Semiconductor quantum dots (QDs) are fascinating systems for potential applications in quantum information processing and communication, since they can emit single photons and polarisation entangled photons pairs on demand. The asymmetry and inhomogeneity of real QDs has driven the development of a universal and fine post-growth tuning technique. In parallel, new growth methods are desired to create QDs with high emission efficiency and to control combinations of closely-spaced QDs, so-called "QD molecules" (QDMs). These systems are crucial for the realisation of a scalable information processing device after a tuning of their interaction energies. In this work, GaAs/AlGaAs QDs with low surface densities, high optical quality and widely tuneable emission wavelength are demonstrated, by infilling nanoholes fabricated by droplet etching epitaxy with different GaAs amounts. A tuning over a spectral range exceeding 10 meV is obtained by inducing strain in the dot layer. These results allow a fine tuning of the QD emission to the rubidium absorption lines, increasing the yield of single photons that can be used as hybrid semiconductor-atomic-interface. By embedding InGaAs/GaAs QDs into diode-like nanomembranes integrated onto piezoelectric actuators, the first device allowing the QD emission properties to be engineered by large electroelastic fields is presented. The two external fields reshape the QD electronic properties and allow the universal recovery of the QD symmetry and the generation of entangled photons, featuring the highest degree of entanglement reported to date for QD-based photon sources. A method for controlling the lateral QDM formation over randomly distributed nanoholes, created by droplet etching epitaxy, is demonstrated by depositing a thin GaAs buffer over the nanoholes. The effect on the nanohole occupancy of the growth parameters, such as InAs amount, substrate temperature and arsenic overpressure, is investigated as well. The QD pairs show good optical quality and selective etching post-growth is used for a better characterisation of the system. For the first time, the active tuning of the hole tunnelling rates in vertically aligned InGaAs/GaAs QDM is demonstrated, by the simultaneous application of electric and strain fields, optimising the device concept developed for the single QDs. This result is relevant for the creation and control of entangled states in optically active QDs. The modification of the electronic properties of QDMs, obtained by the combination of the two external fields, may enable controlled quantum operations.

In this review the different concepts of nanoscale resistive switching memory devices are described and classified according to their I–V behaviour and the underlying physical switching mechanisms. By means of the most important representative devices, the current state of electrical performance characteristics is illuminated in-depth. Moreover, the ability of resistive switching devices to be integrated into state-of-the-art CMOS circuits under the additional consideration with a suitable selector device for memory array operation is assessed. From this analysis, and by factoring in the maturity of the different concepts, a ranking methodology for application of the nanoscale resistive switching memory devices in the memory landscape is derived. Finally, the suitability of the different device concepts for beyond pure memory applications, such as brain inspired and neuromorphic computational or logic in memory applications that strive to overcome the vanNeumann bottleneck, is discussed.

Though ferroelectric HfO₂ thin films are now well characterized, little is currently known about their grain substructure. In particular, the formation of domain and phase boundaries requires investigation to better understand phase stabilization, switching, and phase interconversion. Here, scanning transmission electron microscopy is applied to investigate the atomic structure of boundaries in these materials. It is found that orthorhombic/orthorhombic domain walls and coherent orthorhombic/monoclinic interphase boundaries form throughout individual grains. The results inform how interphase boundaries can impose strain conditions that may be key to phase stabilization. Moreover, the atomic structure near interphase boundary walls suggests potential for their mobility under bias, which has been speculated to occur in perovskite morphotropic phase boundary systems by mechanisms similar to domain boundary motion.

Les matériaux ferroélectriques sont des matériaux qui possèdent une polarisation spontanée en l'absence de champ électrique, leur conférant plusieurs propriétés intéressantes du point de vue des applications possibles. La réduction de l'épaisseur des couches ferroélectriques vers des films minces et ultra-minces s'est avérée nécessaire notamment en vue de leur intégration dans les dispositifs de la micro et nano-électronique. Cependant, cette diminution a fait apparaître certains phénomènes indésirables au sein des couches minces tels que les courants de fuite. La caractérisation électrique de ces matériaux reste donc un défi afin de comprendre les mécanismes physiques en jeu dans ces films, d'autant qu'une information à l'échelle très locale est maintenant requise. Il est donc nécessaire de faire progresser les techniques de mesure électrique pour atteindre ces objectifs. Durant cette thèse, nous mesurons la polarisation diélectrique de l'échelle mésoscopique jusqu'à l'échelle nanométrique en utilisant des caractérisations purement électriques constituées de mesures Polarisation-Tension, Capacité-Tension et Courant-Tension mais aussi des mesures électromécaniques assurées par une technique dérivée de la microscopie à force atomique et nommée Piezoresponse Force Microscopy. Au cours de nos travaux, nous montrons la limite de certaines techniques de caractérisation classiques ainsi que les artéfacts affectant la mesure électrique ou électromécanique et pouvant mener à une mauvaise interprétation des résultats de mesure. Afin de pousser nos investigations plus loin, nous avons développé de nouvelles techniques de mesure pour s'affranchir de certains signaux parasites dont nous exposerons le principe de fonctionnement. Nous présentons les premières mesures directes de polarisation rémanente à l'échelle du nanomètre grâce à une technique que nous nommons nano-PUND. Ces techniques et méthodes sont appliquées à une variété importante de matériaux tels que Pb(Zr,Ti)O3, GaFeO3 ou BaTiO3 dont, pour certains, la ferroélectricité n'a jamais été démontrée expérimentalement sans ambiguïté. / Ferroelectric materials show a spontaneous dielectric polarisation even in the absence of applied electric field, which confers them interesting possibilities of applications. The reduction of the thickness of ferroelectric layers towards ultra-thin values has been necessary in view of their integration in micro and nano-electronic devices. However, the reduction of thickness has been accompanied by unwanted phenomena in thin layers such as tunneling currents and more generally leakage currents. The electrical characterization of these materials remains a challenge which aims at better understanding the physical mechanisms at play, and requires now a nanometric spatial resolution. To do so, it is thus mandatory to enhance the techniques of electrical measurement. In this work, we measure the dielectric polarisation of ferroelectric films from mesoscopic scale down to the nanometric scale using purely electric characterisation techniques (Polarisation vs Voltage, Capacitance vs Voltage, Current vs Voltage), but also electro-mechanical techniques like Piezoresponse Force Microscopy which derives from Atomic Force Microscopy. We show the limits of several classical techniques as well as the artefacts which affect electrical or electro-mechanical measurement and may lead to an incorrect interpretation of the data. In order to push the investigation further, we have developed and we describe new measurement techniques which aim at avoiding some parasitic signals. We present the first direct measurement of the remnent polarisation at the nanoscale thanks to a technique which we call « nano-PUND ». These techniques and methods are applied to a large variety of materials like Pb(Zr,Ti)O3, GaFeO3 or BaTiO3 which (for some of them), ferroelectricity has not been measured experimentally.

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In dieser Arbeit werden die Auswirkungen epitaktischer Dehnung auf die Eigenschaften ferromagnetischer und ferroelektrischer Perowskitschichten untersucht. Dazu wird der biaxiale Dehnungszustand einer Schicht reversibel verändert, indem einkristalline piezoelektrische Pb(Mg1/3Nb2/3)0.72Ti0.28O3 (001) Substrate (PMN-PT) verwendet werden. Ergänzt werden die Messungen mit dieser “dynamischen” Methode durch Untersuchungen an statisch gedehnten Schichten, gewachsen auf LaAlxSc1-xO3-Pufferschichten mit gezielt abgestimmter Gitterfehlpassung. Drei verschiedene Materialsysteme werden studiert: die ferromagnetischen Oxide La0.8Sr0.2CoO3 und SrRuO3 und das ferroelektrische Pb(Zr,Ti)O3. Für La0.8Sr0.2CoO3 wird ein dehnungsinduzierter Übergang von der bekannten ferromagnetischen Phase zu einer magnetisch weniger geordneten, spinglasartigen Phase nachgewiesen. Es ergeben sich keine Hinweise auf eine Beeinflussung des Co-Spinzustandes. In epitaktischen SrRuO3-Schichten bewirkt eine Zugdehnung einen strukturellen Phasenübergang von der orthorhombischen Bulk-Phase zu einer out-of-plane orientierten tetragonalen Phase. Die leichte Richtung liegt in der Ebene. Reversible Dehnungsmessungen zeigen einen deutlichen Einfluss auf die ferromagnetische Ordnungstemperatur und deuten auf eine geringe Veränderung des magnetischen Moments hin. Der Dehnungseffekt auf die elektrischen Transporteigenschaften wird bestimmt. Pb(Zr,Ti)O3 wird als ferroelektrisches Standardmaterial genutzt, um erstmalig den Einfluss biaxialer Dehnung auf das ferroelektrische Schaltverhalten dünner Schichten zu untersuchen. Für kleine elektrische Felder zeigen die Messungen das typische Verhalten einer gepinnten Domänenwandbewegung. Hier wird der Schaltvorgang unter Piezokompression stark beschleunigt. Werden an die elektrischen Kontakte größere elektrische Felder angelegt, geht die Domänenwandbewegung in das Depinning-Regime über. Die Schaltkinetik wird in diesem Bereich unter Piezokompression leicht verlangsamt. / In this work, the effect of epitaxial strain on the properties of ferromagnetic and ferroelectric perovskite thin films is studied. Single-crystalline piezoelectric Pb(Mg1/3Nb2/3)0.72Ti0.28O3 (001) substrates (PMN-PT) are utilized to reversibly change the biaxial strain state of the films. The measurements performed by this “dynamic” approach are complemented by studying statically strained films grown on LaAlxSc1-xO3 buffer layers with deliberately tuned lattice misfit. Three different material systems are investigated: the ferromagnetic oxides La0.8Sr0.2CoO3 and SrRuO3 and the ferroelectric compound Pb(Zr,Ti)O3. In case of La0.8Sr0.2CoO3 a strain-induced transition from the known ferromagnetic phase to a magnetically less ordered spinglas-like phase is observed. No indications for an effect on the Co spin state are found. In epitaxial SrRuO3 films tensile strain is causing a structural phase transition from the bulk-like orthorhombic structure to an out-of-plane oriented tetragonal phase. The magnetic easy axis is in the film plane. Reversible strain experiments show a significant effect on the ferromagnetic ordering temperature and point to a small change of the magnetic moment. The strain effect on the electric transport properties is also determined. Pb(Zr,Ti)O3 as a standard ferroelectric material is used to study the influence of biaxial strain on the ferroelectric switching behaviour of thin films for the first time. At small electric fields the measurements reveal the typical signs of creep-like domain wall motion caused by wall pinning. In this regime the switching process is accelerated strongly under piezo-compression. For higher electric fields a transition of the domain wall motion to the depinning regime is observed. Here, the switching kinetics is slowed down moderately by compressive strain.

In dieser Arbeit werden die Auswirkungen epitaktischer Dehnung auf die Eigenschaften ferromagnetischer und ferroelektrischer Perowskitschichten untersucht. Dazu wird der biaxiale Dehnungszustand einer Schicht reversibel verändert, indem einkristalline piezoelektrische Pb(Mg1/3Nb2/3)0.72Ti0.28O3 (001) Substrate (PMN-PT) verwendet werden. Ergänzt werden die Messungen mit dieser “dynamischen” Methode durch Untersuchungen an statisch gedehnten Schichten, gewachsen auf LaAlxSc1-xO3-Pufferschichten mit gezielt abgestimmter Gitterfehlpassung. Drei verschiedene Materialsysteme werden studiert: die ferromagnetischen Oxide La0.8Sr0.2CoO3 und SrRuO3 und das ferroelektrische Pb(Zr,Ti)O3. Für La0.8Sr0.2CoO3 wird ein dehnungsinduzierter Übergang von der bekannten ferromagnetischen Phase zu einer magnetisch weniger geordneten, spinglasartigen Phase nachgewiesen. Es ergeben sich keine Hinweise auf eine Beeinflussung des Co-Spinzustandes. In epitaktischen SrRuO3-Schichten bewirkt eine Zugdehnung einen strukturellen Phasenübergang von der orthorhombischen Bulk-Phase zu einer out-of-plane orientierten tetragonalen Phase. Die leichte Richtung liegt in der Ebene. Reversible Dehnungsmessungen zeigen einen deutlichen Einfluss auf die ferromagnetische Ordnungstemperatur und deuten auf eine geringe Veränderung des magnetischen Moments hin. Der Dehnungseffekt auf die elektrischen Transporteigenschaften wird bestimmt. Pb(Zr,Ti)O3 wird als ferroelektrisches Standardmaterial genutzt, um erstmalig den Einfluss biaxialer Dehnung auf das ferroelektrische Schaltverhalten dünner Schichten zu untersuchen. Für kleine elektrische Felder zeigen die Messungen das typische Verhalten einer gepinnten Domänenwandbewegung. Hier wird der Schaltvorgang unter Piezokompression stark beschleunigt. Werden an die elektrischen Kontakte größere elektrische Felder angelegt, geht die Domänenwandbewegung in das Depinning-Regime über. Die Schaltkinetik wird in diesem Bereich unter Piezokompression leicht verlangsamt.:1 Einführung 1.1 Motivation 1.2 Methodik 1.3 Übersicht 2 Probenherstellung und -charakterisierung 2.1 Gepulste Laserdeposition 2.1.1 Prinzip 2.1.2 Aufbau 2.1.3 RHEED 2.1.4 Optimierung des Schichtwachstums 2.1.5 Targets 2.1.6 Substrate 2.2 Röntgendiffraktion 2.2.1 Röntgenmethoden 2.2.2 Röntgenreflektometrie 2.3 SQUID-Magnetometrie 2.4 Rasterkraftmikroskopie 2.5 Transportmessungen 2.6 Elektrische Polarisationsmessungen 3 PMN-PT 3.1 PMN-PT als piezoelektrisches Dünnschicht-Substrat 3.2 PMN-PT als Piezoaktuator 3.3 Temperaturabhängigkeit der Piezodehnung 3.4 Dehnungsübertragung in die Schicht 4 Puffersysteme 4.1 Motivation 4.2 LaAlxSc1−xO3 4.3 BaxSr1−xTiO3 5 Dehnungseinfluss auf ferromagnetische Filme - La0.8Sr0.2CoO3 5.1 Grundlagen zu La1−xSrxCoO3 5.1.1 Struktur 5.1.2 Spinzustand 5.1.3 Magnetische Wechselwirkungen / Doppelaustausch 5.1.4 Phasendiagramm / magnetische Phasenseparation 5.2 Messungen 5.2.1 Gitter- und Mikrostruktur 5.2.2 Curie-Temperatur 5.2.3 Magnetoelastischer Effekt 5.2.4 Magnetisierungsschleifen 5.2.5 elektrischer Transport 5.3 Zusammenfassung und Ausblick 6 Dehnungseinfluss auf ferromagnetische Filme - SrRuO3 6.1 Grundlagen zu SrRuO3 6.1.1 Struktur 6.1.2 Magnetismus 6.1.3 Elektrischer Transport 6.2 Messungen 6.2.1 Gitter- und Mikrostruktur 6.2.2 Magnetismus 6.2.3 Elektrischer Transport 6.3 Zusammenfassung und Ausblick 7 Dehnungseinfluss auf ferroelektrische Filme - PbZr1−xTixO3 7.1 Grundlagen 7.1.1 PbZr1−xTixO3 7.1.2 Elektrische Polarisation 7.1.3 Koerzitivfeld 7.1.4 Domänendynamik 7.2 Messungen 7.2.1 Gitterstruktur 7.2.2 Standardcharakterisierung: Dehnungseinfluss auf die remanente Polarisation Pr und das Koerzitivfeld EC 7.2.2.1 Statische Messungen 7.2.2.2 Dehnungsmessungen 7.2.3 PUND-Messungen: Dehnungseinfluss auf die charakteristische Schaltzeit tsw 7.3 Zusammenfassung und Ausblick 8 Zusammenfassung / In this work, the effect of epitaxial strain on the properties of ferromagnetic and ferroelectric perovskite thin films is studied. Single-crystalline piezoelectric Pb(Mg1/3Nb2/3)0.72Ti0.28O3 (001) substrates (PMN-PT) are utilized to reversibly change the biaxial strain state of the films. The measurements performed by this “dynamic” approach are complemented by studying statically strained films grown on LaAlxSc1-xO3 buffer layers with deliberately tuned lattice misfit. Three different material systems are investigated: the ferromagnetic oxides La0.8Sr0.2CoO3 and SrRuO3 and the ferroelectric compound Pb(Zr,Ti)O3. In case of La0.8Sr0.2CoO3 a strain-induced transition from the known ferromagnetic phase to a magnetically less ordered spinglas-like phase is observed. No indications for an effect on the Co spin state are found. In epitaxial SrRuO3 films tensile strain is causing a structural phase transition from the bulk-like orthorhombic structure to an out-of-plane oriented tetragonal phase. The magnetic easy axis is in the film plane. Reversible strain experiments show a significant effect on the ferromagnetic ordering temperature and point to a small change of the magnetic moment. The strain effect on the electric transport properties is also determined. Pb(Zr,Ti)O3 as a standard ferroelectric material is used to study the influence of biaxial strain on the ferroelectric switching behaviour of thin films for the first time. At small electric fields the measurements reveal the typical signs of creep-like domain wall motion caused by wall pinning. In this regime the switching process is accelerated strongly under piezo-compression. For higher electric fields a transition of the domain wall motion to the depinning regime is observed. Here, the switching kinetics is slowed down moderately by compressive strain.:1 Einführung 1.1 Motivation 1.2 Methodik 1.3 Übersicht 2 Probenherstellung und -charakterisierung 2.1 Gepulste Laserdeposition 2.1.1 Prinzip 2.1.2 Aufbau 2.1.3 RHEED 2.1.4 Optimierung des Schichtwachstums 2.1.5 Targets 2.1.6 Substrate 2.2 Röntgendiffraktion 2.2.1 Röntgenmethoden 2.2.2 Röntgenreflektometrie 2.3 SQUID-Magnetometrie 2.4 Rasterkraftmikroskopie 2.5 Transportmessungen 2.6 Elektrische Polarisationsmessungen 3 PMN-PT 3.1 PMN-PT als piezoelektrisches Dünnschicht-Substrat 3.2 PMN-PT als Piezoaktuator 3.3 Temperaturabhängigkeit der Piezodehnung 3.4 Dehnungsübertragung in die Schicht 4 Puffersysteme 4.1 Motivation 4.2 LaAlxSc1−xO3 4.3 BaxSr1−xTiO3 5 Dehnungseinfluss auf ferromagnetische Filme - La0.8Sr0.2CoO3 5.1 Grundlagen zu La1−xSrxCoO3 5.1.1 Struktur 5.1.2 Spinzustand 5.1.3 Magnetische Wechselwirkungen / Doppelaustausch 5.1.4 Phasendiagramm / magnetische Phasenseparation 5.2 Messungen 5.2.1 Gitter- und Mikrostruktur 5.2.2 Curie-Temperatur 5.2.3 Magnetoelastischer Effekt 5.2.4 Magnetisierungsschleifen 5.2.5 elektrischer Transport 5.3 Zusammenfassung und Ausblick 6 Dehnungseinfluss auf ferromagnetische Filme - SrRuO3 6.1 Grundlagen zu SrRuO3 6.1.1 Struktur 6.1.2 Magnetismus 6.1.3 Elektrischer Transport 6.2 Messungen 6.2.1 Gitter- und Mikrostruktur 6.2.2 Magnetismus 6.2.3 Elektrischer Transport 6.3 Zusammenfassung und Ausblick 7 Dehnungseinfluss auf ferroelektrische Filme - PbZr1−xTixO3 7.1 Grundlagen 7.1.1 PbZr1−xTixO3 7.1.2 Elektrische Polarisation 7.1.3 Koerzitivfeld 7.1.4 Domänendynamik 7.2 Messungen 7.2.1 Gitterstruktur 7.2.2 Standardcharakterisierung: Dehnungseinfluss auf die remanente Polarisation Pr und das Koerzitivfeld EC 7.2.2.1 Statische Messungen 7.2.2.2 Dehnungsmessungen 7.2.3 PUND-Messungen: Dehnungseinfluss auf die charakteristische Schaltzeit tsw 7.3 Zusammenfassung und Ausblick 8 Zusammenfassung

Over the last two decades, great progress has been made in the understanding of multiferroic materials, ones where multiple long-range orders simultaneously exist. However, much of the research has focused on bulk systems. If these materials are to be incorporated into devices, they would not be in bulk form, but would be miniaturized, such as in nanoparticle form. Accordingly, a better understanding of multiferroic nanoparticles is necessary. This manuscript examines the multiferroic phase diagram of multiferroic nanoparticles related to system size and surface-induced magnetic anisotropy. There is a particular focus on bismuth ferrite, the room-temperature antiferromagnetic-ferroelectric multiferroic. Theoretical results will be presented which show that at certain sizes, a bistability develops in the cycloidal wavevector. This implies bistability in the ferroelectric and magnetic moments of the nanoparticles. This novel magnetoelectric bistability may be of use in the creation of an electrically-written, magnetically-read memory element. / Graduate