of a structural transition. Secondly, this compound could be a realisation of a quantum spin-ice but no definitive evidence of a magnetisation plateau is found down to T=20 mK.

La clinique de l'enfant en situation de handicap est une clinique très complexe. Les défenses psychiques mises en place par les familles et plus particulièrement par les mères pour faire face à la souffrance engendrée par le handicap rendent les relations transférentielles très difficiles à mettre en place. Les principales observations mettent en évidence des faits cliniques qui apparaissent avec une certaine fréquence dans la plupart des familles : omniprésence de la mère autour de la prise en charge de l'enfant et disparition du père symbolique du dispositif familial. L'absence de tiers paternel quiest sensé symboliser la métaphore oedipienne, entraîne une attitude de la mère ambivalente à la suite de laquelle l'enfant devient une sorte d'objet de jouissance à l'instar du fétiche pour le pervers. Sans altérité, sans tiers, faire le deuil du diagnostic devient bien souvent impossible et cela entraîne souvent un déni du handicap accompagné de l'apparition d'un discours teinté de persécution et d'une rivalité entre les différentes personnes qui gravitent autour de l'enfant et les mères. À l'instar de l'enfant unique qui, à la naissance d'un petit frère, peut régresser psycho-affectivement (ex : il était propre, il redevient sale) la mère à la suite du traumatisme engendré par l'annonce du handicap subirait une régression psychique causée par l’effondrement de l’idéal que l'enfant en situation handicap mental produit chez la mère. Cette thèse veut démontrer que ces attitudes sont, selon nous, le fruit d'un bouleversement principalement surmoïque. Nous avons voulu aborder cette thèse sous l'angle du Surmoi car nous pensons qu'aucune clinique comme celle de l'enfant en situation de handicap ne nous confronte autant à cette notion de critique, censure et jugement pour départager le normal du pathologique.Nous avons émis l’hypothèse que suite à l'annonce du handicap, la mère normalement pacifiée par le Surmoi paternel oedipien (le Surmoi Freudien), basculerait dans un positionnement surmoïque pré-oedipien (le Surmoi Lacanien etKleinien). À travers une étude du concept de Surmoi et la mise en lien avec le féminin nous nous proposons, par le biais de cette thèse, de faire des liens entre la clinique et la théorie. Plusieurs vignettes cliniques viendront étayer nos propos et in fine, nous décrirons notre démarche clinique thérapeutique qui vise à la ré-introduction du tiers paternel symbolique et de permettre à la mère de faire le chemin inverse. / The clinical experience concerning the mentally handicapped child is a very complex one. The defences that the families, and in particular the mothers, set up in order to cope with the suffering created by the handicap make the transferential relationships really hard to establish. The principal observations highlight clinical facts that appear with a certain frequency in most of the families: the omnipresence of the mother concerning the child’s care and the symbolic father’s disappearance in the family system. The lack of the paternal third-party, who is supposed to symbolize the oedipal metaphor, generates an ambivalent attitude of the mother which leads to a situation where the child becomes an enjoyment object such as the idol for the pervert. Without otherness, without a third-party, dealing with the diagnosis is frequently impossible and leads to a denial of the handicap along with a speech tinged with persecution and rivalry between the different persons being part of the child’s and the mother’s environment. Like the only child who, on the occasion of a baby brother’s birth, can psycho-affectively regress (i.e.: he was house-trained until the baby brother’s was born), the mother, subsequently to the trauma created by the announcement of the diagnosis, would know a psychic regression caused by the collapse of the ideal, collapse which is induced by giving birth to a handicapped child. This thesis intends to demonstrate that these attitudes are, according to us, the result of a mostly superego’s distress. The approach we chose for this work is the superego’s perspective because we believe that there is no clinical experience that better illustrates this notion of criticism, censorship and judgment to decide between normal and pathologic than the one of the handicapped child.We assumed hypothetically that after the announcement of the handicap, the mother, normally pacified by the oedipal paternal superego (the superego as it was conceived by S. Freud), would all of a sudden find herself in a pre-oedipal superego’s position (the superego as it was conceived by J. Lacan and M. Klein). Through a conceptual study of the superego and the interlinking with the feminine, we suggest, by means of this thesis, to connect the clinical experience and the theory. Several clinical case vignettes will support our assumptions and, in fine, we will describe our therapeutic clinical approach which aims at re-introducing the symbolic paternal third-party and help the mother take the reverse course.

Ce travail est dédié à la modélisation multi-échelle des phénomènes liés à la transition de spin dans des composés du Fe(II). Le développement d'un modèle macroscopique type réaction-diffusion pour la transition de phase à partir de l'Hamiltonien d'Ising a permis l'étude théorique des aspects spatio-temporels de la fraction haut-spin lors de la transition de phase du premier ordre dans des monocristaux commutables. La comparaison à l'expérience a conduit à de très bons accords pour le comportement du front de transition, ce qui a permis de mieux comprendre les mesures de microscopie optique. Ce travail a été étendu à l'étude des effets photo-thermiques qui causent l'échauffement du cristal par la lumière du microscope conduisant à un système d'équations différentielles couplées tenant compte du couplage thermique avec le bain.Ces équations prédisent des comportements non-linéaires du cristal dans son domaine bistable, tels que l’existence d’effets autocatalytiques, dont les conditions d'émergence ont été précisées. La dernière partie de la thèse est consacrée à une extension du modèle électro-élastique. Ici on démontre que la frustration élastique est à l'origine de la transition de spin en deux étapes et des transitions incomplètes. Ceci nous a amené aussi à prédire l'organisation de structures complexes de la fraction haut-spin dans les phases intermédiaires. Plusieurs types d'auto-organisation ont été révélés dont des structures modulées de la fraction haut-spin. Ce type de comportements a été observé expérimentalement très récemment dans les composés à transition de spin. / This work is devoted to the multiscale modeling of the spin transition phenomena in Fe(II) spin crossover compounds. The development of a macroscopic reaction-diffusion-like model for the phase transition from the Ising-like Hamiltonian allowed the theoretical study of the spatio-temporal behavior of the high-spin fraction accompanying the first-order phase transition in switchable spin crossover single crystals. The comparison to experiments led to an excellent agreement for the dynamics of the high-spin/low-spin interface which improved the understanding of the optical microscopy measurements. Next, this work was extended to the study of photothermic effects due to the crystal heating by the light of the microscope leading to a coupled system of differential equations accounting for the thermal coupling with the bath temperature. These equations predict nonlinear behaviors for crystals in the bistable region, such as the autocatalytic effects, for which we established the conditions of their emergence. The last part of this thesis is devoted to an extension of the electro-elastic model. Here we prove that the elastic frustration is at the origin of the existence of two-step and of incomplete spin crossover transitions. Furthermore, this model allowed us to predict structures of complex patterns in high-spin fractions for intermediate phases. Several types of self-organisation were revealed such as the spatially-modulated structures of the high-spin fractions. Some of these behaviors have been experimentally observed, very recently, in spin crossover compounds.

Cette thèse porte sur l'étude de systèmes quantiques à N-corps à température nulle, où le comportement du système n'est alors soumis qu'aux effets quantiques. Je vais présenter ici une approche variationnelle développée avec Tommaso Roscilde, mon directeur de thèse, et Fabio Mezzacapo, mon co-encadrant de thèse, pour étudier ces systèmes.Cette approche se base sur une parametrisation de l’état quantique (dit Ansatz) à laquelle on applique une procédure d’optimisation variationnelle lui permettant de reproduire l'évolution d'un système soumis à l'équation de Schrödinger, tout en limitant le nombre de variables considérées. En considérant une évolution en temps imaginaire, il est possible d'étudier l'état fondamental d'un système. Je me suis ainsi intéressé à un modèle de chaîne XX de spins 1/2, dont les corrélations à longue portée rendent l'étude difficile, et adapté ainsi notre approche pour reproduire au mieux les corrélations et l'intrication du système. Je me suis ensuite intéressé au modèle J1-J2 dont la structure de signe non positive des coefficients de l’état quantique pose un défi important pour les approches Monte Carlo; et dans laquelle la frustration magnétique induit une transition de phase quantique (d’un état aux corrélations à longue porté vers un état non magnétique avec formation d’un cristal de lien de valence). Je me suis enfin intéressé à l'évolution temporelle d'un système à N-corps à partir d'un état non stationnaire. J'ai pu étudier la capacité de notre approche à reproduire la croissance linéaire de l’intrication dans le temps, ce qui est un obstacle fondamental pour les approches alternatives telles que le groupe de renormalisation de la matrice densité. / This thesis presents a study of quantum many-body systems at zero temperature, where the behavior of the system is purely driven by the quantum effects. I will introduce a variationnal approach developped with Tommaso Roscilde, my PhD supervisor, and Fabio Mezzacapo, my co-supervisor, in order to study these systems.This approach is based on a parametrisation of the quantum state (named Ansatz) on which we apply a variational optimisation, allowing us reproduce the system's evolution under Schrödinger's equation with a limited number of variables.By considering an imaginary-time evolution, it is possible to reconstruct the system's ground state. I focused on S=1/2 XX spin chain, where the long-range quantum correlations complicate a variational study; and I have specifically targeted our Ansatz in order to reproduce the correlations and the entanglement of the ground state. Moreover I considered the antiferromagnetic S=1/2 J1-J2 spin chain, where the non-trivial sign structure of the coefficients of the quantum state introduces an important challenge for the quantum Monte Carlo approach; and where the magnetic frustration induces a quantum phase transition (from a state with long range correlations to a non-magnetic state in the form of a valence-bond crystal).Finally I focused on the time evolution of a quantum many-body system starting from a non-stationary state. I studied the ability of our approach to reproduce the linear increase of the entanglement during time, which is a fondamental obstacle for other approaches such as the density-matrix renormalization group.

M. Tech. (Human Resource Management, Faculty of Management Sciences), Vaal University of Technology. / The primary objective of this study was to investigate the relationship between perceived organisational support, frustration with work and occupational commitment among public secondary school educators in the Sedibeng West District. The social exchange theory, expectancy theory and side-bet theory constituted the bedrock in this study. In order to achieve the primary objective, a quantitative research approach was adopted, and a descriptive survey research design was utilised. The reliability of the measuring instrument was confirmed satisfactory, and thereafter the questionnaires were self-administered to three hundred and seventy-three educators, HODs, deputy principals and principals at nine public secondary schools using a convenience sampling technique. Two hundred and forty questionnaires were retrieved, constituting 64.3 percent response rate, and the data obtained was analysed using the Statistical Package for Social Sciences (SPSS) 25.0 and the Analysis of Moment Structures (AMOS) 25.0 for statistical analysis. The statistical analysis performed include descriptive statistics using frequencies, mean and standard deviation. Inferential statistics was utilised to determine the relationship between the two factors of perceived organisational support, frustration with work and occupational commitment. The inferential statistical methods used include Pearson product moment correlation coefficient, confirmatory factor analysis, path analysis and structural equation modelling. Confirmatory factor analysis (CFA) was conducted to confirm the factor structure of the constructs in the study, and to determine if the data fit the model. Six model fit indices were used to assess the measurement and structural model fit assessments, which include Chi-square value over degree of freedom (χ2/df), Goodness-of-fit index (GFI), Root mean square error of approximation (RMSEA), Norm fit index (NFI), Tucker Lewis index (TLI) and Comparative fit index (CFI). The results of the model fit indices indicated a satisfactory fit of the data with the measurement and structural models. Thereafter, path analysis was performed on the research model to measure the path coefficients in the research model. Structural equation modelling (SEM) was applied to test the hypotheses and the results revealed that there was a significant negative relationship between the job-related factor and frustration with work; a significant negative relationship between the relationship factor and frustration with work; a significant negative relationship between frustration with work and occupational commitment; a significant positive relationship between the job-related factor and occupational commitment; and a non-significant positive relationship between the relationship factor and occupational commitment. The correlation analysis also showed that there was a moderately significant negative correlation between the job-related factor and frustration with work; a moderately significant negative correlation between the relationship factor and frustration with work; a strong positive correlation between frustration with work and occupational commitment; a moderately significant positive correlation between the job-related factor and occupational commitment; and a moderately significant positive correlation between the relationship factor and occupational commitment. The reliability of the measuring instrument in the main study was tested using Cronbach alpha coefficient and composite reliability, while the validity tests were confirmed using face validity, content validity, construct validity, convergent validity, predictive validity and discriminant validity. Based on the findings, recommendations were proposed to enhance the perception of organisational support among educators, HODs, deputy principals and principals; reduce the level of frustration with work; and foster increased level of commitment to the teaching profession.

Barn som far illa i hemmet kan innebära både fysiskt och psykiskt våld, sexuella övergrepp och omsorgssvikt vilket kan leda till att barnets utveckling tar skada, både psykiskt och fysiskt. Skolsköterskan har här en viktig roll genom att identifiera och se till att barnen och eleverna får stöd och hjälp. 1 av 10 barn i Sverige utsätts regelbundet för fysiskt och/eller psykiskt våld från föräldrar eller annan vårdnadshavare i åldern 0–18 år. Syftet med studien är att beskriva skolsköterskans upplevelse av att möta barn, 6–18 år som far illa i hemmet. En litteraturöversikt med en deskriptiv design gjordes. Metod utefter Bettany-Saltikov har använts för dataanalys. Dataanalysen har utförts i nio steg. Resultatet visade att skolsköterskorna hamnade ibland i svåra situationer som kunde beröra dem. De kände ofta en frustration över ensamarbete vilket kunde bidra till sårbarhet. Dåligt samvete tyngde ofta skolsköterskorna vid misstanke om att ett barn for illa. De visste att enligt lag skulle en anmälan göras, men då det var brister i samarbetet till socialtjänsten gjordes inte alltid anmälningarna. För att kunna hjälpa barnen på bästa sätt krävdes att samarbetet mellan de olika professionerna inom skola och socialtjänst fungerade Skolsköterskan upplevde att yrkeserfarenhet var en tillgång för att uppmärksamma de barn som på något sätt for illa i hemmet. Hälsosamtalen var en viktig del i när skolsköterskan identifierade ett barn som for illa. Det framkom att skolsköterskan arbetade hälsofrämjande och förebyggande vilket bidrog till att hållbar utveckling främjades och att elevernas trygghet och säkerhet tillgodosågs. / Children who get hurt at home can involve both physical and psychological violence, sexual abuse and neglect, which can lead to damage to the child's development, both psychologically and physically. The school nurse has an important role here by identifying and ensuring that the children and students receive support and help. 1 in 10 children in Sweden are regularly exposed to physical and/or psychological violence from parents or other guardians aged 0–18. The purpose of the study is to describe the school nurse's experience of meeting children, aged 6–18, who are having trouble at home. A literature review with a descriptive design was done. The Bettany-Saltikov method has been used for data analysis. The data analysis has been carried out in nine steps. The results showed that the school nurses sometimes ended up in difficult situations that could affect them. They often felt a frustration with working alone, which could contribute to vulnerability. A bad conscience often weighed on the school nurses when they suspected that a child was ill. They knew that according to law a report had to be made, but when there were shortcomings in the cooperation with the social service, the reports were not always made. To be able to help the children in the best way, it was required that the cooperation between the various professions within school and social services worked. The school nurse felt that professional experience was an asset to pay attention to the children who were in some way bad at home. The health talks were an important part of when the school nurse identified a child who was unwell. It emerged that the school nurse worked in health promotion and prevention, which contributed to sustainable development being promoted and the pupils' safety and security being catered for.

L'intérêt pour les multiferroïques réside dans la possibilité d'asservir les propriétés électriques du matériau à partir du magnétisme et vice et versa. Le champ d'application pour ce type de composé est vaste, mais les attentes sont particulièrement grandes pour le domaine de l'emmagasinage d'information, celui de la spintronique et pour l'innovation de nouveaux senseurs magnétiques. Les propriétés magnétoélectriques se manifestant à partir de différents phénomènes physiques sont encore aujourd'hui mal comprises et cela est particulièrement le cas pour le couplage existant entre les ordres magnétiques et la ferroélectricité des manganites de structure hexagonale. Cette thèse présente donc une étude optique de cette famille de manganite ayant pour but de lever le voile sur le mécanisme responsable de ses propriétés magnétoélectriques. Cette thèse présente une étude détaillée du comportement de l'énergie en température des modes de vibration Raman de plusieurs manganites hexagonales à base des terres rares : Y[indice supérieur 3+], Ho[indice supérieur 3+], Er[indice supérieur 3+] et Lu[indice supérieur 3+]. Leurs similarités ainsi que leurs différences en terme de phases magnétiques, de températures de transition et de déplacements atomiques permettront de mettre en évidence les interactions d'échange magnétique des ions de manganèse et de terre rare impliqués dans les phénomènes magnétoélectriques de ces composés. Il sera aussi démontré que ces interactions sont modulables par l'application d'un champ magnétique pour donner lieu à des transferts partiels de charges, calculés à partir des changements énergétiques des modes infrarouges, permettant la réplique exacte du comportement magnétoélectrique de la polarisation du HoMnO[indice inférieur 3]. Des mesures de transmission optique et de luminescence des niveaux électroniques 4[florin] du HoMnO[indice inférieur 3] seront aussi présentées. Il sera vu que des changements importants de plusieurs transitions électroniques en fonction de la température et du champ magnétique appliqué se produisent et se corrèlent aux transitions de phases magnétoélectriques du cristal. La modulation des intensités de certaines transitions électroniques, voire même leur apparition et leur disparition, indiquent que des changements importants dans l'hybridation des électrons 4[florin] du Ho[indice supérieur 3+] produisent avec les niveaux 3d du Mn[indice supérieur 3+], de parité opposée, affectant les règles de sélection optiques. Ceci confirme du même coup un rôle majeur de ces derniers dans les phénomènes magnétoélectriques. Cette idée sera renforcée avec l'observation de transitions vibroniques indiquant une forte interaction des électrons 4[florin] du Ho[indice supérieur 3+] avec les modes de vibration du cristal qui ne peuvent se produire que via des effets d'hybridation étant donné leur confinement spatial et électronique.

Strong electron-electron correlations and lattice frustration are two physical interactions that pose serious challenges to condensed matter physics. A variety of exotic physical phenomena, for example, charge ordering, spin liquid, and unconventional superconductivity, are believed to arise from the interplay of the two interactions. In this dissertation, I examine two families of systems which exhibit both electron-electron correlations and lattice frustration – charge transfer solids and layered cobaltates. The half-filled band Hubbard model on the triangular lattice has been proposed by mean-field theories as the minimal model for the superconductivity in the charge transfer solids. In the first part of this dissertation, by using exact calculations, I prove the absence of superconductivity in this model. This result calls for a new theoretical approach to describe the rich physics in charge transfer solids. In the second part of this dissertation, I study charge transfer solids by focusing on its real bandfilling ¼. I show that a new kind of insulating phase, paired electron crystal, emerges from antiferromagnetism as the frustration is increased. The paired electron crystal state can explain the various insulating states adjacent to the superconducting state, thus provides a new avenue towards the understanding of the unconventional superconductivity in charge transfer solids and other ¼ filled systems. In the third part of this dissertation, I investigate the carrier concentration-dependent electronic behavior in layered cobaltates. I provide a natural yet simple explanation for this behavior. I show that it can be described within correlated-electron Hamiltonians with finite on-site and significant nearest neighbor hole-hole Coulomb repulsions. I also point out the similarities between organic charge transfer solids and layered cobaltates, which may involve superconductivity.

Mixed anion systems, such as oxynitrides and oxyfluorides, are an emerging class of interesting materials. The lower stability of mixed anion systems in comparison to oxide materials has had the consequence that this area of materials research is relatively less well explored. However, the development of new synthesis techniques has resulted in the preparation of many new mixed anion systems and so a detailed understanding of their structure and how this relates to their electronic and magnetic properties is necessary. Within this Thesis, several oxide, oxynitride and oxyfluoride systems are investigated with a particular focus on the magnetic behaviour of materials based on geometrically frustrated pyrochlore and kagome lattices. The Lu2Mo2O7 pyrochlore contains a geometrically frustrated network of vertex sharing Mo4+ (d2 S = 1) tetrahedra. Here, the solid state synthesis of Lu2Mo2O7−x is reported along with a discussion of the coexistence of two cubic pyrochlore phases that has been discovered in samples synthesised at 1600 ◦C. Powder neutron diffraction and thermogravimetric analysis have revealed that this two-phase behaviour originates from a miscibility gap between stoichiometric Lu2Mo2O7 and oxygen deficient Lu2Mo2O6.6. Magnetic susceptibility and muon spin relaxation measurements support the formation of a geometrically frustrated spin glass ground state in Lu2Mo2O7 with a spin freezing temperature Tf ∼ 16 K. Low temperature neutron diffraction has confirmed the absence of long range magnetic order and magnetic diffuse neutron scattering data have indicated the presence of competing nearest and next nearest neighbour antiferromagnetic exchange interactions in the spin glass state. The magnetic heat capacity of Lu2Mo2O7 follows a T2-dependence at the low temperatures, indicating that Lu2Mo2O7 is another rare example of an unconventional, topological spin glass, which is stable in the absence of significant chemical disorder. The magnetic properties of the oxygen deficient pyrochlore phase Lu2Mo2O6.6 are qualitatively similar to those of Lu2Mo2O7, but an increase in the spin freezing temperature Tf ∼ 20 K suggests that oxygen-vacancy disorder in Lu2Mo2O6.6 favours the onset of a glassy state at higher temperatures and enhances the degree of frustration. Oxynitride pyrochlores with the ideal composition R2Mo2O5N2 (R = rare earth) contain Mo5+ d1 S = 1 2 cations on the frustrated pyrochlore lattice and are thus ideal candidates to support exotic magnetic ground states. Here, the synthesis of oxynitride pyrochlores of the Lu2Mo2O7 system by thermal ammonolysis is discussed alongside powder neutron diffraction and susceptibility data that show no evidence for long range magnetic order and an absence of spin freezing down to at least 2 K despite the persistence of strong antiferromagnetic exchange (θ = −120 K). A comparison of the magnetic diffuse neutron scattering between the spin glass state of Lu2Mo2O7 and the oxynitride is given, which suggests that the majority of the magnetic scattering in the oxynitride system is inelastic. In addition, low temperature magnetic heat capacity shows an absence of magnetic phase transitions and a continuous density of states through a T-linear dependence down to 500 mK. [NH4]2[C7H14N][V7O6F18], diammonium quinuclidinium vanadium(III,IV) oxyfluoride or DQVOF, is a kagome bilayer system with a geometrically frustrated two-dimensional kagome network of V4+ d1 S = 1 2 cations and V3+ d2 S = 1 cations between the kagome layers. Here, low temperature magnetisation and heat capacity data are presented, which demonstrate that the interplane V3+ d2 cations are well decoupled from the kagome layers at low temperatures such that DQVOF is a good experimental realisation of a S = 1 2 kagome antiferromagnet. Despite significant antiferromagnetic exchange (θ = −60 K) within the kagome planes, muon spin relaxation data have confirmed the absence of spin freezing and the persistence of internal field fluctuations that are intrinsic to the kagome layers down to temperatures of 40 mK. The low temperature heat capacity of the V4+ kagome network follows T-linear behaviour down to the 300 mK, highlighting the absence of a spin gap in the low energy excitation spectrum of DQVOF. The low temperature magnetic study of DQVOF presented here thus strongly supports the formation of a gapless quantum spin liquid phase. In the final results chapter, a discussion of the anion ordering principles in oxynitride systems is given. A high temperature, high resolution neutron diffraction study of the oxynitride perovskite SrTaO2N has revealed that the partial anion order that results in segregated Ta-N zig-zag chains is stable up to 1100 ◦C. Furthermore, these anion ordering principles are extended to the d1 perovskite oxynitrides RVO2−xN1+x (R = La, Nd, Pr) in a variable temperature neutron diffraction study, which confirms that the anion chain ordering discovered in d0 SrTaO2N is robust to electron doping. The R = La analogue also provides an interesting example of a rhombohedral oxynitride perovskite phase which coexists with an orthorhombic phase over the 4−300 K temperature range of the neutron diffraction study.