Le spin d'un porteur dans une boîte quantique semiconductrice constitue une observable bien protégée des mécanismes de relaxation fonctionnant dans les matériaux massif, et constitue ainsi un candidat prometteur pour devenir un nouveau support de l'information, dans des dispositifs pour l'électronique de spin et le calcul quantique. Dans cette thèse, plusieurs aspects de la dynamique de spin du trou dans les BQs d'InAs sont abordés. La première partie est consacrée à la description microscopique de l'expérience pompe-sonde résolue en polarisation ainsi qu'à l'exposé des mécanismes de polarisation de spin du trou sous excitation résonnante et non résonnante. Dans un second temps, la question des mécanismes qui induisent la relaxation complète du spin du trou est adressée. La polarisation de spin du trou relaxe partiellement par interaction hyperfine dans un temps caractéristique d'environ 10 ns. Pour étudier des dynamiques plus longues, nous avons mis au point une technique de détection originale permettant de sonder des dynamiques millisecondes. Afin de confirmer la nature exacte des processus mis en jeux, les dépendances du temps de relaxation de spin du trou en fonction du champ magnétique et de la température ont été étudiées. Nous avons également mené une étude sur la possibilité de polariser les spin nucléaires de la boîte quantique. La polarisation dynamique des noyaux a déjà été observée dans les boites quantiques. Néanmoins cette polarisation a toujours été associée à l'électron. Nous avons obtenu une signature de la polarisation nucléaire qui pourrait être induite par le spin du trou. Cette polarisation nucléaire se manifeste par un champ magnétique effectif sur le trou de l'ordre du milliTesla. La polarisation nucléaire dotée d'un temps de vie de spin très long (ms) peut, à son tour devenir, un support robuste de l'information de spin. Le dernier traite de la cohérence du Qbit formé par le spin du trou. Pour obtenir des informations sur ce point, nous avons réaliser des expériences en champ magnétique transverse où l'on mesure la projection du spin suivant une direction orthogonale à la base des états stationnaires de l'énergie. A travers la synchronisation des modes de précession des différentes boîtes quantiques, nous avons déterminé le temps de cohérence intrinsèque du spin du trou aux alentours d'une microseconde. Une valeur de cette ordre démontre, d'une part, l'intérêt du spin du trou en tant que brique élémentaire pour coder l'information quantique, et d'autre part, ouvre la porte à des manipulations fines comme le contrôle de la phase du Qbit par effet Stark optique.

Nous avons étudié par spectroscopie optique les propriétés électroniques de boîtes quantiques (BQs) de GaN/AlN crûes en épitaxie par jets moléculaires selon la direction non-polaire [11-20] (axe a). Dans cette orientation on attend une forte réduction des effets du champ électrique interne existant dans les hétérostructures d'axe [0001] (axe c), ce que nous avons vérifié expérimentalement par des expériences de photoluminescence (PL) résolue et intégrée en temps d'un ensemble de boîtes.<br />La réalisation d'un montage de microPL optimisé pour l'UV nous a permis d'isoler les premiers spectres de BQs uniques de GaN plan a. Des effets de charges locales responsables de l'élargissement des raies de PL (diffusion spectrale) ont pu être mises en évidence et partiellement contrôlés par l'application d'un champ électrique vertical.<br />La dépendance en température des raies de BQs uniques nous a permis d'étudier le couplage de l'exciton confiné avec les phonons acoustiques. La modélisation de ce mécanisme ainsi que les valeurs des temps de déclin indiquent que la localisation latérale de l'exciton est plus forte que celle imposée par la boîte.

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Il existe au niveau d'interfaces séparant des milieux de constantes diélectriques de signes opposés des ondes électromagnétiques confinées à proximité de ces interfaces. On parle d'ondes de surface. C'est notamment le cas des métaux et des cristaux polaires : on parle alors de plasmons-polaritons de surface et de phonons-polaritons de surface respectivement. L'objectif de cette thèse est de revisiter certains aspects théoriques associés à ces ondes de surface.Dans un premier temps, en nous basant sur le formalisme de Green, nous donnons un moyen d'obtenir une expression du champ des ondes de surface sous forme de somme de modes. En présence de pertes, ces ondes ont nécessairement un vecteur d'onde ou une pulsation complexe. Nous donnons ainsi deux expressions de leur champ, correspondant à chacun de ces deux cas, et discutons de l'opportunité d'utiliser l'une ou l'autre de ces expressions.Nous posons par la suite les bases d'une optique de Fourier et d'une optique géométrique des ondes de surface. Nous montrons comment obtenir une équation de Helmholtz à deux dimensions pour les ondes de surface, un principe d'Huygens-Fresnel pour les ondes de surface, ainsi qu'une équation eikonale pour les ondes de surface, qui s'applique sous certaines hypothèses. Nous nous intéressons également à la superlentille proposée par Pendry, qui s'appuie sur les ondes de surface. Nous étudions notamment le fonctionnement de cette superlentille en régime impulsionnel, et montrons qu'en présence de pertes, il est possible d'obtenir une meilleure résolution avec certaines formes d'impulsion par rapport au régime harmonique, au prix d'une importante baisse de signal toutefois.Nous développons ensuite un traitement quantique des ondes de surface. Nous calculons au préalable une expression de leur énergie, et nous donnons une expression de leur hamiltonien et de leurs opérateurs champ. Sans pertes, nous montrons que le facteur de Purcell prédit par notre théorie quantique est rigoureusement égal au facteur de Purcell calculé avec des outils classiques. Nous comparons ensuite ce facteur de Purcell à celui calculé classiquement avec pertes, et montrons sur un exemple que les pertes peuvent être négligées dans de nombreux cas. Nous donnons enfin une expression des coefficients d'Einstein associés aux ondes de surface permettant d'étudier la dynamique de l'inversion de population d'un milieu fournissant un gain aux ondes de surface. Nous appliquons par la suite ce formalisme quantique à l'interaction électrons-phonons-polaritons de surface dans les puits quantiques, notamment leur interaction avec un mode de phonon du puits particulièrement confiné grâce à un effet de constante diélectrique proche de zéro (epsilon near zero, ENZ).

The effect of hot phonons and the influence of macroscopic polarization-induced built-in fields on the performance of III-V nitride devices are investigated. Self-heating due to hot phonons is analyzed in AlGaN/GaN high electron mobility transistors (HEMTs). Thermal transport by acoustic phonons in the diffusive limit is modeled using a two-dimensional lattice heat equation. The effect of macroscopic polarization charges on the operation of blue and green InGaN-based quantum well structures is presented. To characterize these structures, the electronic part of the two-dimensional quantum well laser simulator MINILASE is extended to include nitride bandstructure and material models. A six-band k.p theory for strained wurtzite materials is used to compute the valence subbands. Spontaneous and piezoelectric polarization charges at the interfaces are included in the calculations, and their effects on the device performance are described. Additionally, k.p Hamiltonian for crystal growth directions that minimize the polarization-induced built-in fields are modeled, and valence band dispersion for the non-polar and semi-polar planes are also calculated. Finally, a design parameter subspace is explored to suggest epitaxial layer structures which maximize gain spectral density at a target wavelength for green InxGa1-xN-based single quantum well active regions. The dependence of the fundamental optical transition energy on the thickness and composition of barriers and wells is discussed, and the sensitivity of gain spectral density to design parameters, including the choice of buffer layer material, is investigated.

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La technique d’optique ultra-rapide pompe-sonde, qui repose sur l’emploi de lasers à impulsion ultracourte(femtoseconde), permet de déclencher et étudier des processus ultrarapides dans la matière. L’acoustique picoseconde concerne pour sa part l’étude des processus de génération et détection de phonons acoustiques haute fréquence ainsi quel’analyse des nanomatériaux avec ces phonons (nanoéchographie). Les travaux de recherche de cette thèse avaient pourbut l’étude des couplages électronphonon acoustique dans le matériau ferroélectrique BiFeO3 par acoustique ultrarapide. Nous avons pu mettre en évidence que selon l’orientation du cristal photoexcité, l’émission des phonons acoustiques cohérents longitudinaux (LA) et transverses (TA) pouvait être modulée. De manière spectaculaire, nous avons purévéler un couplage électron-phonon acoustique transverse très efficace comme cela n’avait jamais été observé jusqu’alors dans les métaux, semiconducteurs ou nanostructures artificielles. Une étude détaillée indique que le mécanismepiézoélectrique inverse semble être le moteur de ce couplage électron-phonon (Lejman et al, Nature Communications, 2014). Dans une seconde partie, nous avons montré que BFO, ainsi qu’un autre ferroélectrique biréfringent LiNbO3 (LNO), peuvent être utilisés pour la conversion de mode ultra-rapide par processus acousto-optique (manipulation de la polarisation de la lumière à l’échelle de la picoseconde avec des phonons acoustiques). Cet effet, jamais mis enévidence jusqu’alors dans le domaine GHz, pourrait potentiellement être exploité dans de nouveaux dispositifs photoniques/phononiques pour des modulations acousto-optiques à haute cadence. / Ultrafast optical pump-probe technique, by exploiting ultrashort laser pulses (femtosecond), allows to initiate and monitor ultrafast processes in matter. Picosecond acoustics is a research field that focuses on the generation and detection mechanisms of high frequency coherent acoustic phonons in different media, as well as on their application in testing of nanomaterials and nanostructures. This PhDs research project was devoted to study of electron-acoustic phonon coupling in ferroelectric BiFeO3 (bismuth ferrite, BFO) by ultrafast acoustics. We have evidenced that depending on the BFO crystal orientation it was possible to tune the coherent phonons spectrum with in particular variable amplitude of longitudinal (LA) and transverse (TA) acoustic modes. In some grains with particular crystallographic orientations much stronger TA than LA signal was observed. Spectacularly, we have revealed an efficient coupling between electron and transverse acousticphonon. Such high ratio never reported before in any metal, semiconductor or nanostructure before, can be principally attributed to the photoinduced inverse piezoelectric effect (Lejman et al Nature Communications 2014). In a second part, we have shown that BFO as well as another birefringent ferroelectric LiNbO3 (LNO) can be used for ultrafast acousto-optic modeconversion (manipulation of light polarization at the picosecond time scale with coherent acoustic phonons). This effect, never reported at GHz up to now, can be potentially applied in photonics for ultrafast manipulation of light polarization bycoherent acoustic phonons in next generation photonic/phononic devices.

This dissertation works out the vibrational properties of epitaxial silicene, which was discovered by Vogt et al. in 2012 by the epitaxial synthesis on the silver substrate. Its two-dimensional (2D) character is modified in comparison to the free-standing silicene due to its epitaxial nature, since the underlying substrate alters the physical properties of silicene as a result of the strong hybridization of the electronic levels of the substrate and adlayer. The growth of silicene layers is complicated by the sensitivity of the Si structures to the experimental conditions, mainly temperature, resulting in the formation of several seemingly different surface reconstructions. Another Si structure appears on the Ag surface at a supramonolayer coverage. The Raman spectroscopy was utilized to understand the relation between different Si structures and reveal their origin as well as to investigate the phonon-related physical properties of two-dimensional Si sheets. The central core of this work is the growth and characterization of these 2D silicene monolayers on the Ag (111) surface as well as the formation of silicene multilayer structures. The characterization of these materials was performed using in situ surface-sensitive measurement methods such as Raman spectroscopy and low-energy electron diffraction under ultra-high vacuum conditions due to high chemical reactivity of epitaxial silicene. Additional characterization was done ex situ by means of scanning force microscopy. The experimentally determined spectral signature of the prototypical epitaxial (3x3)/(4x4) silicene structure was confirmed by ab initio calculations, in collaboration with theory groups. The Raman signatures of the other 2D and 3D Si phases on Ag (111) were determined which allowed us to provide a clear picture of their formation depending on the preparation conditions. The monitoring of the silicene multi-layer growth yielded the vibrational signature of the top layer, reconstructed in a (√3x√3) fashion. It was compared to the inverse, (√3x√3)-Ag/Si(111), system showing the vast amount of similarities, which suggest that the (√3x√3) reconstruction belong to the silver layer. The chemical and physical properties of this surface structure additionally strengthen this equivalence. The possibility of functionalization of epitaxial silicene was demonstrated via exposure to the atomic hydrogen under UHV conditions. The adsorbed hydrogen covalently bonds to the silicene lattice modifying it and reducing its symmetry. As shown by Raman spectroscopy, such modification can be reversed by thermal desorption of hydrogen. The excitation-dependent Raman measurements also suggest the change of the electronic properties of epitaxial silicene upon hydrogenation suggesting that its originally semi-metallic character is modified into a semiconducting one. / Die experimentellen Forschungsarbeiten zum Thema Silicen basieren auf den 2012 von Vogt et al. durchgeführten Untersuchungen zu dessen Synthese auf Silbersubstraten. Diese Untersuchungen lieferten die Grundlage, auf der zweidimensionales (2D) epitaktisches Silicen sowie weitere 2D Materialien untersucht werden konnten. In den anfänglichen Arbeiten konnte dabei gezeigt werden, dass sich die Eigenschaften von epitaktischem Silicen gegenüber den theoretischen Vorhersagen von frei-stehendem Silicen unterscheiden. Darüber hinaus verkomplizieren sich die experimentellen Untersuchungen dieses 2D Materials, da auf dem Ag(111) Wachstumssubstrat sechs verschiedene 2D Si Polytypen existieren. Eine detaillierte Darstellung dieser Untersuchungen findet sich in dem einführenden Kapitel der vorliegen Promotionsschrift. Der zentrale Kern dieser Arbeit beschäftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dieser 2D Silicen Monolagen auf Ag(111) Oberflächen sowie der Bildung von Silicen- Multilagen Strukturen. Die Charakterisierung dieser Materialien wurde in situ mit oberflächenempfindlichen Messmethoden wie der Raman Spektroskopie und der niederenergetischen Elektronenbeugung unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchgeführt. Eine zusätzliche Charakterisierung erfolgte ex situ mittels Raster-KraftMikroskopie. Die experimentell bestimmte spektrale Raman-Signatur der prototypischen epitaktischen (3x3)/(4x4) Silicene Struktur wurde durch ab initio Rechnungen, in Zusammenarbeit mit Theoriegruppen, bestätigt. Durch diesen Vergleich wir die zweidimensionale Natur der epitaktischen Silicen-Schichten vollständig bestätigt, wodurch andere mögliche Interpretationen ausgeschlossen werden können. Darüber hinaus wurden die Ramans-Signaturen der weiteren 2D und 3D Siliziumphasen auf Ag(111) bestimmt, wodurch sich ein klares Bild der Bildung dieser Strukturen in Abhängigkeit von den Präparationsbedingungen ergibt. Um die Möglichkeit der Funktionalisierung von Silicen und der weiteren 2D Si Strukturen zu testen, wurden diese unter UHV Bedingungen atomarem Wasserstoff ausgesetzt. Durch die Bindung zu den Wasserstoffamen wird die kristalline Struktur der Silicen-Schichten modifiziert und die Symmetrie reduziert, was sich deutlich in der spektralen Raman-Signatur zeigt. Wie mittels Raman Spektroskopie gezeigt werden konnte, kann diese Modifikation durch thermische Desorption des Wasserstoffs rückgängig gemacht werden, ist also reversibel. Raman Messungen mit verschiedenen Anregungswellenlängen deuten darüber hinaus auf die Änderung der elektronischen Eigenschaften der Silicen-Schichten durch die Hydrierung hin. Der ursprüngliche halbmetallische Charakter der epitaktischen Silicen-Schicht geht möglicherweise in einen halbleitenden Zustand über. Das Wachstum von Silicen Multilagen wurde ebenfalls mit in situ Ramanspektroskopie verfolgt. Die sich dabei ergebene Raman-Signatur wurde mit der Raman-Signatur von Ag terminiertem Si(111) verglichen. Hier zeigen sich große Ähnlichkeiten, die auf eine ähnliche atomare Struktur hindeuten und zeigen, dass Ag Atome für die Ausbildung der Oberflächenstruktur während des Wachstums der Si-Lagen verantwortlich sind. Die chemischen und physikalischen Eigenschaften dieser Struktur bestärken zusätzlich diese Äquivalenz.

In this thesis, experimental studies are reported of ultrafast dynamics and third order optical nonlinear coefficients of carbon nanotubes, and time resolved coherent phonon dynamics of semiconductors and rare earth titanates. The thesis is divided into three parts. The first part presents (i) general introduction to theoretical background on nonlinear optical susceptibility and time resolved studies, and systems studied (chapter 1) and (ii) experimental techniques (chapter 2). The second part of the thesis deals with the measurements of third order nonlinear susceptibilities and ultrafast dynamics of single and double walled carbon nanotubes (chapter 3). The third part contains coherent phonon dynamics in semiconductors, Te (chapter 4), Bi2Te3 (chapter 5), and ZnTe (chapter 6) and spin-frustrated rare earth titanate insulators (chapter 7). Chapter 1: This chapter is a general introduction to the thesis. The chapter is divided into two parts: (i) light-matter interaction, and (ii) systems studied. Under light-matter interaction, we describe the required theoretical and conceptual background of nonlinear optical susceptibilities and time resolved carrier and phonon dynamics. In the next part, a brief summary of details of the systems studied, that include carbon nanotubes (single and double walled), semiconductors (Te, Bi2Te3 and ZnTe) and insulating spin-frustrated rare earth titanates (Gd2Ti2O7, Dy2Ti2O7 and Tb2Ti2O7), are presented. Chapter 2: Details of the ultrafast laser systems (femtosecond oscillator and amplifier), pulse width measurements and ultrafast experimental pump-probe and z-scan techniques, used in this thesis are given in this chapter. Chapter 3: Here the experimental results on the measurements of third order optical nonlinearity and ultrafast dynamics of single and double walled carbon nanotubes are presented. The chapter starts with a general overview of optical switching followed by known ultrafast dynamics and nonlinear studies on carbon nanotubes. In the next section, our theoretical modelling of nonlinear absorption and refraction in the limit of saturable absorption is described. The final two sections depict our results on single and double walled carbon nanotubes. These studies indicate that double walled carbon nanotubes are best candidates for ultrafast optical switching. Chapter 4: This chapter presents temperature and pump fluence dependent femtosecond time resolved reflectivity measurements on tellurium. The chapter starts with an overview of previous pump-probe reflectivity studies at room temperature on tellurium followed by our results. A totally symmetric A1 coherent phonon at 3.6 THz responsible for the oscillations in the reflectivity data is observed to be strongly positively chirped (i.e, phonon time period decreases at longer pump-probe delay times) with increasing photoexcited carrier density, more so at lower temperatures. We show for the first time that the temperature dependence of the coherent phonon frequency is anomalous (i.e, increasing with increasing temperature) at high photoexcited carrier density due to electron-phonon interaction. At the highest photoexcited carrier densities of ~ 1.4 x 1021cm-3 and the sample temperature of 3K, the lattice displacement of the coherent phonon mode is estimated to be as high as ~ 0.24 Å. Numerical simulations based on coupled effects of optical absorption and carrier diffusion reveal that the diffusion of carriers dominates the non-oscillatory electronic part of the time-resolved reflectivity. Finally, using the pump-probe experiments at low carrier density of 6 x 1018 cm-3, we separate the phonon anharmonicity to obtain the electron-phonon coupling contribution to the phonon frequency and linewidth. Chapter 5: This chapter begins with a introduction of previous ultrafast studies at room temperature on Bi2Te3 and then presents our results on the temperature dependent high pump fluence time resolved reflectivity measurements on Bi2Te3. The time resolved reflectivity data shows two coherently generated totally symmetric A1g modes at 1.85 THz and 3.6 THz at 296K which blue shift to 1.9 THz and 4.02 THz, respectively at 3K. At high photoexcited carrier density of ~ 1.7 x 1021cm-3, the phonon mode at 4.02 THz is two orders of magnitude higher positively chirped than the lower frequency mode at 1.9 THz. The chirp parameter, β is shown to vary inversely with temperature. The time evolution of these modes is studied using continuous wavelet transform of the time-resolved reflectivity data. The analysis shows that the build up time for the two coherent phonons is different. Chapter 6: This chapter starts with a general introduction on various as pects of ZnTe to be used in generation and detection of THz followed by our results on influence of carriers and sample temperature on coherent phonon and polariton generation in ZnTe. Combination of femtosecond Kerr, two photon absorption and impulsive stimulated Raman scattering experiments have been carried out to investigate the effect of pulse energy and crystal temperature on the generation of coherent polaritons and phonons in < 110 > cut ZnTe single crystals of three different resistivities. We demonstrate that the effect of two-photon induced free carriers on the creation of both the polaritons and phonons is largest at 4K where the free carrier lifetime is enhanced. Further, the temperature dependant impulsive stimulated Raman scattering on high and low purity ZnTe crystals allows us to unambiguously assign the phonon mode at 3.5 THz to the longitudinal acoustic mode at X-point in the Brillouin zone, LA(X) in contrast to the assignment as two-phonon process in earlier studies. Chapter 7: This chapter starts with an introduction on previous Raman studies on the pyrochlore systems accompanied by our results on the generation of coherent optical phonons in spin frustrated pyrochlore single crystals Dy2Ti2O7, Gd2Ti2O7 and Tb2Ti2O7 and their behavior as a function of sample temperature from 296K to 4K. At 4K, two coherent phonons are observed at 5.3 THz (5.0 THz) and ~ 9.3 THz (9.4 THz) for Dy2Ti2O7 (Gd2Ti2O7) whereas three coherent phonons are generated at ~ 4.8 THz, 8.6 THz and 9.6 THz for Tb2Ti2O7. In the case of spin-ice Dy2Ti2O7, a clear discontinuity is observed in the linewidths of both the coherent phonons as well as in the phase of low energy coherent phonon mode, indicating a subtle structural change as also suggested by Raman studies. In comparison, such changes are not seen in the coherent phonons of Gd2Ti2O7, and Tb2Ti2O7. Another important observation is the phase difference of ‘π’ between the modes in all the samples, thus suggesting that the driving forces behind the generation of these modes are different in nature unlike a purely impulsive or displacive mechanism. Chapter 8: This chapter summarizes our results reported in this thesis and gives future directions.

Im Rahmen dieser Dissertation wird die Kopplung von einer ultraschnellen optischen Interband-Anregung und der Erzeugung von akustischen Phononen im ferroelektrischen Prototyp-Material Lithiumniobat (LiNbO3) studiert. Unter Verwendung der Anrege-Abfrage-Technik wird LiNbO3 mit ultrakurzen optischen Lichtimpulsen angeregt und die Antwort des LiNbO3-Kristallgitters mit harten Femtosekunden-Röntgenimpulsen abgefragt. Zur Erzeugung der ultrakurzen Röntgenimpulse (100 fs) wird eine kompakte, lasergetriebene Femtosekunden-Röntgenquelle mit einer 1 kHz Repetitionsrate genutzt. Die Stärke und die zeitliche Evolution der beobachteten integralen Röntgen-Reflektivität ausgewählter Bragg-Reflexionen ist charakteristisch für die Propagation von starken akustischen Deformationswellen in einem homogen angeregten Einkristall. Überraschenderweise weisen sowohl die Polarisation als auch die Propagationsgeschwindigkeit der aktivierten Phononmoden eine hohe Anisotropie in Abhängigkeit der Ausrichtung der ferroelektrischen Achse relativ zur Polarisation der optischen Anrege-Impulse auf. Die bekannten Kopplungsmechanismen, wie das elektronische Deformationspotential oder die anharmonische Phonon-Phonon-Wechselwirkung, sind zur Erklärung der akustischen Deformationswellen mit der beobachteten Amplitude und der hohen Anisotropie ungeeignet. Stattdessen konnte gezeigt werden, dass die impulsive mechanische Spannung über den piezoelektrischen Effekt erzeugt wird. Die dafür notwendige makroskopische elektrische Polarisation resultiert aus einem photoinduzierten Verschiebestrom, welcher die Folge der optischen Interband-Anregung mittels Zwei-Photonen-Absorption ist. Diese optisch-elektrisch-mechanische Kopplung zwischen dem nichtlinearen Leitfähigkeitstensor fünfter Ordnung, dem piezoelektrischen Tensor und den relevanten Phononmoden ermöglicht eine vollkommene Beschreibung der experimentellen Beobachtungen. / The coupling between an ultrafast optical interband excitation and the generation of acoustic phonons in the ferroelectric prototype material lithium niobate (LiNbO3) is studied. Employing the pump-probe technique, LiNbO3 is excited optically with ultrashort light pulses while the impact on the crystal lattice is probed by femtosecond hard x-ray pulses. A compact, laser-driven femtosecond x-ray source with a 1-kHz repetition rate provides 100-fs pulses for time-resolved experiments. With this experimental arrangement, the response of the LiNbO3 crystal lattice to a nonlinear optical excitation can be investigated. The strength and temporal evolution of the observed integrated x-ray reflectivity of selected Bragg reflections are consistent with the propagation of a strong acoustic strain wave in a homogeneously excited single crystal. Surprisingly, both the polarization of the activated phonon modes and the propagation velocity show a high anisotropy as a function of the ferroelectric axis orientation relative to the polarization of the optical excitation pulses. The previously known coupling mechanisms, such as the electronic deformation potential or the anharmonic phonon-phonon interaction, are insufficient to explain the observed deformation amplitude and high anisotropy of the acoustic strain waves. Instead, it is shown that the impulsive mechanical stress is generated via the piezoelectric effect. The required macroscopic electrical polarization is a result of a photoinduced shift current, which in turn is generated by the optical interband excitation via two-photon absorption. This optical-electrical-mechanical coupling between the fifth-order nonlinear conductivity tensor, the piezoelectric tensor, and the relevant phonon modes fully describe the experimental observations.