Le projet de cette thèse concerne l'étude de l'impact de la variabilité initiale des réservoirs géologiques sur le stockage souterrain du CO₂. Nous nous sommes inspirés de réservoirs naturels : le Dogger carbonaté du Bassin de Paris et les réservoirs gréseux de Ravenscar (mer du Nord). Chacun des réservoirs modèles reconstruits a été défini par la liste de ses minéraux (calcite, dolomite, albite, clinochlore, k-feldspath, kaolinite, quartz ... par exemple pour les réservoirs carbonatés) et par ses propriétés pétrophysiques (porosité, perméabilité). La variabilité de ces paramètres a été simulée à l'aide de méthodes géostatistiques multivariables opérant sur leur portée, palier, et seuillage. Nous avons défini des paramètres opérationnels utiles pour résumer les propriétés principales du stockage (à savoir la quantité de carbone stockée dans le réservoir, la quantité de carbone précipité sous forme de dolomie, la quantité de carbone évacuée par l'aquifère mobile, la quantité de carbone contenue dans l'eau du réservoir ainsi que la variation de la porosité dans le réservoir). Des simulations déterministes de transfert réactif ont ensuite été effectuées en suivant différents scénarii de stockage : (Cas de l'injection du CO₂ initial dans le réservoir qui nous a permis de définir l'état initiale du réservoir, cas d'un aquifère mobile se déplaçant dans le réservoir contenant du CO₂ en saturation résiduel et le cas du déplacement d'une eau acide dans un réservoir contenant un aquifère neutre). Nous avons cherché par la suite à étudier l'influence de la variabilité initiale sur les paramètres opérationnels de stockage. Nous avons ainsi mis en évidence que, par rapport au cas homogène, le champ hétérogène favorise le stockage du carbone sous forme de dolomie et diminue la quantité de carbone entrainée par l'aquifère. Les effets des grandes portées de la pétrophysique et de l'aquifère mobile ont a également été étudié. Enfin, nous avons mis en place un modèle de plans d'expériences pour étudier l'effet de la variabilité de toutes les entrées sur les différentes réponses sélectionnées. L'effet de la dispersion numérique a été étudié et nous avons montré leur importance sur certains résultats. Les plans d'expériences ont mis en exergue l'importance des taches de la dolomie (associé ici à la portée du champ de dolomie seuillée) sur le carbone stocké.

Afin d'étudier la technologie du stockage géologique du CO2, l'intégrité dans le temps de la formation hôte doit être assurée, notamment par l'évaluation de l'altération des propriétés mécaniques des géomatériaux en présence de CO2. Le scénario à l'origine des ces travaux de thèse illustre la possibilité d'une remontée de CO2 le long d'une faille de la roche de couverture. Ce problème géologique est complexe en raison du nombre de paramètres à considérer : température, confinement, effet d'échelle, hétérogénéités du géomatériau, composition du géofluide, réactions chimiques... Ces travaux se cantonnent à l'étude du comportement d'une discontinuité dans un géomatériau sous sollicitations chemo-mécaniques à l'échelle du laboratoire. Ils ont été menés en cotutelle entre le laboratoire SIAME de l'Université de Pau et des Pays de l'Adour (France) et le laboratoire de mécanique des roches et de géologie appliquée de l'Université de Sherbrooke (Québec, Canada). Le programme expérimental a été défini pour caractériser d'une part la refermeture d'une fissure sous effort uni-axial cyclique, et d'autre part le comportement en cisaillement d'un joint rocheux dégradé chimiquement. Les données obtenues ont été utilisés pour modéliser le comportement d'une discontinuité. L'étude du comportement d'une fissure sous effort normal a été conduite par un essai cyclique de traction-compression. Il précise l'évolution des déformations inélastiques générées lors de cycles de fermeture-ouverture d'une discontinuité dans un géomatériau de synthèse (béton). Les données obtenues confirment la présence d'une hystérésis lors des cycles de chargement. L'analyse du champ de déplacements par corrélation d'images lors de la refermeture de fissure permet d'en déduire que les déformations inélastiques seraient gouvernées en partie par les frottements générés lors du ré-emboîtement des lèvres de la discontinuité. La non-correspondance des profils rugueux, entraînant la dissipation d'énergie par frottements illustrée par l'hystérésis, serait directement liée à la présence de contraintes internes. Le comportement d'un joint rocheux altéré sous sollicitation tangentielle utilise l'essai de cisaillement direct. Les surfaces rugueuses de roche sont dégradées chimiquement par immersion dans des solutions acides. La numérisation de ces surfaces par un profilomètre laser indique de légères modifications de la rugosité par dissolution. Les essais révèlent une profonde modification du comportement des joints attaqués : le pic de contrainte disparaît, la rigidité du joint diminue avec l'angle de dilatance et la phase de contractance est accrue. Ces évolutions s'expliquent par l'endommagement chimique qui accentue la non-correspondance des profils rugueux des joints et diminue les propriétés mécaniques du matériau de part et d'autre de la discontinuité. D'un point de vue numérique, l'apport de ces travaux de thèse réside dans la modélisation du comportement d'une discontinuité par le couplage d'un modèle élasto-plastique endommageable continu avec une résolution discrète du problème de contact/frottement. Les modélisations sont réalisées avec le code de calcul aux éléments finis Cast3M. Les géométries des lèvres de discontinuités sont directement modélisées à partir des profils de rugosité issus des numérisations expérimentales. Les résultats numériques représentent correctement les phénomènes de frottements constatés expérimentalement. Enfin, une modélisation de l'essai de cisaillement des joints altérés est réalisée en couplant le modèle mécanique avec un modèle d'endommagement chimique.

La problématique de cette thèse porte sur les conditions technico-économiques et sociales d’émergence des techniques de Captage, transport et Stockage géologique du Carbone (CSC) dans le secteur électrique. Il existe effectivement un hiatus entre le niveau actuel de déploiement du CSC et son rôle dans les scénarii climatique de long terme. Les travaux s’appuient sur deux approches complémentaires ; l’approche positive met en exergue les déterminants économiques et sociaux nécessaires à l’émergence du CSC et répond à deux interrogations : pour quel prix du CO2 devient-il intéressant d’investir dans des centrales CSC ? Quand l’usage du CSC est-il socialement optimal ? Sur le plan normatif, diverses recommandations relatives au déploiement optimal du CSC sont apportées. Elles concernent notamment le portefeuille optimal d’instruments de soutien au CSC. Cette thèse s’articule en quatre chapitres. Dans l’optique de minimiser les coûts de la transition énergétique, les deux premiers chapitres embrassent la vision investisseur et mettent en évidence les déterminants économiques indispensables au déploiement commercial du CSC. Les deux derniers chapitres adoptent la vision de la puissance publique. Bien que compétitive, une technologie peut ne pas se développer du fait de problèmes d’acceptabilité sociale ; c’est l’objet du modèle du Chapitre 3. Le Chapitre 4 élargit le propos et intègre la problématique de décision dans le CSC en univers ambigu, en s’appuyant sur des simulations numériques. / This thesis analyses the techno-economic and social conditions required for the emergence of Carbon Capture and Storage (CCS) techniques in the power sector, in compliance with CCS role in long-term mitigation scenarios. The research combines two complementary approaches: the positive one deals with the economic and social determinants necessary to trigger CCS investments, and addresses two significant issues: (1) for which CO2 price is it worth investing in CCS plants, and (2) when is CCS use socially optimal? The normative approach gives recommendations on how CCS can best be deployed as part of a least cost approach to climate change mitigation. Notably, recommendations are provided about the optimal combination of CCS policy supports that should be implemented. This Ph.D. dissertation is composed of four chapters. The first two chapters embrace the investor’s vision and highlight the determinants necessary for CCS commercial emergence. The last two chapters embrace the public decision-makers’ vision. Based on the fact that, although cost-effective, one technology may not be deployed because of social acceptance issues, Chapter 3 deals with CCS public acceptance and optimal pollution. Chapter 4 goes further and addresses the optimal CCS investment under ambiguity by providing a decision criterion with simulations on the European Union’s 2050 Energy Roadmap.

Dans un site de stockage profond de déchets radioactifs, l’utilisation de matériaux à base de ciment Portland en association avec de l’argile pourrait se révéler inadaptée en raison de leur forte alcalinité. Une alternative serait de mettre en œuvre des ciments générant des solutions interstitielles de pH réduit (de l’ordre de 11 au lieu de 13,5 pour un CEM I). Les formulations étudiées dans cette thèse font appel à des ciments composés (également appelés « liant bas pH ») élaborés à partir de mélanges binaires (CEM I / fumée de silice) ou ternaires (CEM I / fumée de silice / cendres volantes ou laitier), avec de forts taux de substitution du CEM I (de 30% à 80%). Le travail réalisé répond à un double objectif : (i) étudier l’évolution chimique des liants bas pH à 50°C ou 80°C, températures qui pourraient être rencontrées dans certaines zones du stockage, et (ii) préciser les mécanismes à l’origine de la bonne rétention des alcalins par ces liants hydratés. (i) Le suivi sur une période d’un an de pâtes de liant bas pH montre que l’accroissement de la température de 20 à 80°C accélère l’hydratation des liants et favorise la consommation de la portlandite. L’allongement et la réticulation des chaînes de silicates des C-A-S-H est mise en évidence par RMN de l’27Al et du 29Si. L’ettringite observée dans les pâtes conservées à 20°C est par ailleurs déstabilisée. Les sulfates ainsi relâchés sont pour partie adsorbés sur les C-A-S-H et dissous dans la solution interstitielle. Le pH de cette dernière est réduit de 1,7 à 2,2 unités selon les formulations. En revanche, les fractions solubles d’alcalins n’évoluent pas de façon importante. Le liant ternaire T1 composé de 37,5% de CEM I, 32,5% de fumée de silice et 30% de cendres volantes est le seul des ciments étudiés à conduire à un pH de solution interstitielle inférieur à 11 aux trois températures considérées (20, 50 et 80°C - échéances 6 mois et 1 an). Son évolution à plus long terme a pu être simulée à l’aide de systèmes modèles reproduisant sa composition chimique à partir d’oxydes réactifs. A l’équilibre thermodynamique, l’assemblage minéralogique est constitué de C-A-S-H (rapports Ca/Si et Al/Si de 0,75 et 0,15 respectivement) ainsi que d’hydroxyde d’aluminium et de silice amorphes, et il impose un pH de 10,3 à 20°C. (ii) Ce sont les C-A-S-H qui jouent le rôle essentiel dans la rétention des alcalins. Le mécanisme mis en jeu est celui d’une compensation des charges négatives des C-A-S-H par interaction électrostatique. Il existe une sélectivité de sorption : le potassium est mieux retenu que le sodium. Celle-ci pourrait être attribuée en première approche à la différence de rayon solvaté entre ces ions. Une modélisation Monte Carlo des interactions électrostatiques entre des particules de C-S-H et un électrolyte contenant des ions sodium et potassium montre cependant que cette hypothèse ne suffit pas à elle seule à expliquer la sélectivité observée expérimentalement. / Because of their high alkalinity, Portland cement (OPC)-based materials may have deleterious effects in an underground waste repository. A solution would be to use low-alkalinity cements (also referred as low-pH cements) generating interstitial solutions with a reduced pH (11 instead of 13.5 for OPC), and thus showing an improved chemical compatibility with the repository environment. In this work, the investigated formulations were based on binary (OPC / silica fume) or ternary (OPC / silica fume / slag or fly ash) blends, with high substitution levels of CEM I (from 30% to 80%). This research project met two main objectives: (i) study the chemical evolution of low-pH cements at 50°C or 80°C, since such temperatures could be encoutered in certain zones of the waste repositories, and (ii) determine the mechanisms of alkali retention by hydrated low-pH cements. (i) Investigation of low-pH cement pastes with ongoing hydration over one year showed that increasing the temperature from 20°C to 80°C accelerated cement hydration and favoured the depletion of portlandite. A lengthening of the C-A-S-H silicate chains was also detected by 27Al and 29Si NMR analyses. Besides, ettringite precipitated at 20°C, but was destabilised at higher temperature. The released sulphates were partly adsorbed on the C-A-S-H and dissolved in the interstitial solution. The pH of this solution was reduced from 1.7 to 2.2 units depending on the formulations. The soluble fractions of alkalis did not significantly change with temperature. Among the five investigated blends, ternary binder T1 (37.5% CEM I, 32.5% silica fume, 30% fly ash) was the only one giving a pore solution pH lower than 11 at 20, 50 and 80°C (curing time of 6 months and 1 year). Its long-term evolution was simulated by model systems reproducing its chemical composition with reactive oxides. At equilibrium, the hydrate assemblage comprised C-A-S-H (Ca/Si and Al/Si ratios of 0.75 and 0.15 respectively), amorphous silica and aluminium hydroxide. It led to a pH of 10.3 at 20°C. (ii) C-A-S-H hydrates played a major role in the retention of alkalis. Sorption of potassium was higher than that of sodium and mainly resulted from electrostatic interactions with C-A-S-H. Monte Carlo modelling of these interactions showed that the difference of solvated radii between these ions could not explain by itself the sorption selectivity experimentally observed.

Ce travail de thèse porte sur la modélisation mathématique et la simulation numérique de la migration par gravité et capillarité du CO₂ supercritique injecté dans un site de séquestration géologique hétérogène. Les simulations sont réalisées à l'aide du code DuMux. Particulièrement, on s'intéresse à la mise à l'échelle, de l'échelle de la cellule à l'échelle du réservoir, d'un modèle d'écoulement diphasique CO₂ -saumure, au sein d'un milieu stratifié périodique constitué d'un réseau de barrières peu perméables horizontales, continues ou discontinues. La mise à l'échelle est effectuée par la méthode asymptotique à double échelle. Dans un premier temps, on considère le cas d'une colonne verticale parfaitement stratifiée. Un modèle homogénéisé est développé puis validé par simulation numérique pour différentes valeurs du nombre capillaire et du flux incident de CO₂ . La méthode d'homogénéisation est appliquée au cas d'un écoulement dans un milieu bidimensionnel constitué de strates discontinues. Par l'effet de gravité, le CO₂ s'accumule sous les strates peu perméables, ce qui conduit à un problème mathématique local non standard. Cette stratification est modélisée à l'aide de l'approche des courants de gravité. L'approche est étendue au cas des strates semi-perméables et en prenant en compte la capillarité. Le modèle mis à l'échelle est comparé à des simulations numériques effectuées pour différents types de strates, avec ou sans pression capillaire, et sa limite de validité est discutée pour chacun de ces cas. La dernière partie de la thèse est dédiée à l'étude des performances du code DuMux pour simuler par calcul parallèle l'injection et la migration de CO₂ dans des milieux hétérogènes tridimensionnels (milieu périodique stratifié, milieu fluviatile et milieu réservoir SPE10). / This work deals with the mathematical modeling and the numerical simulation of the migration under gravity and capillarity effects of the supercritical CO₂ injected into a geological heterogeneous sequestration site. The simulations are performed with the code DuMux. Particularly, we consider the upscaling, from the cell scale to the reservoir scale, of a two-phase (CO₂ -brine) flow model within a periodic stratified medium made up of horizontal low permeability barriers, continuous or discontinuous. The upscaling is done by the two-scale asymptotic method. First, we consider perfectly layered media. An homogenized model is developed and validated by numerical simulation for different values of capillary number and the incident flux of CO₂ . The homogenization method is then applied to the case of a two-dimensional medium made up of discontinuous layers. Due to the gravity effect, the CO₂ accumulates under the low permeability layers, which leads to a non-standard local mathematical problem. This stratification is modeled using the gravity current approach. This approach is then extended to the case of semi-permeable stratas taking into account the capillarity. The upscaled model is compared with numerical simulations for different types of layers, with or without capillary pressure, and its limit of validity is discussed in each of these cases. The final part of this thesis is devoted to the study of the parallel computing performances of the code DuMux to simulate the injection and migration of CO₂ in three-dimensional heterogeneous media (layered periodic media, fluvial media and reservoir model SPE 10).

Résumé : Ces travaux de thèse s'intéressent à l'étude du comportement d'une discontinuité dans un géomatériau sous sollicitations chemo-mécaniques à l'échelle du laboratoire. Des essais de traction-compression cyclique étudient la refermeture d'une fissure. Ils indiquent que les déformations inélastiques seraient gouvernées en partie par les frottements générés lors du ré-emboîtement des lèvres de la discontinuité, non correspondantes du fait des contraintes internes. Des joints rocheux altérés chimiquement sous sollicitation tangentielle sont étudiés au travers d'essais de cisaillement direct : le comportement des joints dégradés est profondément modifié du fait de la diminution des propriétés mécaniques du matériau de part et d'autre de la discontinuité et de l'accentuation de la non-correspondance des profils rugueux. Le comportement d'une discontinuité est modélisée par le couplage d'un modèle élasto-plastique endommageable continu avec une résolution discrète du problème de contact/frottement (code calcul aux éléments finis Cast3M). Les résultats numériques confirment les phénomènes constatés expérimentalement.//Abstract: To probate the technology of CO[indice inférieur 2] geological storage, the integrity of the site must be assure over time. This industruial problematic involves the study of the mechanical properties alteration of geomaterials in the presence of CO[indice inférieur 2]. The scenario at the origin of this thesis illustrates the possibility of a CO[indice inférieur 2] leakage on a fault located in the caprock. This geological problem is complicated by the many parameters to consider: in situ temperature and pressure, scale effect, heterogeneities of the geomaterial, geofluide composition, chemical reactions ... These works focus on the behavior of a discontinuity in a geomaterial solicited chemomechanically at the laboratory scale. They were realised in cotutelle between SIAME laboratory at the University of Pau and Pays de l'Adour (France) and the laboratory of rock mechanics and engineering geology from the University of Sherbrooke (Quebec, Canada). The first part of the experimental program was defined to characterize the reclosing of a crack under cyclic uniaxial stress. The second experimental campaign has studied the shear behavior of a rock joint chemically degraded. The data obtained were used to model the behavior of a discontinuity by the finite element method. The mechanical behavior of a crack under normal stress is assessed with cyclic tension-compression tests. Stress curve showed hysteresis during opening and closing cycles of a discontinuity in concrete, it indicated inelastic deformations The analysis of displacement field by image correlation indicated that theses deformations were partially governed by the friction generated during the closing of the discontinuity lips. Frictional phenomena are due to asperities mismatching induced by the internal stresses in the concrete. The shear behavior of a rock joint chemically damaged was studied through direct shear tests. Rough surfaces were immersed in acid solution during 6 hours at constant pH. Digitalization of these surfaces befor and after immesion, with a lase profilometer, indicates little modifications of the geometry induced by dissolution of material. Results of tests pointed out significant modifications for altered joints illustred by a of the peak shear strength and an increased of contractancy. They are induced by: 1) the mismatch enhancement of the rough profiles of the discontinuity and, 2) the degradation of the mechanical properties of the material on both sides of the discontinuity due to the chemical attack. Numerical contribution of the thesis lies in modeling the behavior of a discontinuity by the coupling of an continuous elastic-plastic damaged model with a discrete resolution of the contact/friction problem. The model is developed with the finite element code Cast3M. Geometries lips discontinuities are modeled directly from the roughness profiles from experimental scans. The numerical results correctly represent the friction phenomena observed experimentally. Finally, a model of the shear test altered joints is performed by coupling the mechanical model with chemical damage model.

Des déchets industriels de toutes natures sont enfouis en sous-sol pour un temps indéterminé. Ce déplacement spatial et temporel des déchets confronte les règles de droits à deux univers particuliers, et plus ou moins lointains, le sous-sol et le long terme. Les cadres juridiques des stockages géologiques vont accompagner la technique de stockage souterrain dans son rôle d'exécutoire pour les activités industrielles menées aujourd'hui en surface. Le stockage géologique déplace la charge environnementale des déchets. D'une part, le sous-sol possède un cadre juridique propice à son exploitation industrielle et donc à son utilisation comme lieu de stockage de déchets. Cela est susceptible de heurter les différents usages du sous-sol. Des arbitrages entre les intérêts en conflits doivent être réalisés, au plan technique mais aussi démocratique, s'agissant des modes d'élaboration des décisions publiques relatives à l'espace géologique. Les droits d'exploiter les ressources souterraines peuvent, en outre, entraver les mesures de protection environnementale. D'autre part, le stockage géologique oblige les règles de droit à se projeter dans le temps. Les outils juridiques pour appréhender le futur sont mis à l'épreuve. La difficulté est de partager le fardeau des déchets au cours du temps, entre la sphère publique et la sphère privée. De la même façon, l'enfouissement de déchets dangereux à des échelles transgénérationnelles interroge le contenu et la portée de la responsabilité juridique envers les générations futures. / Industrial waste of all kinds are burried in the underground for an indefinite period of time. With this displacement, both in space and time, the rules of law face the challenge of two specific, and more or less distant, worlds: the subsoil and the long term. Legal frameworks for underground storage strengthen the technique of underground storage in its role as an outlet for industrial activities which are carried out on the surface. Underground storage shifts the environmental load of waste. On the one hand, the legal frameworks for subsoil use is favourable to industrial exploitation and therefore to the use of the underground as a storage place for waste. When it comes to the decision-making process for public action in relation with the subsoil, arbitration must be made between the competing interests at stake, both in democratic and technical terms. Besides, the rights to exploit the underground ressources can hamper environmental protection measures. On the other hand, underground storage compels the rules of law to look to the future. The legal tools to anticipate the years ahead are placed under severe strain. The challenge lies in how to share the burden of waste over time between the public and the private spheres. In the same way, the landfill burial of hazardous waste on a transgenerational scale questions the content and scope of legal responsability towards future generations.

Le stockage géologique du carbone est l’une des techniques les plus prometteuses pour réduire le taux de CO₂ dans l’atmosphère. La séquestration géologique possède la capacité et la longévité potentielles pour diminuer les émissions de CO₂ vers l’atmosphère. Dans le cadre d’injections à l’échelle industrielle, les réservoirs carbonatés peuvent faire partie des sites aptes à stocker du CO₂. Toutefois, ces injections à grandes profondeurs sont sujettes à des risques de fuites du piège géologique lui-même ou des infrastructures liés à l’exploitation du site de stockage. Ainsi, il existe principalement deux types de fuite : brutale et diffuse. Dans les deux cas, elles sont susceptibles d’entrainer des risques pour l’environnement et de mettre en danger les populations. Il est ainsi nécessaire de développer des outils capables de prévenir une fuite de CO₂ quel que soit son type. Par ailleurs, il est particulièrement indispensable de comprendre les mécanismes de transport réactif qui rentrent en jeu lors de l’arrivée de cette fuite en contexte de proche surface (zone vadose) et ainsi d’essayer d’étudier comment cette fuite peut s’amortir. Ces travaux de thèse traitent donc de la caractérisation, de la quantification et de la modélisation des processus de transferts et des interactions CO₂-H₂O-CaCO₃ dans la zone vadose en contexte de fuite à partir d’un puits de forage. Cette problématique a été d’abord abordée par une approche expérimentale sur un site pilote à Saint-Emilion. Puis, les interactions CO₂-H₂O-CaCO₃ ont été étudiées au travers d’une approche expérimentale à l’échelle de la carotte en laboratoire. L’approche expérimentale a conduit à la réalisation de deux fuites dans la zone vadose du site pilote : une fuite diffuse et une fuite ultra diffuse. Elles furent réalisées dans la continuité des expériences qui avaient déjà eu lieu auparavant. Une comparaison de l’ensemble des fuites a montré la nécessité d’utiliser des gaz nobles comme précurseurs de l’arrivée en surface du CO₂. Selon le type de fuite, l’hélium peut servir de précurseur temporel du CO₂, tandis que le krypton prévient de l’étendue du panache de gaz durant la fuite. Plus la pression d’injection du CO₂ est importante et plus le gaz migre par advection. Par ailleurs, une pression d’injection importante favorise l’existence de passage préférentiel dans la zone vadose. L’utilisation d’isotopes tels que ceux de l’hélium et du carbone permet de mettre en évidence la présence locale de phases aqueuses dans le massif et de déterminer l’origine biologique ou anthropique du CO₂. Les expériences à l’échelle de la carotte permettent d’estimer le pouvoir tampon des calcaires oligocènes en fonction du faciès de la roche. La perméabilité et la porosité de celle-ci conditionnent la dissolution des calcaires. De même, la réactivité des carbonates en contexte de fuite dépend du pH de la phase aqueuse, du débit qui traverse le réseau poreux, de la saturation en eau et des caractéristiques pétro-physiques des carbonates. / Carbon storage is one of the most encouraging methods to decrease CO₂ concentration into the atmosphere. Carbon storage provides the longevity and the capacity needed to decrease CO₂ emissions toward the atmosphere. When dealing with storage on an industrial scale, carbonated reservoirs can be among the most suitable storage sites. However, these high depth injections are subject to leakage risks from the geologic trap itself or from the framework created by the establishment of the site. Two main types of leakage exist: brutal and diffusive leakage. In both cases, they are likely to endanger the environment and the population. Therefore, it is essential to develop tools that are able to anticipate any types of CO₂ leakage. Furthermore, it is also necessary to understand the reactive transport mechanism that take place when the leakage arrives in the shallow subsurface (vadose zone)and to see how the leakage can be buffered. This work deals with the characterization, the quantification and the modelling of transfer processes and CO₂-H₂O-CaCO₃ interactions into the vadose zone in a context of a leakage from a drilling well. This issue was first dealt through field experiment on the site of Saint Emilion. Then, the CO₂-H₂O-CaCO₃ interactions were studied through an experimental approach in laboratory. Two leakage experiments were performed on the site: a diffusive leakage and an ultra-diffusive leakage. They were performed as a sequel of former experiments carried on the pilot site. A comparison of all the leakage experiments revealed the necessity to use noble gases as precursor of the CO₂ arrival at the surface. Depending of the type of the leakage, helium can be a temporal precursor while krypton can anticipate the spread of the CO₂ gas plume. The higher the injection pressure, the more the gas migrates through advective flux. Moreover, a high injection pressure favors the existence of preferential paths in the vadose zone. The use of helium and carbon isotopes makes it possible to reveal the presence of a local aqueous phase within the porous media and to identify the origin of CO₂. The core scale experiments lead to the estimation of the buffering power of Oligocene limestone according to the rock facies. The permeability and the porosity influence the dissolution of the limestone. The reactivity of carbonates during a leakage depends on the pH of the aqueous phase, the flow rate that goes through the porous media, the water saturation and petrophysical characteristics of the carbonates.

Ces travaux de thèse s'intéressent à l'étude du comportement d'une discontinuité dans un géomatériau sous sollicitations chemo-mécaniques à l'échelle du laboratoire. Des essais de traction-compression cyclique étudient la refermeture d'une fissure. Ils indiquent que les déformations inélastiques seraient gouvernées en partie par les frottements générés lors du ré-emboîtement des lèvres de la discontinuité, non correspondantes du fait des contraintes internes. Des joints rocheux altérés chimiquement sous sollicitation tangentielle sont étudiés au travers d'essais de cisaillement direct : le comportement des joints dégradés est profondément modifié du fait de la diminution des propriétés mécaniques du matériau de part et d'autre de la discontinuité et de l'accentuation de la non-correspondance des profils rugueux. Le comportement d'une discontinuité est modélisée par le couplage d'un modèle élasto-plastique endommageable continu avec une résolution discrète du problème de contact/frottement (code calcul aux éléments finis Cast3M). Les résultats numériques confirment les phénomènes constatés expérimentalement. / This PhD dissertation presents a study aiming at a better understanding of cracks behavior in a geomaterial. The study focuses on the behavior of discontinuities under chemo-mechanical solicitations at the laboratory scale. The mechanical behavior under normal stress is assessed with cyclic tension-compression tests. Experimental data indicate that the inelastic deformations could be partially governed by the friction generated during the closing of the discontinuity lips, and the asperities mismatch is related to the internal stresses. The shear behavior of a rock joint chemically degraded was studied through direct shear tests. Results pointed out significant modifications for altered joints induced by: 1) the mismatch enhancement of the rough profiles of the discontinuity and, 2) the degradation of the mechanical properties of the material on both sides of the discontinuity due to the chemical attack. These experimental results have been used as input data to model the behavior of a discontinuity by the coupling of a continuous elastic-plastic damaged model with a discrete solving of the contact/friction problem. The simulations performed under Cast3M correctly represent the phenomena observed during the experimental testing program.

Certains besoins économiques, sociétaux ou environnementaux nécessitent une caractérisation approfondie des structures géologiques du sous-sol. Parmi les différentes méthodes géophysiques, la sismique est sans doute celle qui est le plus souvent privilégiée. Imager et caractériser le sous-sol à partir de données réelles acquises sur le terrain est cependant un problème inverse généralement di fficile à résoudre. Il l'est d'autant plus si le problème direct associé n'a pas été au préalable "maîtrisé" a minima, c'est-à-dire si l'on ne dispose pas d'une modélisation réaliste de la propagation des ondes. Pour cela, il semble essentiel, pour modéliser les données sismiques synthétiques a fin de les rendre comparables aux données réelles, d'identi fier et de comprendre en premier lieu les facteurs géologiques et/ou physiques de premier ordre qui in fluencent la propagation des ondes dans une con figuration donnée. Cela suppose qu'on prenne en compte à la fois les lois de comportement des couches géologiques traversées et les lois de contact entre ces couches, mais aussi les limitations introduites par le système d'observation constitué par les ondes sismiques. Ce mémoire décrit les travaux que j'ai menés essentiellement sur la compréhension et la modélisation de l'interaction ondes/interfaces en me basant sur des approches pluridisciplinaires. Outre l'aspect fondamental d'une meilleure connaissance des mécanismes physiques sous-jacents à la propagation des ondes dans des milieux complexes (e.g., les résolutions sismiques verticale et latérale, la dé finition du ré flecteur sismique 3D, la diffusion d'interface et l'in fluence de l'anisotropie sur les ondes de surface), des aspects plus appliqués, dédiés notamment à l'exploration de gisements énergétiques ou à la surveillance de réservoirs géologiques de stockage du CO2, ont été également développés.