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The experimental studies presented in this thesis deal with the photoluminescence intermittency of semiconductor quantum dots in different dielectric environments. Detailed analysis of intermittency statistics from single capped CdSe/ZnS, uncapped CdSe and water dispersed CdSe/ZnS QDs in different matrices provide experimental evidence for the model of photoionization with a charge ejected into the surrounding matrix as the source of PL intermittency phenomenon. The distribution of the dark state lifetimes can be described by a power law over a wide range while that of bright state can be described by a power law at shorter times followed by an exponential decay. The lifetimes of the bright and dark states are influenced by the dielectric properties of the surrounding environment. Our experimental results show that the lifetime of the dark state increases with the dielectric constant of the matrix. This is very clear from the linear correlation between αoff and f (ε). We propose a self-trapping model to explain the increase of dark state lifetimes with the dielectric constant of the matrix. A charge will be more stabilized in a medium with high dielectric constant. An energetically more favourable state for an electron in a high dielectric medium decreases the return probability which eventually increases the duration of the off-time. Moreover, the self-trapping model establishes a general model for distribution of states in a matrix. We like to mention, that in the case of bright states, a qualitative observation is the cross over of the on-time power law behavior to an exponential one. The power law part of the decay is nearly matrix independent while the exponential decay, which limits the maximum on-time, strongly depends on dielectric properties of the environment. The exponential part of the on-time probability decays much faster in a high dielectric medium and there exists a linear relation between the time constant of the exponential decay and f (ε). Theoretical background has been provided for the observed results using the recently published DCET model which correlates PL intermittency of QDs with properties of the environment. This supports our previous conjecture of a general model for matrix controlled blinking process. The disagreement between experimentally observed dependence of αoff and f (ε) for different matrices with that of the static tunnelling model proposed by Verberk is due to the fact that the tunneling model considers only an electron transfer between a QD and spatially distributed trap states in vacuum. These states are already stabilized states. It does not assume any medium in between. Therefore, matrix dependent blinking kinetics can not be explained quantitatively by tunneling model even though tunneling between a QD and spatially distributed trap states gives a power law distribution for the blinking kinetics. DCET is a more general (dynamic) model. The bright and dark state parabolas contain QD, charge and the matrix. Therefore, this model could in principle explain matrix dependent blinking kinetics in a better way, for example, the energy difference between the minima of the bright and dark state parabolas (-ΔG0) is defined by the stabilization energy of the system provided by the matrix. However, due to lack of the relevant intrinsic parameters we did not compare this relationship and dependence qualitatively. / Betrachtet man die Fluoreszenz einzelner Farbstoffmoleküle oder Halbleiternanokristalle bei kontinuierlicher Anregung, so stellt man fest, dass die im Zeitverlauf beobachtete Intensität einer stochastischen Variation unterliegt, d. h. dass das Chromophor zwischen emittierenden und nicht emittierenden Zuständen, auch Hell- und Dunkelzuständen genannt, hin- und herschaltet. Dieses als Blinken bekannte Phänomen ist physikalisch wie auch technologisch herausfordernd, lässt es doch einerseits die Realisierbarkeit einer Reihe von quantenoptischen Anwendungen, so z. B. auf dem Gebiet der Quantenkryptographie, dem Quantum Computing oder der optischen Schaltungstechnik auf Basis einzelner Quantenobjekte, in naher Zukunft möglich erscheinen. Andererseits setzt es gewissen Anwendungen, die auf die permanente Sichtbarkeit des Chromophors aufbauen, Grenzen, so zum Beispiel der Verwendung als Lumineszenzmarker in der medizinischen Diagnostik. Weiterhin ist festzustellen, dass das Blinken kritisch von den äußeren Bedingungen und von den Umgebungsparametern abhängt. Aus diesen und anderen Gründen ist ein fundamentales Verständnis der physikalischen Ursachen und der Wechselwirkungsprozesse unerlässlich. Die Forschung dazu steckt noch in den Kinderschuhen. Basierend auf umfangreiche Messungen der Fluoreszenzzeitreihen einzelner Nanokristalle aus CdSe und CdSe/ZnS in verschiedenen Umgebungen, zeigt diese Dissertation exemplarisch den Einfluss der Dielektrizitätsparameter auf das Blinken. Zur Erklärung des Sachverhalts wird ein so genanntes Self-Trapping-Modell zu Rate gezogen. Demnach kommt es zu einer Ionisation des Quantenobjekts und anschließender Ladungstrennung, woraufhin die abgetrennte Ladung für eine gewisse Zeit in der Umgebung lokalisiert bleibt. Die Dauer der Lokalisierung und damit der emittierenden und nicht emittierenden Perioden hängt von der dielektrischen Funktion des umgebenden Materials ab. Dies ist als direkter Nachweis für den photoinduzierten Ladungstransfer als Ursache des Fluoreszenzblinkens zu deuten. Die Arbeit demonstriert, dass die experimentellen Zeitreihen die charakteristischen Merkmale eines diffusionsgesteuerten Ladungstransferprozesses besitzen und nimmt dabei den gegenwärtigen wissenschaftlichen Diskurs über geeignete theoretische Modelle des Fluoreszenzblinkens auf.

In this thesis, we focus on the generation of entangled photon pair from III-V quantum dots. The achievements mainly consists of two aspects: one is the wavelength tunability of these entangled photon pairs, which is enabled by on-chip strain engineering; the other is the brightness enhancement with an optical-broadband antenna to boost the extraction of entangled photons from the material matrix where quantum dots are embedded in.

Blinking dynamics of CdSe/ZnS semiconductor quantum dots (QD) are characterized by (truncated) power law distributions exhibiting a wide dynamic range in probability densities and time scales both for off- and on-times. QDs were immobilized on silicon oxide surfaces with varying grades of hydroxylation and silanol group densities, respectively. While the off-time distributions remain unaffected by changing the surface properties of the silicon oxide, a deviation from the power law dependence is observed in the case of on-times. This deviation can be described by a superimposed single exponential function and depends critically on the local silanol group density. Furthermore, QDs in close proximity to silanol groups exhibit both high average photoluminescence intensities and large on-time fractions. The effect is attributed to an interaction between the QDs and the silanol groups which creates new or deepens already existing hole trap states within the ZnS shell. This interpretation is consistent with the trapping model introduced by Verberk et al. (R. Verberk, A. M. van Oijen and M. Orrit, Phys. Rev. B, 2002, 66, 233202).

Die vorliegende Arbeit behandelt die Modellierung einer Quantenpunkt-LED und die Berechnung des elektrischen Stromes und der Lichtproduktion im Landauer-Büttiker-Formalismus. Die Elektron-Photon-Wechselwirkung kann im Landauer-Büttiker-Formalismus behandelt werden, indem wir annehmen, dass jedes Elektron mit einem separaten Photonenfeld interagiert. Dies erlaubt es uns, ein Elektron zusammen mit seinem Photonenfeld als „einzelnes, nicht wechselwirkendes Teilchen“ im Sinne des Landauer-Büttiker-Formalismusses zu betrachten. Wir entwickeln ein Modell einer QP-LED, dessen Elektron-Photon-Wechselwirkung auf dem Jaynes-Cummings-Modell basiert, das die Interaktion eines Quantenpunkts mit einer Mode des elektromagnetischen Feldes beschreibt. Um auch die Energieverteilung der emittierten Photonen analysieren zu können, schlagen wir ein auf einem Pauli-Fierz-Modell basiertes Modell vor. Anstelle einer einzelnen Mode modelliert es Photonen beliebiger Energie, allerdings beschränken wir uns auf den Unterraum mit maximal einem Photon. Wir beweisen eine abstrakte Landauer-Büttiker-Formel, die für alle relativ nuklearen Streusysteme gilt. Sie ist ähnlich zu dem Ergebnis von Aschbacher et al. (2007), unterscheidet sich aber in der Regularisierung des Stroms. Wir wenden das abstrakte Ergebnis auf die Jaynes-Cummings-QP-LED an. Als Startpunkt für die Berechnung der Streumatrix verallgemeinern wir die Darstellung der Streumatrix durch die Weyl-Funktion eines Randwert-Triplets von Behrndt et al. (2010) vom Fall für Störungen endlichen Ranges auf den Fall relativ nuklearer Störungen. Dies deckt insbesondere den Fall der Jaynes-Cummings-QP-LED ab. Die Resolventendifferenz der Pauli-Fierz-QP-LED ist nicht nuklear, weshalb wir eine verallgemeinerte Landauer-Büttiker-Formel für eine gewisse Klasse von Multiplikationsoperatoren beweisen, die in der Faser nuklear sind. Dieses abstrakte Resultat liefert uns auch für die Pauli-Fierz-QP-LED eine Landauer-Büttiker-Formel. / This thesis treats the modeling of a quantum dot LED and the calculation of the electric current and the light production in the Landauer-Büttiker framework. The electron-photon interaction is fitted into the Landauer-Büttiker framework by assuming that every electron interacts with a separate photon field. It allows us to consider an electron together with its photon field as a ''single non-interacting particle'' in the sense of the Landauer-Büttiker formalism. We develop a model of a QD-LED with an electron-photon interaction that is based on the Jaynes-Cummings model, which describes the interaction of a quantum dot with a single mode of the electromagnetic field. To be able to analyze the energy distribution of the emitted photons, we propose a second model of a QD-LED that is based on a one-dimensional Pauli-Fierz model. It models photons of arbitrary positive energy instead of just a single mode, but we restrict it to the subspace of at most one photon. We prove an abstract Landauer-Büttiker formula that applies to all relatively trace class interactions. It is similar to the result by Aschbacher et al. (2007), but differs in the regularization of the flux. We apply this formula to the Jaynes-Cummings QD-LED. Since knowing of the scattering matrix is essential for explicit calculations with the Landauer-Büttiker formula, we generalize a result by Behrndt et al. (2010) on a representation of the scattering matrix in terms of the Weyl function of a boundary triplet from the finite rank case to relatively trace class perturbations, which covers the case of the Jaynes-Cummings QD-LED. The resolvent difference of the Pauli-Fierz QD-LED is not trace class, whence we prove a generalized Landauer-Büttiker formula for a certain multiplication operators that are trace class in the fiber. This abstract result gives us a Landauer-Büttiker formula also for the Pauli-Fierz QD-LED.

Das gitterfehlangepaßte Kristallwachstum führt unter bestimmten Bedingungen zu einem 3-D Wachstumsmodus, der oft Stranski-Krastanow-Wachstum genannt wird. Resultierende Strukturgrößen liegen in der Größenordnung 10 nm und die Halbleiterstrukturen besitzen daher Quanteneigenschaften. Sie stehen im Fokus grundlagenwissenschaftlichen Interesses, da künstliche Atome und Dimensionalitätseffekte an ihnen untersucht werden können. Auch von der Anwendungsseite wächst das Interesse, da niederdimensionale Strukturen hoher Kristallqualität und mit hoher gestalterischer Freiheit geschaffen werden können. In dieser Arbeit wurden Mischhalbleiter-Heterostrukturen der Dimensionalität d= 0,1 und 2 mittels Gasphasen-MBE hergestellt. Ziel war eine Korrelation der strukturellen mit den elektronischen und optischen Eigenschaften. Selbstformierende Quantendrähte und Quantenpunkte in leitfähigen Kanälen wurden in ihrem Einfluß auf den lateralen Transport untersucht. Weiterhin wird dargestellt, wie zusätzliche, durch Quantenpunkte induzierte Oberflächenzustände eine deutliche Verschiebung der Energie des Oberflächen-Ferminiveau-Pinning einer (100)-GaAs-Oberfläche verursachen. Der senkrechte Elektronentransport durch Quantenpunkte dient der Untersuchung von Dot-induzierten, tiefen elektronischen Zuständen und der Erklärung eines eindimensionalen Modells elektronischer Kopplung zwischen denselben. Zusätzlich führen uns die Ergebnisse optischer Messungen zu einem besseren Verständnis des Vorgangs der Dotformierung und der elektronischen Kopplung zwischen zufällig verteilten Quantenpunkten. / The lattice-mismatched epitaxial growth is known to induce a three-dimensional growth mode often referred to as Stranski-Krastanov growth. The resulting structures have typical sizes of 10 nm and possess quantum properties, which are of fundamental physical interest, since artificial atoms and dimensionality effects can be studied. There is a growing interest from an applicational point of view also, since low dimensional structures of a high crystal quality and of a high degree of designerabillity can be created. In this work such structures of a dimensionality d=0,1 and 2 based on compound semiconductors have been designed and prepared by molecular beam epitaxy to perform comparative studies with respect to their electronic, structural and optical properties. Self assembled quantum wires and dots in conductive channels have been examined according to their influence on lateral electrical transport. It is demonstrated how additional surface states from quantum dots cause a distinct shift in the Surface Fermi-level of a GaAs (100) surface. Vertical transport through dots is used to support a model of one-dimensional coupling between deep states induced by the dots. Additionally, optical investigations let us attain a better understanding of the process of dot formation and the electronic coupling between the randomly distributed dots.

In dieser Arbeit werden erstmals die nichtlinearen optischen Eigenschaften einzelner Halbleiterquantenpunkte mit Femtosekunden-Zeitauflösung untersucht und dargestellt. Insbesondere die Besetzungs- und Polarisationsdynamik eines einzelnen Halbleiterquantenpunkts wird diskutiert. Zur Durchführung der Experimente wird eine neuartige Messmethode entwickelt und eingesetzt: die Femtosekunden-Nahfeldspektroskopie. Die Kombination aus fs-Anrege-Abtast-Spektroskopie und optischer Nahfeldspektroskopie ermöglicht es, die nichtlinearen optischen Eigenschaften eines einzelnen Quantenpunkts mit hoher räumlicher, temporaler und spektraler Auflösung bei Temperaturen von 10 K bis 300 K zu untersuchen. Das zu diesem Zweck weiter entwickelte optische Nahfeldmikroskop bietet eine hohe räumliche Auflösung von bis zu 150 nm. Die Einführung einer neuartigen optischen Abstandsregelkontrolle sichert identische experimentelle Bedingungen über zahlreiche Stunden, ohne daß mechanische Wechselwirkungen zwischen den untersuchten Strukturen und dem apparativen Aufbau die Ergebnisse negativ beeinflussen. Durch die Kombination dieses Nahfeldmikroskops mit einem klassischen fs-Anrege-Abtast-Aufbau können die nichtlineare optische Eigenschaften einzelner Quantenpunkte mit einer Zeitauflösung von bis zu 150 fs untersucht werden. Zur Charakterisierung der Mehrfachquantenfilmprobe werden die linearen optischen Eigenschaften einzelner Interface Quantenpunkte mit Hilfe der stationären Methoden der Photolumineszenzspektroskopie und Photolumineszenz-Autokorrelationsspektroskopie untersucht und analysiert. Dadurch bietet sich die Möglichkeit der gezielten Untersuchung der räumlichen Statistik lokalisierter Zustände. Einblick in die räumliche Unordnung des zugrundeliegenden Potentialverlaufs kann gewonnen werden. In PL-Emission wird der Übergang von homogen verbreiterten Emissionslinien dicker Quantenfilme in ein inhomogen verbreitertes Emissionsspektrum bei gleichzeitiger Beobachtung spektral scharfer Emissionslinien einzelner lokalisierter Exzitonenresonanzen mit Abnahme der Filmdicke beobachtet. In PL-Autokorrelationsexperimenten wird ein zweites ausgeprägtes Korrelationsmaximum beobachtet. Dieses wird einem angeregten lokalisierten und optisch aktiven Zustand zugeschrieben. Die beobachtete Energiedifferenz zwischen Exzitonengrundzustand und dem beobachteten angeregten Zustand ermöglicht eine Abschätzung des Dipolmoment zu 40-50D und der Ausdehnung von Quantenpunkte von ca. 50nm. Zeitaufgelöste Untersuchungen an interface Quantenpunkten werden mit einer spektralen Auflösung von 60 µeV in Reflexionsgeometrie durchgeführt. Diese gestatten zum einen die Bestimmung der Lebensdauer und Dipolmomente lokalisierter Exzitonenzustände. Zum anderen ist eine nahezu vollständige Rekonstruktion der Polarisationsdynamik nach optischer Anregung möglich. Grossen Einfluss auf die spektrale Form der detektierten Reflektivitätsänderung besitzt die Tiefe unter der ein Quantenpunkt unter der Oberfläche vergraben ist. Diese Tiefenabhängigkeit wird in dieser Arbeit genauer untersucht und analysiert. Weiterhin wird erstmals die Polarisationsdynamik in einem einzelnen Quantenpunkt mit fs-Zeitauflösung untersucht und analysiert. Wird die durch den Abtastimpuls getriebene Polarisation nicht durch Wechselwirkung mit einem zweiten Impuls gestört, wird eine exponentielle zeitliche Abnahme der Polarisation mit der durch die homogenen Linienbreite bestimmten Dephasierungszeit ermittelt. Vielteilchenwechselwirkung nach nichtresonanter Anregung mit einem Anregeimpuls führt zur Änderung der Polarisationsdynamik lokalisierter Zustände und zur Beobachtung nichtverschwindender Reflektivitätsänderungen zu negativen Verzögerungszeiten. Als dominanter Mechanismus der in den zeitaufgelösten Experimenten vorherrschenden Vielteilchenwechselwirkung wird ein anregungsinduziertes Dephasieren nachgewiesen. / In this thesis the first study of nonlinear optical properties of single Quantum Dots with femtosecond time resolution is presented. Especially the population and polarization dynamics in a single semiconductor quantum dot will be discussed. To achieve this goal a new experimental technology is developed, giving the possibility to investigate the temporal dynamics of a single quantum dot within a temperature range between 10 and 300 K. Hereby the combination of a standard pump-probe setup with a near-field microscope for variable temperatures allows highest temporal, spectral and spatial resolution of up to 100 fs, 60 ueV and 150 nm respectively. The introduction of a new optical distance control enables the investigation of nonlinear optical properties of a single quantum dot in reflection geometry without any restrictions due to masking or stress effects. In first experiments the linear optical properties of single interface Quantum Dots in the multiple quantum well structure is characterized and analyzed via PL- and PL-autocorrelation spectroscopy. Knowledge of the spatial statistics of localized states can be gained. Insight into correlation of the underlying disorder potential is achieved. By investigating different quantum wells the crossover from a homogeneous broadened emission spectra of thick quantum films to an inhomogeneous broadened emission spectra is observed accompanied by the occurrence of sharp emission peaks from localized excitons. In PL-Autocorrelation experiments a second pronounced correlation maximum is observed. This correlation maximum can be explained by a localized excited and optical active resonance in a single quantum dot. The energy difference between the localized ground state and the first excited state of about 3 meV allows a rough estimate of underlying dipole moments to 40-50 D and the extent of isolated quantum dots to 50 nm. Time resolved experiments on interface quantum dots are performed with a spectral resolution of 60 µeV in reflection geometry, allowing on one hand the determination of population life times and dipole moments of localized exciton states. On the other hand a nearly complete reconstruction of the polarization dynamics is possible. Large influence on spectral shape of the reflectivity change is given by the distance between interface quantum dots and the sample surface. This burying depth dependence will discussed and analyzed in detail within this thesis. Moreover polarization dynamics in a single quantum dot is investigated with fs-resolution. If the polarization driven by the probe pulse is not disturbed by a second light pulse, an exponential decay of the polarization amplitude with an decay time determined by the homogeneous line width is observed. Many body interaction after excitation by a non-resonant pump-pulse causes changes in the polarization dynamics of localized states at negative delay times. As prominent mechanism of many-body interactions governing the experiments an excitation induced dephasing will be determined.

Single self-assembled semiconductor quantum dots (QDs) are able to emit single-photons and entangled-photons pairs. They are therefore considered as potential candidate building blocks for quantum information processing (QIP) and communication. To exploit them fully, the ability to precisely control their optical properties is needed due to several reasons. For example, the stochastic nature of their growth ends up with only little probability of finding any two or more QDs emitting indistinguishable photons. These are required for two-photon quantum interference (partial Bell-state measurement), which lies at the heart of linear optics QIP. Also, most of the as-grown QDs do not fulfil the symmetries required for generation of entangled-photon pairs. Additionally, tuning is required to establish completely new systems, for example, 87Rb atomic-vapors based hybrid semiconductoratomic (HSA) interface or QDs with significant heavy-hole (HH)-light-hole (LH) mixings. The former paves a way towards quantum memories and the latter makes the optical control of hole spins much easier required for spin- based QIP. This work focuses on the optical properties of a new type of QDs optimized for HSA experiments and their broadband tuning using strain. It was created by integrating the membranes, containing QDs, onto relaxor-ferroelectric actuators and was quantified with a spatial resolution of ~1 µm by combining measurements of the µ-photoluminescence of the regions surrounding the QDs and dedicated modeling. The emission of a neutral exciton confined in a QD usually consists of two fine-structure-split lines which are linearly polarized along orthogonal directions. In our QDs we tune the emission energies as large as ~23meV and the fine-structure-splitting by more than 90 µeV. For the first time, we demonstrate that strain is able to tune the angle between the polarization direction of these two lines up to 40° due to increased strain-induced HH-LH mixings up to ~55%. Compared to other quantum emitters, QDs can be easily integrated into optoelectronic devices, which enable, for example, the generation of non-classical light under electrical injection. A novel method to create sub-micrometer sized current-channels to efficiently feed charge carriers into single QDs is presented in this thesis. It is based on focused-laserbeam assisted thermal diffusion of manganese interstitial ions from the top GaMnAs layer into the underlying layer of resonant tunneling diode structures. The combination of the two methods investigated in this thesis may lead to new QDbased devices, where direct laser writing is employed to preselect QDs by creating localized current-channels and strain is used to fine tune their optical properties to match the demanding requirements imposed by QIP concepts.

On demand single-photon and entangled-photon sources are key building-blocks for many proposed photonic quantum technologies. For practical device applications, epitaxially grown quantum dots (QDs) are of increasing importance due to their bright photon emission with sharp line width. Particularly, they are solid-state systems and can be easily embedded within a light-emitting diode (LED) to achieve electrically driven sources. Therefore, one would expect a full-fledged optoelectronic quantum network that is running on macroscopically separated, QD-based single- and entangled-photon devices. An all-electrically operated wavelength-tunable on demand single-photon source (SPS) is demonstrated first. The device consists of a LED in the form of self-assembled InGaAs QDs containing nanomembrane integrated onto a piezoelectric crystal. Triggered single photons are generated via injection of ultra-short electrical pulses into the diode, while their energy can be precisely tuned over a broad range of about 4.8 meV by varying the voltage applied to the piezoelectric crystal. High speed operation of this single-photon emitting diode up to 0.8 GHz is demonstrated. In the second part of this thesis, a fast strain-tunable entangled-light-emitting diode (ELED) is demonstrated. It has been shown that the fine structure splitting of the exciton can be effectively overcome by employing a specific anisotropic strain field. By injecting ultra-fast electrical pulses to the diode, electrically triggered entangled-photon emission with high degree of entanglement is successfully realized. A statistical investigation reveals that more than 30% of the QDs in the strain-tunable quantum LED emit polarization-entangled photon-pairs with entanglement-fidelities up to f+ = 0.83(5). Driven at the highest operation speed ever reported so far (400 MHz), the strain-tunable quantum LED emerges as unique devices for high-data rate entangled-photon applications. In the end of this thesis, on demand and wavelength-tunable LH single-photon emission from strain engineered GaAs QDs is demonstrated. Fourier-transform spectroscopy is performed, from which the coherence time of the LH single-photon emission is studied. It is envisioned that this new type of LH exciton-based SPS can be applied to realize an all-semiconductor based quantum interface in the foreseeable distributed quantum networks.